ментов, края поглощения которых лежат между энергиями фотонов источника излучения пропускания.

9.4.2 Точность измерения

Дифференцирование уравнения (9.12) дает относительную погрешность измерения плотности:

Частично погрешность в R определяется статистикой измерений коэффициента пропускания. По аналогии с обсуждением уравнения (9.4), выбор параметров измерения может быть сделан путем сравнения с характеристической концентрацией ρc = 1/Δx. Когда ρ>ρc, измерение проводится в наилучшем режиме, в котором σ(ρ)/ρ<σ(R)/R. Но если концентрация ядерного материала намного выше ρc, избыточное поглощение ухудшает точность измерения в основном из-за возросшего поглощения пропускаемого гамма-излучения над краем поглощения. Статистические флуктуации очень небольшой интенсивности прошедших фотонов при энергии EU подавляются статистическими флуктуациями фона в этой энергетической области.

В табл. 9.2 приведены значения этих характеристических концентраций для 1 см длины пути прохождения излучения (x = 1 см). Предполагается, например, что для измерительной ячейки для образца толщиной 1 см, анализ по K-краю концентраций плутония, превышающих 300 г/л, будет находиться в оптимальном по точности режиме. Для анализа растворов с концентрациями 30 г/л толщина ячейки для образца должна быть больше 0,5 см для анализа по LIII-краю и больше 9 см для анализа по K-краю.

Таблица 9.2 — Характеристические концентрации для урана и п лутония

Для оптимизации параметров измерения может быть использован более аналитический подход. На рис. 9.5 показана расчетная статистическая погрешность измерения (уравнение (9.14)) в зависимости от длины пути прохождения излуче- ния x для различных концентраций ядерного материала. На рисунке показано, например, что плотномер, разработанный для анализа растворов ядерного материала с концентрацией 30 г/л, должен иметь толщину измерительной ячейки для образца от 7 до 10 см.

Последняя проверка при оценивании конструкции плотномера состояла в эмпирическом определении точности анализа. На рис. 9.6 показана погрешность серии измерений с плотномером по K-краю, разработанном для анализа растворов плутония с низкими и средними концентрациями, при толщине ячейки для

Ðèñ. 9.5. Зависимость расчетной относительной статистической нео пределенности концентрации плутония, полученной методом плотнометрии по K-краю, от толщины ячейки для образца (длины пути прохождения излучения). Пропускание в области фотопика с энергией 121,1 кэВ пустой ячейки ниже K-êðàÿ (I0L) было взято равным 2 ´ 106 отсчетов

образца 7 см [5]. Рис. 9.6 хорошо согласуется с теоретической кривой, представленной на рис. 9.5.

Расчеты погрешности измерения полезны при определении оптимальных параметров конструкции прибора. На рис. 9.7 показаны результаты таких расчетов как для плотномеров по K-краю, так и для плотномеров по LIII-краю [6]. Диапазоны концентраций плутония, при которых относительная погрешность измерения меньше 1%, показаны для различных толщин образца x.

9.4.3 Чувствительность измерения

Полезным параметром в технических характеристиках измерительного устройства неразрушающего анализа является его “минимальный порог обнаружения”, который представляет собой такое количество ядерного материала, которое создает сигнал, превышающий фон за приемлемое время измерения [7, 8]. Для измерений ядерных отходов, где минимальный порог обнаружения является важной технической характеристикой прибора, сигнал считается значимым, если он превышает фоновый сигнал на три стандартных отклонения (доверительная вероятность 99 %) [9]. Этот порог также можно рассматривать как чувствительность измерения, в этом случае он характеризует нижний предел количества ядерного материала, которое может быть обнаружено с некоторым доверительным уровнем.

Поскольку плотномеры по краю поглощения обычно выполняются для конкретных задач анализа в точно определенных диапазонах концентраций растворов ядерных материалов, минимальный порог обнаружения практически не важен.

Однако чувствительность измерения может служить в качестве удобной величи- ны для сравнения конструктивных подходов и других факторов, влияющих на работу средства измерения.

Чтобы получить выражение для чувствительности измерения плотномера по краю поглощения, фон должен быть определен таким образом, чтобы можно было выделить минимальный обнаруживаемый измеряемый сигнал. Статистическая неопределенность измеренной плотности дается уравнением (9.14). Отношение R двух коэффициентов пропускания выше и ниже края поглощения складывается из интенсивностей фотонов исходного гамма- (или рентгеновского) излуче- ния, которые изменяются согласно обычным статистическим распределениям. Когда концентрация ядерного материала равна нулю, раствор целиком представляет собой материал матрицы (как правило, кислоту) и

Когда концентрация ядерного материала равна нулю, R = 1, и из определения T получаем:

Уравнение (9.16) выражает неопределенность значения фона. Критерий “трех сигм” дает выражение для минимального порога обнаружения (или чувствительности s) для плотномера по краю поглощения:

где Δµx измеряется в см3/ã.

Уравнение (9.17) показывает, что чувствительность плотномера подвержена влиянию нескольких параметров измерения:

λчувствительность ухудшается в образцах с низким коэффициентом пропускания;

λдлительные времена счета неослабленных интенсивностей фотонов I0 повышают чувствительность измерения;

λизмерения по L-краю (с более высоким Δµ) более чувствительны, чем измерения по K-краю, если все другие параметры измерения остаются теми же самыми;

λувеличение толщины ячейки для образца может повысить чувствительность измерения, но сопутствующее снижение T будет конкурировать с этим улучшением.

9.4.4Эффекты матрицы

Методика плотнометрии по краю поглощения нечувствительна к влиянию материалов матрицы, если оба коэффициента пропускания измеряются на краю поглощения. Однако, при конечной разнице в энергиях пропускаемых гам- ма-квантов, вклад матрицы не равен нулю и представлен вторым членом в уравнении (9.12). Этот член может стать существенным для низких концентраций

ядерного материала ρs или когда разность между значениями энергий анализа EL è EU становится большой; оба условия нарушают неравенство Δµmρm<Δµρs.

При использовании фотонов с близкими энергиями с целью минимизации эффектов ослабления в матрице при конструировании измерительного средства внутренними ограничениями являются естественная ширина пика поглощения (менее 130 эВ) и энергетическое разрешение детектирующей системы (обычно 500 эВ или больше). Ограниченная доступность полезных радиоизотопов естественного происхождения также приводит к необходимости компромиссов при выборе источников излучения.

Одной из очень полезных методик снижения эффекта матрицы является процедура экстраполяции, применяемая к результатам измерения коэффициента пропускания [2, 5]. Процедура заключается в попытках экстраполировать измеренные коэффициенты пропускания к энергии края поглощения. Эта экстраполяция возможна потому, что энергетическая зависимость массовых коэффициентов ослабления в узких энергетических диапазонах, как известно, подчиняется степенному закону:

Коэффициент наклона k обычно одинаков для элементов с Z>50, со средним значением приблизительно -2,55 вблизи K-краев урана и плутония [2]. В табл. 9.3 представлены выбранные значения коэффициентов наклона и пересечения прямой с осью для нескольких веществ, представляющих интерес для анализа ядерного материала [10].

В качестве примера общего случая анализа рассмотрим раствор ядерного материала в растворителе с низким Z c возможными дополнительными загрязнениями матрицы тяжелыми элементами (Z>50). Уравнение (9.12) обобщается до выражения

Нижний индекс M относится к загрязнению матрицы с высоким Z, а индекс m представляет матрицу с низким Z (растворитель); и по аналогии с уравнением (9.13) ΔµM = µLM − µUM (см. рис. 9.4). Затем измеренные коэффициенты пропускания экстраполируются к K-краю ядерного материала с использованием энергетической зависимости µ(E) для тяжелых элементов. Поскольку коэффициенты наклона k для Z>50 практически одни и те же, коэффициенты поглощения ядерного материала и матрицы с высоким Z могут быть преобразованы с тем же k (например, среднее значение -2,55). В итоге преобразованный ΔµM обращается в нуль, и результат анализа становится следующим:

ãäå Δµ± (который равенµ+s –µ −s , см. рис. 9.4) теперь определяется вдоль края погло-

щения (в данном случае K-края), а не между энергиями EL è EU. Постоянные a, b и c определяются как:

a = (EK / EL )k , b = (EK / EU )k ,

где k = -2,55, а k’ = -0,33 (среднее значение k для элементов с атомными номерами меньше 10). Эта процедура делает анализ по существу независимым от матрицы с тяжелым элементом, но все еще оставляет остаточную поправку для матрицы с легким элементом. Невозможно устранить эффекты обоих матричных материалов как с легким, так и тяжелым элементом, поскольку k ≠ k’. Коэффициенты пропускания должны быть откорректированы на вклад матрицы кислоты, поскольку коэффициенты пропускания измеряются относительно пустой ячейки для образца. Если бы эталонный спектр (интенсивности I0) был получен с ячейкой, заполненной представительным раствором кислоты, то не понадобилась бы поправка на матрицу кислоты. Однако любое отклонение в молярности кислоты внесло бы смещение в результат измерения реального образца. Плотность азотной кислоты ρm и молярность кислоты M связаны между собой отношением [11]:

Таблица 9.3 — Коэффициенты наклона k и пересечения B для линейной зависимости десяти-

чных логарифмов log m(E) от log E для различных анализируемых материалов в энергетической области от 100 до 150 кэВ [10]

Для анализа по K-краю плутония, для которого значение энергии K-края близко к значениям энергий гамма-излучения 57Co è 75Se (см. раздел 9.4.6), эта поправка на матрицу с низким Z мала, однако может оказаться значимой при низких концентрациях плутония. Например, поправочный член в уравнении (9.20) для 3 M азотной кислоты эквивалентен приблизительно 0,87 г Pu/л [5]. Уравнение (9.22) показывает, что флуктуации в молярности кислоты вызывают флуктуации