8.4 ОСНОВЫ ИЗМЕРЕНИЙ

8.4.1 Измерение изотопных отношений

Площадь фотопика для одиночной гамма-линии может быть записана в виде

ãäå C(Eij)— площадь фотопика j-й гамма-линии с энергией Ej , испущенной i-м изотопом;

λi — постоянная распада i-го изотопа (λi = ln 2/ T1i/2 , ãäå T1i/2 — период полураспада i-го изотопа;

Ni — число атомов i-го изотопа;

BRij— выход гамма-квантов (число квантов/распад) j-й гамма-линии i-го изотопа;

ε(Ej) — полная эффективность регистрации фотопика гамма-излучения с энергией Ej; включает эффективность детектора, геометрические факторы, самопоглощение в образце и ослабление в материалах между образцом и детектором.

Ðèñ. 8.13. Спектр гамма-излучения в области энергии 640 кэВ. Пунктирная линия: 530 г плутония в виде PuO2, измеренные с помощью коаксиального ОЧГ детектора (при энергии 1332 кэВ: эффективность — 10,2 %, ширина пика на полувысо-

те — 1,65 кэВ). Изотопный состав (вес. %): 238Pu — 0,302 %; 239Pu — 82,49 %; 240Pu

—13,75 %; 241Pu — 2,69%; 242Pu — 0,76 %; 241Am — 11 800 мкг/г Pu. Сплошная линия: 500 г металлического плутония, измеренные с помощью коаксиа льного ОЧГ детектора (при энергии 1332 кэВ: эффективность — 11,7 %, ширина пика на п олувысоте — 1,75 кэВ). Изотопный состав (вес. %): 238Pu — 0,012 %; 239Pu — 93,82 %; 240Pu

—5,90 %; 241Pu — 0,240 %; 242Pu — 0,02 %; 241Am — 630 ìêã/ã Pu

Площадь фотопика также может быть записана через массу из отопа в виде:

ãäå γ ij — интенсивность квaнтoв j-й гамма-линии i-гo изотопа, квaнт/c г; Mi — мacca i-гo изотопа, г.

Эти двa уpaвнeния мoгут быть пpeoбpaзoвaны тaким образом, чтoбы полу- чить выpaжeния для oтнoшeния мacc и кoличecтв aтoмoв двух изoтoпoв. Aтoмapнoe oтнoшeниe дaeтcя выражением

В уравнениях (8.3) и (8.4) площадь фотопика C(E) измеряется, а период полураспада T1/2, выход гамма-квантов BR и интенсивность квантов γ либо известны, либо могут быть рассчитаны из ядерных данных. Общая эффективность выражается через относительную эффективность RE. Геометрические факторы отбрасываются и отношение относительных эффективностей учитывает только самопоглощение в образце, ослабление в материалах между образцом и детектором и эффективность детектора. Использование отношения эффективностей избавляет от необходимости воcпроизведения геометрии и делает метод изотопных отношений применимым к образцам произвольного размера, фор мы и состава.

График oтнocитeльнoй эффeктивнocти должен быть построен пpи измepeнии cпeктpa кaждoгo oбpaзцa. Уpaвнeния (8.1) и (8.2) дaют cлeдующую пpoпopциoнaльную зaвиcимocть для одиночной гaммa-линии i-гo изoтoпa:

Поскольку в уравнениях (8.3) и (8.4) используется отношение эффективностей, важна только форма графика относительной эффективности. Поэтому может быть использовано любое из отношений, приведенных в формуле (8.5). Для построения кривой относительной эффективности используются площади пиков C(E) сильных, свободных от интерференции гамма-линий одиночных изотопов. Для определения относительной эффективности при энергиях между точками измерения используются методики подгонки кривых [17] или интерполяции. Для лучшего построения кривой относительной эффективности могут быть использованы точки более чем одного изотопа путем нормировки одного изотопа на другой [17,18]. Наиболее часто для построения кривой относительной эффективности в диапазоне энергии от 130 до 450 кэВ используются гамма-линии изотопов 239Pu è 241Pu-237U. На рис. 8.14 показаны два примера измерения кривой относительной эффективности.

При измерении изотопных отношений выгодно использовать близко расположенные гамма-линии потому, что отношения соответствующих относительных эффективностей будут около единицы. Однако в области от 120 до 200 кэВ поправки к относительной эффективности необходимо применять даже для близко расположенных линий. Типичная поправка для отношения линий 152,7 кэВ/148,6 кэВ (238Pu/241Pu) может составлять 10 %.

После того как измерены соответствующие изотопные отношения, обычно желательно вычислить абсолютные значения изотопных содержаний. Сумма всех изотопных содержаний должна равняться единице. Это подразумевает, что, если пренебречь 242Pu, òî:

ãäå fi — изотопное содержание i-го изотопа.

Ðèñ. 8.14. Типичные кривые относительной эффективности для ОЧГ дет ектора площадью 200 мм2, толщиной 10 мм. Пикам 239Pu соответствуют сплошные кружки, пикам 241Pu-237U — сплошные треугольники. Обе кривые нормированы на 1,00 при энергии 414 кэВ. Кривая для образца PuO2 массой 870 г демонстрирует эффект сильного ослабления

Деление уравнения (8.6) на f241 äàåò

Формула (8.7) выражает содержание изотопа 241Pu (f241) через три измеряе-

мые изотопные отношения f238/f241, f239/f241 è f240/f241. Содержание остальных изотопов получается из формулы

ãäå i = 238, 239, 240.

Вклад 242Pu в этот анализ рассматривается в разделе 8.5.3. Абсолютное содержание 241Am может быть рассчитано по формуле (8.9), если может быть измерено отношение 241Am к любому из изотопов плутония (обычно 239Pu):

Заметим, что эта формула дает весовое или атомарное содержание 241Am в образце по отношению к всему плутонию, а не ко всему образцу.

Метод изотопных отношений может быть применен к образцам произвольного размера, формы и состава. Метод работает, пока изотопный состав плутония и отношение Am/Pu однородны по всему образцу. Если выполняются указанные условия, плутоний по образцу может быть распределен неравномерно. В Маунд-