Ãëaâa 8
Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония
Т. Е. Сэмпсон (Переводчик И. Н. Сазонов)
8.1 ÂÂEÄEÍÈE
Для интерпретации результатов измерений нейтронных совпадений или калориметрии необходимо точное измерение изотопного состава плутония. Были разработаны несколько методов определения изотопного состава плутония с помощью гамма-спектрометрии; некоторые ранние достижения описаны в работах [1-5]. Стандартный метод анализа изотопного состава плутония с использованием гамма-спектрометрии описан в работе Американского общества испытаний и материалов ASTM (American Society for Testing and Materials) [6]. Для различ- ных типов образцов были разработаны различные методы.
В этой главе приведены характеристики спектров плутония, которые оказывают влияние на измерения изотопного состава, описываются используемые спектральные области и представлены основы спектрального анализа, важные для изотопных измерений. Глава включает описание типичных устройств для сбора данных, подробное изложение методов анализа и описание нескольких применяемых систем с примерами их точностных характерис тик.
8.2 ОСНОВНЫЕ СВЕДЕНИЯ
8.2.1. Характеристики распада изотопов плутония
Большинство образцов плутония содержат изотопы 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu è 242Pu. Среди продуктов распада 241Pu всегда присутствуют изотопы 241Am è 237U. В табл. 8.1 приведены некоторые характеристики распада этих важнейших изотопов.
Таблица 8.1 — Характеристики распада изотопов, используемых при измерениях изотопного состава плутония
Изотоп |
Период |
Активность, |
Удельная мощность, |
||
|
полураспада, лет |
распадов/с г |
мВт/г изотопа |
||
238Pu |
87,74 |
± 0,04 |
6,3330 × 1011 |
567,57 |
± 0,026 |
239Pu |
24119 |
± 26 |
2,2942 × 109 |
1,9288 |
± 0,0003 |
240Pu |
6564 |
± 11 |
8,3971 × 109 |
7,0824 |
± 0,0020 |
241Pu |
14,348 |
± 0,022 |
3,8244 × 1012 |
3,412 |
± 0,002 |
242Pu |
376300 |
± 900 |
1,4522 × 108 |
0,1159 |
± 0,0003 |
241Am |
433,6 |
± 1,4 |
1,2655 × 1011 |
114,20 |
± 0,50 |
237U |
(6,75 ñóò) |
9,4080 × 107 * |
— |
||
|
|
|
|
|
|
* Активность 237U рассчитана в предположении равновесия 241Pu-237U (см. рис. 8.1). Вероятность альфа-распада 241Pu предполагается равной 2,46 Ч 10-5.
218 |
Т. Сэмпсон |
Ðèñ. 8.1. Схема распада 241Pu и его дочерних продуктов
8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
Схема распада 241Pu приведена на рис. 8.1. Из-за большого периода полураспада изотопа 241Am концентрация его дочерних продуктов распада продолжает увеличиваться вплоть до 75 лет. Старые образцы плутония часто имеют очень высокое содержание 241Am, особенно если начальная концентрация 241Pu была очень высока.
Вследствие своего короткого времени полураспада дочерний изотоп 237U быстро приходит в равновесие с материнским изотопом 241Pu [7]. После приблизительно 47 дней (7 периодов полураспада), гамма-излучение 237U может быть использовано в качестве меры содержания 241Pu. Поскольку 237U имеет несколько мощных гамма-линий, именно они особенно часто используются при измерениях изотопного состава плутония. В этой главе термины "равновесие 241Pu-237U" или "возраст" относятся к образцам, в которых изотоп 237U находится в установившемся (вековом) равновесии с изотопом 241Pu. Образцы, в которых равновесие 241Pu-237U не достигнуто, именуются "свежевыделенными". Для них изотоп 237U не может быть использован в качестве меры содержания изотопа
241Pu.
Изотопы 241Am è 237U распадаются до одного и того же изотопа 237Np (см. рис. 8.1). При этом оба изотопа могут образовывать одни и те же возбужденные состояния 237Np и испускать идентичные гамма-кванты. Таким образом, наиболее используемые пики гамма-излучения 237U имеют вклад от 241Am, величина которого зависит от конкретной гамма-линии и от времени, когда америций последний раз был выделен из образца. На рис. 8.2 показан относительный вклад основных гамма-линий изотопа 237U. Для пиков 241Pu-237U должна быть сделана поправка на вклад изотопа 241Am.
Глaвa 8. Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония |
219 |
8.2.3. Определение концентрации изотопа 242Pu
Изотоп 242Pu имеет всего несколько гамма-линий, которые по энергии и выходу подобны таким же линиям 240Pu. Однако большой период полураспада 242Pu и его низкое содержание в большинстве образцов плутония делают его определение с помощью гамма-измерений практически невозможным. Вместо этого используется эмпирическая изотопная корреляция [8] для расчета содержания 242Pu по другим изотопным составляющим. Такой расчет концентрации 242Pu (как правило, от 0,03 до 5 %), обычно дает приемлемые результаты для большинства образцов плутония, если не были перемешаны разные партии плутония и 241Am не добавлялся и не извлекался.
8.2.4 Спектральная интерференция
Многие области спектра гамма-излучения могут содержать интерферирующие гамма-линии от других изотопов, присутствующих в образце. Например, образцы с очень высоким выгоранием часто содержат 243Am и его дочерний изотоп 239Np; старые образцы могут содержать 237Np и его дочерний изотоп 233Pa; образцы из регенерированного топлива могут содержать продукты деления. Здесь не могут быть перечислены все возможные случаи интерференции, однако знание истории образца (продолжительность облучения и выдержки, срок после переработки) позволяет предусмотреть возможные спектральные и нтерференции.
8.2.5Практическое применение измерений изотопного состава плутония
Одной из основных целей измерений изотопного состава плутония является поддержка других методов неразрушающего анализа (НРА) для определения общего содержания плутония в образце. Двумя такими методами, которые используют результаты изотопного анализа плутония, являются калориметрия и регистрация нейтронных совпадений.
В калориметрии для расчета удельной тепловой мощности образца (Вт/г Pu) используются изотопная информация, полученная из измерений состава изотопов, и известная удельная тепловая мощность для каждого изотопа (см. главы 21 и 22).
Результат регистрации нейтронных совпадений является сложной функцией содержания всех изотопов плутония и 241Am. Измерение изотопного состава необходимо для преобразования результата регистрации нейтронных совпадений в массу плутония (см. главу 16).
220 |
Т. Сэмпсон |
Ðèñ. 8.2. Вклад америция-241 в пики гамма-излучения урана-237 как функция интервала времени после разделения. В момент времени t = 0 концентраци я урана и америция - нулевая