из радиометрических образцовых источников теплоты, рассматриваемых в следующем разделе. Другим источником погрешности при электрической градуировке является потеря мощности в проводах нагревателя для калориметров с одной камерой. Методика поправки на погрешность за счет проводов нагревателя описана в работе [4].

21.8.2Градуировка с использованием радиоизотопных источ- ников теплоты

Градуировка с использованием радиоизотопных источников теплоты более проста и обычно предпочтительна, так как охватывает все стороны работы калориметра. В Маундской лаборатории имеются образцовые источники теплоты на основе 238PuO2 в диапазоне от 0,04 мВт до 100 Вт, для которых может быть прослежена связь с эталонными материалами Национального бюро стандартов [7]. Эти источники компактны и для них может быть рассчитана зависимость выходной мощности от времени. Источники теплоты должны охватывать диапазон реальных мощностей образцов.

В ходе процедуры градуировки радиоизотопные источники теплоты помещаются в камеру для образца также, как это делается для неизвестных образцов. Выходной сигнал калориметра измеряется с использованием известной мощности каждого образцового источника теплоты. Эти данные используются для получе- ния градуировочной кривой и связанной с ней кривой чувствительности также, как и в случае электрической градуировки. Дополнительные подробности об этой процедуре приведены в работе [4].

21.9 ИСТОЧНИКИ ПОГРЕШНОСТЕЙ

Как описано в разделе 21.3, определение содержания плутония является двухступенчатым процессом: определение мощности калориметром и определение эффективной удельной мощности экспериментальным или расчетным методами. Источники погрешностей сведены в табл. 21.3 [4, 7, 13].

Источники погрешностей при определении мощности включа ют в себя:

а) неточность калориметрической системы — дисперсия отклика системы вследствие колебаний температуры помещения, температуры ванны, влажности, веса образца, ударов образца при загрузке и выгрузке и т.д.;

б) погрешность теплового распределения — дисперсия отклика системы, обусловленная пространственным размещением образца в каме ре;

в) погрешность градуировки — дисперсия отклика системы в зависимости от метода градуировки и используемых образцовых источнико в;

г) погрешность из-за выделения тепла от вызывающих помехи процессов, таких, например, как реакции продуктов деления или химическ ие реакции.

Источники погрешности при определении эффективной удельной мощности зависят от применяемого метода: экспериментального или расчетного. Если используется экспериментальный метод, то возможными источниками погрешностей являются:

а) погрешности определения мощности образца; б) погрешности определения содержания плутония в образце .

При применении расчетного метода для определения эффективной удельной мощности, источниками погрешностей являются:

а) погрешности определения изотопного состава образца; б) неопределенность значений удельной мощности (см. последний столбец в

òàáë. 21.1).

Суммарная неопределенность анализа может быть оценена объединением погрешности определения мощности калориметром с неопределенностью эффективной удельной мощности:

Значения погрешностей, приведенные в табл. 21.3, являются типичными. Реальные погрешности могут быть совершенно другими. В частности, погрешности, связанные с определением изотопного состава, зависят от используемого метода. Для концентраций ниже 0,1 % приведенные погрешности типичны для погрешностей результатов радиометрических измерений 238Pu è241Am. Для концентраций от 0,1 до 1 % минимальная погрешность масс-спектрометрического определения составляет 1 %, для концентраций свыше 20 % минимальная погрешность составляет 0,3 %. Если изотопный состав определяется методом гамма-спектрометрии высокого разрешения, то погрешности для большинства плутониевых изотопов находятся в пределах от 0,1 до 10 %. Погрешности определения эффективной удельной мощности находятся в диапазоне от 0,3 до 1 % при времени измерения от 1 до 4 ч ([14] и глава 8). Обычно погрешность измерений мощности калориметром меньше, чем неопределенность, связанная с определением эффективной удельной мощности.

Таблица 21.3 — Источники погрешностей калориметрического а нализа [4, 7, 13]

ЛИТЕРАТУРА

1.W. Rodenburg, “Calorimetric Assay,” in “Handbook of Nuclear Safeguards Measurement Methods,” D.R. Rogers, Ed., Mound Laboratory report MLM-2855, NUREG/CR-2078 (1983), pp.533-550

2.W. Rodenburg, “An Evaluation of the Use of Calorimetry for Shipper-Receiver Measurements of Plutonium,” Mound Laboratory report MLM-2518, NUREG/CR-0014 (1978).

3.W. Strohm, S. Fiarman, and R. Perry, “A Demonstration of the in-Field Use of Calorimetric Assay for IAEA Inspection Purposes,” Nuclear Materials Management XIV (3), 182 (1985).

4."Calibration Techniques for the Calorimetric Assay of Plutonium-Bearing Solids Applied to Nuclear Materials Control," ANSI N15.22-1975 (American National Standards Institute, Inc., New York, 1973) and 1986 revision.

5."Methods for Chemical, Mass Spectrometric, and Spectrochemical Analysis of Nuclear-Grade Plutonium Dioxide Powder and Pellets," ANSI N104-1973 (American National Standards Institute, Inc., New York, 1973).

6."Methods for Chemical, Mass Spectrometric, Spectrochemical, Nuclear, and Radiochemical Analysis of Nuclear-Grade Plutonium Metal," ANSI N572-1974 (American National Standards Institute, Inc., New York, 1974)

7.Mound Calorimetric Assay Training School Manual, Mound Laboratory, Miamisburg, Ohio, October 22-25, 1985.

8.F. O'Hara, J. Nutter, W. Rodenburg, and M. Dinsmore, “ Calorimetry for Safeguard Purposes,” Mound Laboratory report MLM-1798 (1972).

9.C. Roche, R. Perry, R. Lewis, E. Jung, and J. Haumann, “A Portable Calorimeter System for Nondestructive Assay of Mixed-Oxide Fuels,” American Chemical Society Symposium Series, No. 79 (1978).

10.C. Roche, R. Perry, R. Lewis, E. Jung, and J. Haumann, “Calorimetric Systems Designed for In-Field Nondestructive Assay of Plutonium-Bearing Materials”, International Atomic Energy Agency/Argonne National Laboratory report IAEA-SM-231/78 (1978).

11.C.L. Fellers and P.W. Seabaugh, “Real-Time Prediction of Calorimetric Equilibrium,” Nuclear Instruments and Methods, 163, 499 (1979).

12.R.A. Hamilton, “Evaluation of the Mound Facility Calorimeter Equilibrium Prediction Program,” Rockwell Hanford report RHO-SA-114 (1979).

13.W. Rodenburg, “Some examples of the Estimation of Error for Calorimetric Assay of Plutonium-Bearing Solids,” Mound Laboratory report MLM-2407, NUREG-0229 (1977).

14.T. Sampson, S.T. Hsue, J. Parker, S. Johnson, and D. Bowersox, “The Determination of Plutonium Isotopic Composition by Gamma-Ray Spectroscopy,” Nuclear Instruments and Methods, 193, 177 (1982).