Испускание электронов конверсии является механизмом, альтернативным снятию возбуждения ядер путем испускания гамма-квантов. Энергия электронов конверсии может быть передана окружающему материалу за счет ионизации или тормозного излучения.

21.2.3 Гамма-кванты

Распад радиоизотопа с испусканием таких частиц, как альфаили бета-части- цы, обычно сопровождается возбужденным состоянием дочернего ядра. Избыточная энергия дочернего ядра выделяется посредством испускания гамма-кван- тов, электронов внутренней конверсии или образованием электронно-позитрон- ных пар. Из этих процессов преобладающим является испускание гамма-квантов. Гамма-кванты, испускаемые ядерными материалами, обычно имеют энергию от долей МэВ до нескольких МэВ. В этом диапазоне гамма-кванты обычно взаимодействуют с веществом посредством фотоэффекта, комптоновского рассеяния или образования пар. Если эти взаимодействия не происходят внутри образца, то энергия, связанная с испусканием гамма-квантов высоких энергий, не остается в калориметре. Как указывалось ранее, эта потерянная энергия составляет небольшой процент от полной энергии распада изотопов плутония.

21.2.4 Другие виды излучений

Помимо первичных альфа-, бета-, гамма-излучений радиоизотопы излучают также нейтроны в процессе спонтанного деления. Потеря энергии за счет нейтронного излучения на много порядков меньше полной энерг ии распада.

Другими возможными источниками тепла являются химические реакции, как, например, окисление, и радиохимические процессы, связанные с продуктами деления при процессах переработки. Возможные погрешности от таких источников могут быть оценены с использованием гамма-спектрометрии для обнаружения продуктов деления, наблюдением за любой временной зависимостью мощности излучения или сравнением калориметрии с другими мето диками [7].

21.3 ОПРЕДЕЛЕНИЕ УДЕЛЬНОЙ МОЩНОСТИ

21.3.1 Определение удельной мощности

Каждый радиоизотоп распадается с постоянной средней скоростью λ (распад/с) и освобождением энергии Q (МэВ). Скорость освобождения энергии для конкретного изотопа определяется соотношением

где N — число радиоактивных атомов, N = N0 m/A; N0 — число Авогадро;

m — масса радиоизотопа, г; А — атомная масса изотопа, г.

С учетом того, что λ = 0,6931/Т1/2, ãäå Ò1/2 — период полураспада изотопа в годах, мощность в ваттах, измеряемая калориметром, определяется выражением [2]

Если полная энергия, выделяемая за единицу времени, может быть собрана в калориметре и точно измерена, а также известны энергия распада, период полураспада и атомная масса, то может быть определена масса образца. Уравнение (21.1) также показывает, что тепловая мощность, выделяемая в калориметре при радиоактивном распаде прямо пропорциональна массе и зотопа:

Постоянная пропорциональности Р – это удельная тепловая мощность данного изотопа, измеренная в ваттах на грамм изотопа. Удельная мощность одного изотопа может быть рассчитана из уравнения (21.2), если известны соответствующие параметры (расчетный метод), или она может быть определена экспериментально с помощью уравнения (21.3) (экспериментальный метод). Процедуры для расчетного и экспериментального методов подробно рассмотрены в работе [4].

Значения удельной тепловой мощности и другие ядерные константы изотопов плутония сведены в табл. 21.1 [4]. Следует отметить, что удельная мощность 238Pu значительно превышает (почти в 250 раз) мощность 239Pu из-за более короткого периода полураспада. Удельная мощность 241Am также значительно больше мощности 239Pu, поэтому содержание 241Am во время калориметрического анализа имеет весьма важное значение. Содержание 241Am со временем возрастает, так как 241Am образуется при бета-распаде 241Pu и поэтому тепловая мощность плутониевого образца также возрастает со временем. В процессе распада 241Pu äî 241Am как материнские, так и дочерние ядра вносят свой вклад в полную мощность. Вклад 241Am в полную мощность описывается уравнением (21.11), помещенным в конце раздела 21.3.2.

Таблица 21.1 — Значения удельной мощности для изотопов плуто ния [4]

21.3.2 Эффективная удельная мощность

Так как реальные образцы плутония содержат разные количества различных изотопов, приведенных в табл. 21.1, то полная мощность является суммой мощностей каждого изотопа:

n

W = ∑ miPi , (21.4)

i=1

ãäå mi — масса i-го изотопа;

Ði — удельная мощность i-го изотопа;

n — число всех изотопов плутония и 241Am.

Åñëè Ri определить как массовую долю mi/М для i-го изотопа, где М есть суммарная масса изотопов плутония, то

n

W = M∑PRi i . (21.5)

i=1

Для калориметрического анализа важным фактором является эффективная удельная мощность Рýôô , выражаемая в ваттах на грамм плутония и определяемая соотношением

n

Pýôô = ∑PRi i . (21.6)

i=1

В единицах эффективной мощности суммарная масса всех изотопов плутония задается выражением

Для проведения точных калориметрических анализов должны быть очень хорошо известны значения эффективной удельной мощности образца. Эффективная удельная мощность может быть определена либо экспериментальным, либо расчетным методом [4]:

à) Экспериментальный метод. Экспериментальный метод определения эффективной удельной мощности хорошо подходит для дискретных партий исследуемых материалов, когда применение расчетного метода затруднительно из-за недостаточно хорошо известной распространенности изотопов 238Pu è 241Am. Этот метод требует проведения как химического, так и калориметрического анализа образца. Калориметрический анализ определяет полную мощность, создаваемую образцом, а химический анализ — суммарное количество ядерного материала в образце. Затем для расчета эффективной удельной мощности может быть использовано уравнение (21.7).

á) Расчетный метод. Расчетный метод определения эффективной удельной мощности пригоден в случае, когда может быть произведено очень точное определение содержания изотопов. Если может быть измерено содержание изотопа Ri è

для каждого изотопа известны величины удельной мощности Pi, то по уравнению (21.6) может быть рассчитана эффективная удельная мощность для данной смеси изотопов.

Относительное содержание изотопов может быть определено неразрушающими методами гамма-спектрометрии (см. главу 8) или разрушающими методами масс-спектрометрии [5, 6]. Разрушающие методы должны включать методику определения содержания изотопа 241Am. Содержание изотопа 238Pu предпочтительнее измерять с использованием альфа-спектрометрии [4].

Массовые доли изотопов должны быть точно известны и откорректированы по их периодам полураспада на дату измерения мощности калориметром, так как эффективная удельная мощность зависит от времени. Поправка на распад изотопа может быть произведена либо посредством определения кривой нарастания мощности образца за период по крайней мере в 30 дней, либо расчетом поправки по ранее определенному изотопному составу. Согласно публикации [4], если используется метод кривой нарастания мощности, то должны быть известны "минимум три точки для построения прямой линии, показывающей зависимость мощности от времени. Эта зависимость должна быть дополнительно проконтролирована еще через 30 дней".

Поправка на распад изотопа, основывающаяся на расчете по ранее измеренному содержанию изотопа, обычно является самым легким подходом, как показано в уравнении (21.9):

i=1

Уравнение (21.9) аналогично уравнению (21.5) за исключением того, что Ri(t) выражает зависимость массовых долей от времени. Для изотопов плутония

ãäå Ri(t) — массовая доля i-го изотопа плутония в момент времени t; tI — время проведения изотопного анализа плутония;

λi — постоянная распада i-го изотопа плутония;

n−1

F(t) = ∑Ri(tI)exp[−λi(t − tI)] суммируется только по изотопам плутония.

i=1

Для дочерних ядер 241Am массовая доля обусловлена как распадом изотопа 241Am, так и накоплением за счет бета-распада изотопа 241Pu:

RA = F(tA ) RA (tA )exp{−λA (t − tA )]+

F(t)

ãäå R1(tI) — массовая доля изотопа 241Pu, определенная в момент времени tI; RA(t) — массовая доля изотопа 241Am относительно всего плутония в момент

времени t;

tA — время проведения анализа америция; λÀ — постоянная распада изотопа 241Am;