а) методы отношений требуют либо измерения, либо расчета требуемой вели- чины “при отсутствии ослабления”;

б) методы отношений требуют некоторых знаний о составе ма трицы; в) во многих случаях метод отношений требует знания чистого веса и объема

образца; г) методы отношений часто требуют нескольких итераций для достижения

наилучшего результата.

Как методы поправки на пропускание, так и методы отношений интенсивностей для получения наилучших результатов обычно требуют знания размеров образцов и их положений относительно детектора.

6.9 ПРИМЕРЫ АНАЛИЗА

Эта глава включает в себя некоторые вопросы, полезные для проведения анализа с использованием гамма-излучения, и несколько примеров реальных измерений. В изданной Комиссией США по ядерному регулированию книге “Справочник по методам измерений для обеспечения ядерных гарантий” [13] приведены основные отличительные особенности и рабочие характеристики многих систем анализа с использованием гамма-излучения.

6.9.1Удобные сочетания гамма-излучений для анализа, пропускания и опорных пиков

Образец материала, подлежащий анализу, иногда может использоваться как источник излучения, чтобы определить пропускание для требуемой энергии. Ча- сто невозможно получить такой источник с достаточной интенсивностью (уран и плутоний прекрасно поглощают свое собственное гамма-излучение). Ряд соображений определяют выбор источника излучения при анализе заданного изотопа: гамма-излучение для определения коэффициента пропускания должно быть близко по энергии к анализируемому гамма-излучению; энергия излучения для определения пропускания должна быть ниже энергии анализируемого излучения образца, чтобы комптоновский фон источника излучения для пропускания не попадал в область анализируемого пика; гамма-излучение не должно интерферировать с каким-либо гамма-излучением, используемым для анализа. Аналогичные соображения относятся к выбору образцового источника для определения поправки на мертвое время (наложения) импульсов. В течение ряда лет были обнаружены и использовались многие полезные комбинации источников излучений. В табл. 6.2 приведены некоторые комбинации, которые оказались особенно полезными.

6.9.2Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения

Интерполяция энергии образца между двумя пиками пропускания предпоч- тительнее экстраполяции за пределами одного или более пиков пропускания. Данные, приведенные в табл. 6.2, показывают, что анализ 235U с помощью его гам- ма-излучения с энергией 185,72 кэВ при измеренных значениях коэффициента пропускания излучения 169Yb для энергий 177,2 и 198,0 кэВ дает такую благоприятную ситуацию. Предполагая наличие линейного соотношения между пропус-

184 Дж. Паркер

канием и энергией, коэффициент пропускания для любой промежуточной энергии Е определяется выражением

Åñëè Å=185,7, Å1=177,2 è Å2=198,0, òî Ò(Å)=0,591(Ò1)+0,409(Ò2).

Таблица 6.2 — Полезные комбинации источников

Когда гамма-кванты, используемые для определения коэффициента пропускания, близки по энергии (в этом примере разность равна 21 кэВ), то обычно допустима линейная интерполяция, но если пики пропускания гамма-излучения разнесены гораздо дальше один от другого, то это может оказаться недопустимым. Если три или более гамма-квантов, разнесенных по энергии, испускаются от источника для определения пропускания гамма-излучения, то может оказаться возможным подогнать измеренные точки, чтобы определить точные значения коэффициента пропускания для промежуточных энергий. Если ослабление гам- ма-излучения для заданного образца является доминирующим для элемента с высоким атомным номером Z (U, Pu, Th и т.д.), то массовый коэффициент ослабления образца очень хорошо описывается степенной зависи мостью от энергии

где K и γ являются постоянными величинами. Если это справедливо, то зависимость ln(-lnT) от ln E является линейной, и допустима интерполяция в широком диапазоне энергий.

Когда может измеряться только коэффициент пропускания, то поправка на энергию квантов образца часто возможна на основе соответствующего знания химического состава образца. Применяемое уравнение имеет в ид

В качестве примера рассмотрим анализ золы, загрязненной 239Pu (414 кэВ), используя излучение 137Cs (662 кэВ). Ее можно рассматривать как смесь двух компонентов, один из которых имеет ослабляющие свойства кислорода, а другой

— свойства плутония. В табл. 6.3 показано изменение α(µα/µt) в зависимости от весовой доли плутония (FPu). Так как золы содержат как правило менее 10 % Pu по весу, то значение α=1,27 можно брать как среднюю величину для измерений.

Таблица 6.3 — Изменение отношения m(414 кэВ)/m( 662 кэВ) в зависимости от весовой доли плутония

Массовый коэффициент ослабления, см2/ã

6.9.3Анализ урана-235 в дальней геометрии

Âтабл. 6.4 приведены результаты анализов 235U и 13 стандартных образцов четырех различных типов для случая неколлимированного потока излучения в дальней геометрии. Германиевый детектор устанавливался на расстоянии 80 см от центра образца. Реперный источник 241Am использовался для определения поправок на мертвое время и наложение импульсов. Для стандартных образцов ти-

пов 1, 2 и 3 коэффициенты поправки на самоослабление образцов (CF186) рассчи- тывались с использованием значений m, полученных из измеренных значений

коэффициента пропускания гамма-излучения (Т186). Алгоритмы расчетов были аналогичны рассмотренным в разделе 6.6.2. Для стандартных образцов типа 4, которые представляют собой металлический уран с точно известной массой и размером, коэффициенты поправки рассчитывались по формуле для дальней геометрии (уравнение (6.6)). В табл. 6.4 показаны скорректированные интенсивности взаимодействия на грамм 235U (отклик), которые должны быть одинаковыми для всех 13 стандартных образцов. Отклик нормирован на среднюю величину по двум откликам для трех типов. Средняя величина для 13 результатов составляет 0,999, стандартное отклонение ~0,5 %, а максимальное отклонение от средней величины составляет ~ 1,1 %. Эти данные прекрасно согласуются между собой, учи- тывая широкий диапазон размеров образцов, их форму, химический состав и содержание урана, особенно если учесть, что коэффициенты поправки находились в диапазоне от 1,26 до 3,30.

186 Дж. Паркер

Таблица 6.4 — Перекрестное сравнение градуировочных станд артных образцов

Результаты, приведенные в табл. 6.4, показывают, что любой из четырех наборов стандартных образцов мог бы служить в качестве практических стандартных образцов для анализа любых других наборов для случая дальней геометрии. Некоторые процедуры с использованием гамма-излучения (например, сегментное сканирование в ближней геометрии) не так чувствительны к размерам и форме, как анализ в дальней геометрии. И все же относительно небольшой набор физических стандартных образцов обычно может использоваться для градуировки большинства систем анализа, использующих гамма-излучени е.

6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии

Геометрия анализа, показанная на рис. 6.16, используется для анализа в ближней геометрии раствора 239Pu. Бутылка с образцом представляет собой цилиндр с площадью дна 10 см2 и высотой 4,0 см. Максимальный объем образца равен 40 мл; однако типичные объемы образцов составляют только 25 мл. Образец находится на расстоянии всего около 5 см от торцевой крышки детектора, а расстояние до эффективной глубины взаимодействия равно 7 или 8 см. Такое расположение является ближней геометрией, что создает повышенные трудности при расчете коэффициента поправки CF(AT). В принципе, исследователь хотел бы увеличить расстояние от образца до детектора, чтобы упростить расчеты. К сожалению, это уменьшило бы скорость счета до того уровня, когда требуемое для измерения время было бы чрезмерно велико.

Ðèñ. 6.16. Разрез установки, показывающий расположение детектора, о бразца и защиты. Установка использует ближнюю геометрию для анализа 239Pu в растворах

Гамма-излучение 109Cd с энергией 88,0 кэВ используется в качестве образцового (реперного) источника для определения поправок на мертвое время/наложения импульсов. Реперный источник жестко крепится к торцевой крышке детектора. Чтобы избежать интерполяции или экстраполяции плутониевый металлический диск используется в качестве источника для измерения коэффициента пропускания излучения, поэтому необходимо выполнить отдельные измерения для образца и образца с реперным источником и вычесть один результат из другого, чтобы получить значения коэффициента пропускания. При меньших концентрациях плутония более интенсивное гамма-излучение с энергией 129,3 кэВ дает более точные значения коэффициента пропускания и более точные результаты анализа, чем гамма-излучение с энергией 413,7 кэВ. При более высоких концентрациях гамма-излучение с энергией 413,7 кэВ с более высокой проникающей способностью дает более хороший сигнал в детекторе, более высокий коэффициент пропускания, и поэтому обеспечивает более точный анализ, чем гамма-излучение с энергией 129,3 кэВ. Средневзвешенная величина концентрации, полученная на основе измерения гамма-излучений с энергиями 129,3 и 413,7 кэВ, используется для конечного анализа, обеспечивая высокую точность измерений, которая постоянна в широком диапазоне концентраций.

Такая система анализа использует одномерную модель для расчета значения коэффициента CF(AT), описанную в разделе 6.6.2. Расстояние от образца до де-