21.5 ТИПЫ КАЛОРИМЕТРОВ ТЕПЛОВОГО ПОТОКА

Хотя калориметрический анализ плутония обычно выполняется калориметром теплового потока, нет универсальной конструкции калориметра, пригодной для всех задач. Каждая система обычно создается по требованиям заказчика с учетом множества технических характеристик, описанных в разделе 22.1.2 главы 22. В зависимости от конкретных требований окончательная конструкция прибора может совмещать отличительные особенности одного или нескольких типов калориметров, описанных в этом разделе: двухэлементного мостового, мостового с верхней/нижней камерами и градиентного мостовог о.

21.5.1 Общие электрические характеристики

Одной отличительной особенностью современных калориметров является точное измерение температуры электрическим средствами. Определение общей тепловой мощности образца основано на электрическом измерении разницы температур между камерой для образца и внешним теплоотводом или эталонной камерой.

В двухэлементных калориметрах камера для образца и эталонная камера содержат две обмотки из никелевой проволоки, сопротивление которых является функцией температуры. Четыре обмотки образуют мост Уитстона с перекрещенными плечами и подключены к источнику постоянного тока, как показано на рис 21.2 [7]. При такой схеме разность температур между камерой для образца и эталонной камерой прямо пропорциональна потенциалу мос та ВР.

При отсутствии образца в калориметре можно наблюдать небольшой потенциал моста ВР0 (микровольты) из-за различий сопротивлений никелевых обмоток. Когда образцовый электрический источник теплоты или радиоизотопный источник теплоты, выделяющий мощность на уровне WR ватт помещается в камеру для образца, то мост уравновешивается при потенциале BPR (мкВ). Чувствительность S калориметра, выраженная в микровольтах на ватт, с оставляет:

21.5.2 Полные мостовые двухэлементные калориметры

Для повышения точности почти все калориметры могут быть построены как двухэлементные калориметры. Наиболее типичным примером является изотермический двухэлементный мостовой калориметр, разработанный Маундской лабораторией и широко используемый для анализа в заводских условиях [8]. На рис 21.3 показано поперечное сечение калориметра этого типа, а на рис 21.4 представлен снимок полного двухэлементного мостового калориметра без окружающей его водяной ванны.

Конструкция полного двухэлементного мостового калориметра состоит из двух одинаковых тепловых элементов — камеры для образца и эталонной камеры, каждая из которых отделена от внешней стенки воздушным зазором или зазором из твердого вещества, служащим в качестве теплового сопротивления. Каждый тепловой элемент имеет провода нагревателя, обмотанные вокруг камеры для выполнения градуировки. Потери тепла вдоль оси камеры сводятся к минимуму за счет использования пластмассовых концевых колпачков с отражателями из сти-

Ðèñ. 21.2. Мост Уитстона, используемый для точного измерения разности температур между камерой для образца и эталонной камерой калориметра

Ðèñ. 21.3. Поперечное сечение типичного изотермического калориметра с двумя идентичными тепловыми камерами: для образца и эталона

роформа (теплоизолирующего пенопласта) и металлическими пластинами для обеспечения теплопередачи от образца к стенкам калориметра. Два резистивных термометра из тонкой никелевой проволоки намотаны по всей длине каждого теплового элемента для обеспечения точного измерения температуры независимо от изменений теплового потока [8].

Во время работы двухэлементный калориметр погружен в водяную ванну, температура которой поддерживается постоянной с точностью до миллиградуса. Кроме того, использование двух одинаковых тепловых элементов создает дифференциальный сигнал, который в 10-100 раз более стабилен, чем сигнал для внешней ванны. Когда образец помещается в камеру, температура повышается до тех пор, пока потери тепла через никелевые обмотки, тепловой зазор и внешний кожух к водяной ванне не станут равными теплоте, генерируемой образцом. При достижении этого равновесия разность температур, измеряемая с помощью потенциала моста, пропорциональна количеству генерируемой теплоты. Точные калориметры теплового потока этого типа проектируются и создаются таким образом, чтобы тепловые пути между камерой для образца и окружающей средой оставались постоянными. Дополнительного внимания заслуживает поддержание по-

Ðèñ. 21.4. Общий вид двухэлементного мостового калориметра без окружающей водяной ванны

стоянной температуры окружающей среды и минимизация погрешности в тепловом распределении, связанной с расположением образца в ка мере.

Двухэлементный мостовой калориметр обеспечивает наибольшую точность, надежность, чувствительность и долговременную стабильность при измерениях тепловой мощности вследствие внутренней компенсации многих тепловых эффектов. Однако наличие двух тепловых элементов и внешней водяной ванны приводит к тому, что этот измерительный прибор больше по размерам и требует большего пространства для размещения, чем калориметры других конструкций. Двухэлементные мостовые калориметры предназначены для образцов с диаметром от 1 до 30,5 см. Верхний предел определяется только нормами ядерной безопасности, а нижний предел — от 0,1 до 0, 2 г 239Pu на литр [8]. Применение двухэлементного мостового калориметра описано в разделе 22.4.1 глав ы 22.

21.5.3 Мостовые калориметры с верхней/нижней камерами

В конструкции калориметра с верхней/нижней камерами камера для образца устанавливается над несколько укороченной эталонной камерой [7], как показано на рис 21.5. Обе камеры размещаются в одном изотермическом водяном кожухе, который меньше, чем внешняя ванна, используемая в двухэлементном калориметре. Конструкция с верхней/нижней камерами требует меньшего пространства для установки, но она несколько выше. Конструкция с верхней/нижней ка-

Ðèñ. 21.5. Передвижной мостовой калориметр с верхней/нижней камерами с тонкой водяной рубашкой, в котором камера для образца расположена над эталонной камерой

мерами может также использоваться для создания передвижного калориметра. Калориметр, показанный на рис 21.5, может быть установлен на подвижной тележке вместе с циркуляционной ванной.

Конструкция мостового калориметра с верхней/нижней камерами имеет преимущество по габаритам и стоимости перед двухэлементной конструкцией и обеспечивает устранение некоторых тепловых эффектов. Однако точность такого калориметра не настолько высока, как у полного двухэлементного мостового калориметра. Примеры мостовых калориметров с верхней/нижней камерами приведены в разделах 22.3.1 и 22.4.2 главы 22.

21.5.4 Градиентный мостовой калориметр

Градиентный мостовой калориметр (рис 21.6) состоит из ряда концентриче- ских цилиндров, при этом цилиндр камеры для образца находится внутри цилиндра эталонной камеры [7]. Зазор между цилиндрами камеры для образца и эталонной камеры определяет чувствительность калориметра. Внешний эталонный цилиндр является кожухом, который обеспечивает однородный теплоотвод. Кожух соприкасается с тонкостенной ванной с циркулирующей водой. Такая конструкция приводит к небольшим габаритам, требует малых расходов материала и затрат на изготовление. Градиентная конструкция хорошо подходит для передвижных вариантов установки, для установки в перчаточном боксе или для больших образцов, когда общие габариты должны быть минимизированы. Градиентный калориметр обычно работает в режиме постоянной температуры, описанном далее в разделе 21.6.3. Конструкция градиентного мостового калориметра Маундской лаборатории описана в разделе 22.4.4 главы 22.

Разработанный Аргоннской национальной лабораторией калориметр с изотермической воздушной камерой является разновидностью градиентной конст-

Ðèñ. 21.6. Поперечное сечение градиентного мостового калориметра. Внешний теплоотвод, который мог бы представлять собой небольшую или просто воздушную камеру, не показан

Ðèñ. 21.7. Поперечное сечение калориметра с воздушной камерой, представляющего собой вариант градиентного мостового калориметра

рукции, которая не требует водяной ванны [9 и 10]. Этот калориметр (рис 21.7) описан в работе [10] как "термостат с постоянной температурой, состоящий из ряда концентрических камер. Каждая из этих камер сделана из алюминиевого цилиндра, на котором закреплены резистивные нагревательные спирали и тепловые датчики. Цилиндры отделены один от другого высокотемпературным теплоизолирующим материалом. Концы цилиндров одинаково защищены пробками, не