17.2.7 Установки для контроля растворов нитрата плутония

В принципе, спонтанное деление четных изотопов может быть зарегистрировано как в растворах, так и в металлах или оксидах. Равномерность плотности, распределения и матрицы материала раствора фактически могут дать очень точ- ные и воспроизводимые результаты анализа. На практике, однако, замедление и поглощение нейтронов в растворе приводят к смещению результатов измерений. В этом разделе описаны две установки нейтронных совпадений, разработанные специально для анализа образцов с объемом от 1 л и более, в которых могут наблюдаться такие эффекты.

Счетчик нейтронных совпадений для растворов SNCC (Solution Neutron Coincidence Counter) [13] был разработан для контроля протекающих растворов, которые либо слишком объемны, либо содержат слишком много продуктов деления, чтобы использовать обычный анализ по гамма-излучению. На рис. 17.18 показана установка SNCC с внутренней измерительной камерой объемом 1 л, а также внешнее и внутреннее расположение счетчиков. 3He-счетчики (26 штук) плотно располагаются двумя кольцами вокруг измерительной камеры для достижения высокой эффективности регистрации. Активная длина счетчика, равная 50 см, ограничивает чувствительный объем для измерения емкости с раствором. Используется частичное экранирование детектора кадмием для получения почти плоской кривой эффективности регистрации вдоль оси счетчика. Для обеспече-

Ðèñ. 17.18. Поперечный и продольный разрезы установки нейтронных совпадений SNCC для растворов. Установка имеет внешнее и внутреннее кольца 3Не-счетчиков и измерительную камеру объемом 1 л

ния оптимальной чувствительности к плутониевым растворам используется слой дополнительного полиэтилена толщиной только 1,1 см между раствором и первым кольцом 3He-счетчиков, так как сам раствор может быть представлен как замедлитель толщиной ~2,6 см. При данной толщине полная эффективность прибора составляет 33 %, а время жизни нейтронов равно 38 мкс. Установка SNCC имеет диаметр 48 и длину 82 см, включая полиэтиленовую защиту толщиной 10 см и стальной корпус толщиной 1 см.

Счетчик SNCC был установлен на верху экспериментального вытяжного бокса установки по производству плутония в Лос-Аламосе. Емкости с раствором поступали в бокс с помощью заводского конвейера. Затем раствор подавался внутрь детектора с помощью пневмопочты, выполненной в виде двойных труб из нержавеющей стали. Нейтронный счетчик мог устанавливаться и сниматься без демонтажа трубопровода, перекачивающего раствор. Таким образом, счетчик SNCC мог быть установлен вокруг существующей трубы без врезки в магистраль.

С помощью установки SNCC анализировались растворы нитрата плутония в диапазоне концентраций от 2 до 100 г/л (от 0,2 до 12 г 240Pu/л). Каждый раствор измерялся повторно для контроля стабильности и воспроизводимости результатов измерений. Результаты этих измерений сравнивались с результатами, полу- ченными при химическом анализе на основе кулонометрического титрования или масс-спектрометрического анализа на основе изотопного разбавления. Данные, приведенные на рис. 17.19, показывают отклонение вверх относительно прямой, что объясняется эффектом саморазмножения в растворе. После введения поправки на этот эффект и подгонки к прямой линии, результаты неразрушающего анализа имели разброс 1,6 % относительно результатов, полученных с помощью химического анализа.

Ðèñ. 17.19. Результаты анализа раствора нитрата плутония на установ ке SNCC. Зависимость скорости счета нейтронных совпадений от 240Pu с поправкой на саморазмножение и без нее

Производственные испытания этой установки были проведены на разделительной площадке завода в Саванна-Ривер [16]. С помощью счетчика анализировались различные образцы поступающего металлического плутония и отправляемых оксидов. В течение испытательного периода длительностью 18 месяцев двухдиапазонный счетчик показал хорошую надежность и стабильность. Для больших образцов из металла и оксидов погрешность анализа (1σ) с учетом статистики отсчетов и воспроизводимости была меньше 1 %. Для чистых металлических образцов, с поправкой на саморазмножение, погрешность анализа составила 2 % (1σ). Для всех типов оксидов использовалась погрешность анализа двуокиси плутония 3 % (1σ) по индивидуальным градуировочным кривым, без поправки на саморазмножение. Для металла, содержащего примеси, погрешность анализа составила порядка 10 % (1σ). Для ограниченного набора образцов скрапа погрешность анализа колебалась от 5 до 15 % (1σ).

Двухдиапазонный счетчик, изготовленный Национальной ядерной корпорацией, используется на заводе в Хэнфорде (Rockwell Hanford Facility), штата Вашингтон для быстрого контроля упаковок, содержащих плутоний, перед их отправкой и после получения. В работе [17] сообщается об измерении около тысячи разных упаковок. Средний разброс (на один образец) между паспортными данными и результатами анализа (см. рис. 17.22) для металлического плутония составил 4 % (1σ). Для оксида плутония эта величина составила 5 % (1σ), для брусков из полистирола со смесью урана и плутония — 3 %(1σ), для скрапа топливных стержней — 27 % (1σ) и для смешанных отходов — 70 % (1σ). Рассматривая в целом каждую группу материалов, можно сказать, что расхождение между паспортным значением массы и ее оценкой составляет около 1 % для металла, оксида, брусков из полистирола и 10 % — для другого скрапа.

Ðèñ. 17.22. Результаты анализа металлического плутония двухдиапазо нной установкой нейтронных совпадений DRCC на заводе в Хэнфорде [17]. Исправленные на размно-

жение результаты имеют разброс около 4 % (1s) по сравнению с результатами калориметрии и масс-спектрометрии