Глава 5. Основные вопросы пассивного анализа гамма-излучения |
143 |
рым применялись фундаментальные идеи введения в спектр искусственного пика для решения проблемы поправки на мертвое время и нал ожения.
5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
Большинство точных методов измерения поправки на мертвое время и наложения используют образцовый источник, установленный в фиксированном положении по отношению к детектору. Источник обеспечивает постоянную скорость взаимодействия гамма-излучения в детекторе. Пик стандартного источника выполняет такую же функцию, что и пик генератора импуль сов.
Подобно другим методам, метод образцового источника исходит из предположения, что все пики подвержены одинаковым относительным потерям вследствии мертвого времени и наложений. При этом отношение площади любого пика к площади пика стандартного источника не зависит от таких потерь. Пусть A(γ) и FEIR(γ) представляют, как обычно, площадь пика полного поглощения и скорость счета в пике полного поглощения энергии для любого гамма-излучения, отличного от гамма-излучения образцового источника R. Если F является общей накопленной частью, а TT равно реальному времени накопления, то площади равны
A(γ) = F × FEIR(γ) × TT,
A(R) = F × FEIR(R) × TT.
Отношение двух выражений дает A(γ)/ A(R) = FEIR(γ)/ FEIR(R),
(5.68)
(5.69)
которое не зависит ни от F, ни от TT. Анализ гамма-излучения часто основан непосредственно на отношениях A(γ)/A(R), которые не зависят от потерь, без определения в явном виде CF(RL) или FEIR(γ).
Для гамма-излучения образцового источника коэффициент поправки определяется как
CF(RL) = FEIR(R)× TT / A(R) . |
(5.70) |
||
Объединение этого выражения с уравнением (5.63) дает: |
|
||
FEIR(γ) = |
A(γ) |
FEIR(R), |
(5.71) |
|
|||
|
A(R) |
|
|
которая не зависит от времени счета. Уравнение (5.55) для откорректированной скорости счета CR может теперь быть записано в виде
CR(γ) = FEIR(γ) × CF(AT) = |
A(γ) |
FEIR(R) × CF(AT) . |
(5.72) |
|
|||
|
A(R) |
|
|
Величина CR(γ) не зависит от реального времени измерения, хотя очевидно, что точность этой величины зависит от этого времени.
Если аналитические системы отградуированы с помощью образцовых источников, нет необходимости знать FEIR(R) для получения точных результатов анализа. Во многих процедурах анализа искомая величина М (масса изотопа или элемента)
144 |
Дж. Паркер |
пропорциональна CR(γ). В уравнениях с (5.73) по (5.75) величина K является градуировочной постоянной, индекс s обозначает характеристики, относящиеся к эталонам, а индекс u обозначает характеристики, относящиеся к неизвестным образцам:
Mu = CR(γ)u = [A(γ)u / A(R)u]FEIR(R)× CF(AT)u . K K
Градуировочная постоянная может определяться по одному источнику:
K = |
|
CR(γ)s |
= |
[A(γ)s / A(R)s ]FEIR(R)× CF(AT)u |
. |
||
|
|
|
Ms |
Ms |
|||
Объединение уравнений (5.73) и (5.74) дает |
|
||||||
M |
= |
[A(γ)u / A(R)u]CF(AT)u |
M |
||||
|
|||||||
u |
|
|
|
|
|
s , |
|
|
|
|
[A(γ)s / A(R)s ]CF(AT)s |
||||
(5.73)
(5.74)
(5.75)
которая не зависит от величины FEIR(R).
Хотя точное знание величины FEIR(R) не является необходимым, полезно получить приблизительные значения величин FEIR(γ), FEIR(R) и CF(RL), чтобы действительные скорости накопления данных были известны вместе с частью информации, теряющейся из-за мертвого времени и наложений. Наличие градуировочной постоянной, выраженной в виде откорректированного числа отсчетов за секунду для единицы массы, может быть полезным при оценке требуемых времен анализа.
Достаточно точное значение величины FEIR(R) может быть получено путем регистрации в живом времени излучения от одного образцового источника и оценки поправки на потери из-за наложения. Более точные значения поправок на потери из-за мертвого времени и наложения могут быть получены с помощью генератора импульсов.
Метод образцового источника может быть применен для любой спектрометрической системы без дополнительной электроники. Метод лишен проблем, вызванных введением импульсов генератора в предусилитель и смещением стандартного пика по отношению к пикам гамма-излучения. Он также не требует дополнительных поправок, которые необходимы при использовании генератора с фиксированной частотой. Кроме того, отсутствует погрешность вследствии конечного временного разрешения между соседними пиками, и пик образцового источника всегда имеется в распоряжении для проведения цифровой стабилизации и для выбора характеристик системы.
Главным значительным ограничением этой процедуры является то, что не всегда имеется в распоряжении образцовый источник с подходящим периодом полураспада и энергией. Дополнительным ограничением является то, что образцовый источник должен иметь значительную активность, что вызывает дополнительные потери и приводит к ухудшению общей точности, которая достижима для того же времени счета с другими методами. Метод образцового источника так же, как более простой метод генератора импульсов, применим только тогда, когда скорость счета и форма спектра постоянны.
Образцовый источник должен иметь большой период полураспада и интенсивное гамма-излучение в чистой части спектра. Энергия гамма-излучения об-
Глава 5. Основные вопросы пассивного анализа гамма-излучения |
145 |
разцового источника должна быть ниже, но относительно близка к энергии анализируемых гамма-излучений, чтобы не добавить фона под анализируемые пики. Применение моноэнергетического образцового источника ограничивает рост на больших скоростях счета и общие потери из-за мертвого времени и наложений. Мало источников отвечают всем требованиям, но некоторые соответствуют требованиям для многих задач.
Для анализа 239Pu, основанного на гамма-излучении с энергией 413,7 кэВ, самым полезным источником является 133Ba. Гамма-излучение с энергией, равной 356,0 кэВ, не подвержено интерференции ни с одним из гамма-излучений плутония или америция, и оно находится на расстоянии не более 60 кэВ от анализируемой энергии. Очень удобен период полураспада, составляющий 10,3 года. Хотя 133Ba испускает и другие гамма-кванты, их энергии находятся ниж е 414 кэВ.
Для анализа плутония, когда требуется использование гамма-квантов более низких энергий, полезным образцовым источником является 109Cd. Его гамма-ли- ния с энергией 88,0 кэВ является единственным значимым излучением, за исклю- чением рентгеновского излучения 109Ag от захвата электрона с энергией ~ 25 кэВ, которое легко удаляется с помощью тонкого фильтра. Его период полураспада ~ 453 дней отвечает требованию применения в течение года или двух до замены. Хотя для нуклидов плутония и америция отсутствуют интерферирующие пики гамма-излучения, существует возможность интерференции с рентгеновским излучением свинца, который используется для защиты детектора. Линия Kβ2-рент- геновского излучения свинца попадает непосредственно в область пика гамма-из- лучения 109Cd с энергией 88,0 кэВ. Интерференции можно избежать, обертывая детектор кадмием для поглощения рентгеновского излучения свинца и используя достаточно мощный 109Cd источник, который подавит любое остаточное прохождение рентгеновского излучения свинца. Кроме того, если можно использовать разнообразные защитные материалы (например, сплав железа и вольфрама), то проблема исчезает.
Для анализа 235U часто используется гамма-излучение 57Co с энергией 122,0 кэВ. Его период полураспада, равный 271 дню, вполне подходит, хотя он не такой длительности, как можно было бы желать. Гамма-излучение с энергией 122,0 кэВ приблизительно в восемь раз интенсивнее гамма-излучения с энергией 136,5 кэВ и является единственным из других гамма-излучений, которое имеет значимую интенсивность. Заметим, что при использовании 57Co для анализа образцов урана высокого обогащения, гамма-излучение 234U с энергией 120,9 кэВ может быть досадной помехой. Эту проблему можно исключить, используя фильтр, который снижает интенсивность излучений с энергиями, более низкими по сравнению с излучением с энергией 185,7 кэВ, и достаточно сильный источ- ник57Co, чтобы превысить остаточный сигнал от 234U.
Часто для анализа урана или других элементов в качестве образцового источ- ника используют 241Am. Хотя гамма-излучение 241Am с энергией 59,5 кэВ находится дальше от 186 кэВ, чем хотелось бы, его можно использовать, особенно, если приняты меры к снижению разницы в разрешении. Период полураспада, составляющий 433,6 года, не требует поправок. Чтобы использовать для анализа этот источник, америций-241 должен полностью отсутствовать в любых анализируемых материалах. Иногда в качестве источника излучения в плотномере или для количественного анализа 235U используется 169Yb. Дочерние нуклиды иттербия испускают рентгеновское излучение, которое непосредственно интерферирует с