Ðèñ. 8.20. Сходимость Лос-Аламосской системы для измерения изотопов плутония при определении удельной мощности, используемой для интерпр етации калориметри- ческих измерений. Сходимость рассчитана по 30 измерениям. К ружки относятся к образцу металлического плутония массой 500 г (240Pu — 6 %); треугольники относятся к образцу PuO2 массой 1 кг (240Pu — 12 %)

8.7.3 Установка Маундской лаборатории

На установке Маундской лаборатории исследователи выполняют измерения изотопного состава плутония для калориметрических измерений, выполняемых в то же время. Используются программы подгонки пиков GRPANL и GRPAUT, описанные в разделе 8.6.2. Длинный хвост не используется. Наклон короткого хвоста В измеряется при начальной градуировке детектора. Параметры амплитуды пиков Y0 и ширины α являются независимыми. В некоторых случаях независимым параметром является амплитуда короткого хвоста. Проводится подгонка более 50 пиков в области энергии от 120 до 450 кэВ; кроме того, анализируется область 640 кэВ. В табл. 8.17 приведены соотношения, используемые программой GRPAUT. График относительной эффективности определяется по пикам 239Pu, 241Pu-237U è 241Am. Для подгонки измеренных точек к сплошной кривой используется взвешенный метод наименьших квадратов (см. уравнение (8.18)). Для оценки содержания 242Pu используется уравнение (8.13):

ãäå εi — относительная эффективность; Ei — энергия гамма-излучения;

A6, A7 — константы нормировки пиков 241Pu-237U è 241Am íà 239Pu; δ6, δ7 = 1 äëÿ 241Pu è 241Am, = 0 для других изотопов.

* Отношение используется для расчета содержания изотопов. В соответствующих случаях применяются взвешенные средние.

Программа GRPAUT используется в нескольких случаях. В работе [20] описан двухдетекторный метод, в котором используется планарный детектор в области энергии гамма-излучения от 120 до 300 кэВ и коаксиальный детектор в области энергии от 300 до 700 кэВ. Коаксиальный детектор применяется для измерения гамма-пиков 642,48 кэВ от 240Pu è 662,42 êýÂ îò 241Am. Детектор имеет тяжелый фильтр для поглощения гамма-излучения с энергией ниже 100 кэВ. При времени измерения 50 000 с сходимость составляет ~2 % как для отношения 160/148 240Pu/241Pu, так и для отношения 642/646 240Pu/239Pu. Для больших образцов отношение 662/646 241Am/239Pu значительно более точное, чем отношение 125/129 для этих нуклидов.

На рис. 8.21 показана созданная в Маундской лаборатории система для одновременного калориметрического и гамма-спектрометрического анализа плутония [34, 35]. Эта система снижает радиационное облучение оператора при загрузке образца за счет уменьшения ручных операций, а также снижает погрешность записи данных измерений. В табл. 8.18 приведены результаты измерений, полу- ченные с помощью передвижной аналитической системы на трех ядерных установках. Измеряемые образцы содержали от нескольких сотен граммов до 2 кг оксида или металла плутония. Большинство образцов имели номинальное содержание 240Pu около 6 %. Время измерения обычно составляло от 10 000 до 50 000 с. Общая масса плутония измерялась с погрешностью менее 1 % при сходимости от 1 до 3 %.

Ðèñ. 8.21. Передвижной калориметр с возможностью одновременного п роведения калориметрии/гамма спектрометрии. (Фотография любезно предоста влена Флейшнером, Маундская лаборатория)

Таблица 8.18 — Одновременный анализ с помощью передвижной установки из калориметра и гамма-спектрометрической системы [35]

8.7.4 Ливерморская национальная лаборатория им. Лоуренса

Анализ методом функции соответствия часто использует Ганнинк с сотрудниками в Ливерморской национальной лаборатории им. Лоуренса. В начале 1970-х годов они установили аппаратуру с использованием этого метода на заводе в Саванна-Ривер для измерений растворов низкой концентрации плутония низкого выгорания. В аппаратуре для измерения жидких образцов объемом 10 мл используется планарный германиевый детектор с высоким разрешением. Для образцов требуется только небольшая поправка на ослабление из-за низкой концентрации плутония и небольшой толщины (1 см). Поскольку америций был удален из раствора незадолго перед измерением, было возможно проводить анализ в области энергии 40 кэВ. Система анализировала как область энергии 40 кэВ, так и 100 кэВ; эти области дают более высокую точность измерений, чем достигается при использовании областей энергии выше 120 кэВ. При времени измерения только 10 мин точность измерения не более чем в 2 раза превышает достигаемую с помощью масс-спектрометра. В табл. 8.19 приведены некоторые результаты, полученные с помощью этой системы.

Таблица 8.19 — Характеристики системы для анализа изотопного состава плутония на заводе в Саванна-Ривер (анализ методом функции соответствия) [ 4]

Изотоп Pu Содержание, % Среднее смещение, % Сходимость, %

1. Свежевыделенный раствор, время измерения 10 мин, концентрация плутония 3 г/л

2. Старый раствор, время измерения 60 мин, концентрация плуто ния 4 г/л

Ганнинк разработал аналогичную аппаратуру для измерения растворов ядерного топлива высокого выгорания (около 20 % 240Pu) большой концентрации (около 250 г Pu/л) на заводе по переработке ядерного топлива [12]. Аппаратура установлена в Японии на заводе по переработке топлива в Токай-Мура. Когда измеряется свежевыделенный раствор, анализ проводится в области энергии 40 кэВ. Кроме того, для измерения 241Pu используется пик гамма-излучения 148 кэВ и пик 94 кэВ рентгеновской Kα2-линии урана, которая имеет вклад от всех изотопов плутония. Для измерения 239Pu используется пик гамма-излучения

Ðèñ. 8.23. Детектор из особо чистого германия и ячейка для образца с истемы для анализа изотопного состава плутония, установленной на заводе по п ереработке ядерного топлива в Токай-Мура, Япония [12]. (Фотография любезно предост авлена Ганнинком, ЛЛНЛ)

Таблица 8.20 — Характеристики системы для анализа изотопного состава плутония на заводе в Токай-Мура (94 образца, концентрация плутония от 130 до 270 г/л) [12]

Методика функции соответствия также была применена Рютером и Кэмпом [30, 31] для твердых образцов с использованием гамма-излучения в области энергии от 120 до 450 кэВ. Они создали портативную аппаратуру для инспекторов по гарантиям МАГАТЭ.

Другая система описана Ганнинком в работе [36]; она позволяет использовать все данные, имеющиеся в спектре, применяя два детектора (высокой и низкой энергии) и анализируя данные с помощью методик как функции соответствия, так и суммирования в рассматриваемой энергетической области. Эта система может достигать большей точности, чем другие системы при измерении про-