18.2 ХАРАКТЕРИСТИКИ РЕАКТОРНОГО ТОПЛИВА

18.2.1 Физическое описание

За исключением одного высокотемпературного реактора с газовым охлаждением (Форт Сант-Врейн), все энергетические реакторы, работающие в настоящее время в США, являются реакторами с водой под давлением (PWR) или реакторами на кипящей воде (BWR). Проводятся исследования на быстрых реакто- рах-размножителях (FBR). Параметры топлива и активной зоны реакторов PWR, BWR и FBR сравниваются в табл. 18.1 [2 и 3]. На рис. 18.1 показаны отли- чия в габаритных размерах топливных стержней и тепловыде ляющих сборок.

Ðèñ. 18.1. Поперечное сечение тепловыделяющих сборок реактора с во дой под давлением PWR (вверху), реактора на кипящей воде ВWR (внизу слева ) и быстр ого реактора — размножителя FBR (внизу справа)

Исходное реакторное топливо состоит из делящегося (235U èëè 239Pu) и воспроизводящего материалов (238U). Эти материалы обычно присутствуют в форме керамических оксидов или карбидов, учитывая их коррозионную стойкость, относительную простоту изготовления и очень хорошие характеристики в части радиационной стойкости. В реакторах PWR или BWR топливо находится в виде керамических таблеток UO2, имеющих 1 см в диаметре и длину 2 см. Таблетки укладываются в трубки из нержавеющей стали или циркалоя стопками до активной длины 3,7 м. Циркалой представляет собой циркониевый сплав, используемый

большей частью в стержнях для PWR и BWR из-за его малого сечения поглощения нейтронов. Для предотвращения химической реакции с воздухом, водой или другими материалами, используемыми для охлаждения, топливо помещается в оболочку из специального материала.

Когда облученные топливные стержни рубятся и выщелачиваются во время переработки, образуются отходы переработки отработанных ТВЭЛов (принятое название “шелуха” — прим. пер.). Остающийся в шелухе делящийся материал образует особый вид облученного топлива. Измерения этого материала важны для обеспечения приемлемого учета ядерных материалов в технологическом процессе [4].

Таблица 18.1 — Параметры топлива и активной зоны реакторов

18.2.2 Определение выгорания и глубины выгорания

Два общепринятых термина для облучения топлива — выгорание и глубина выгорания часто применяются как взаимозаменяемые. Выгорание (в процентах атомов) определяется как число делений на 100 тяжелых ядер (урана или плутония), первоначально присутствующих в топливе. Глубина выгорания определяется как полная энергия, высвобождаемая при делении тяжелых ядер, первонача- льно присутствующих в топливе. (В российской практике оба определения относятся к термину "выгорание" — прим. ред.) Глубина выгорания имеет размерность мегаваттили гигаватт-сутки (тепловой выход реактора) на метрическую тонну (1000 кг) исходного урана: МВт сут/т U или ГВт сут/т U. Для неразрушающих измерений облученного топлива последнее определение более полезно, потому что реальное содержание тяжелых ядер непосредствен но не определяется.

Эти два определения приблизительно связаны следующим ур авнением:

Зависимость между выгоранием и глубиной выгорания изменяется как функция выгорания из-за изменения отношения делений урана к делениям плутония. Количество энергии, высвобождаемой при делении плутония (212 МэВ) приблизительно на 5 % больше количества энергии, высвобождаемой при делении изотопа 235U (202 ÌýÂ).

Средние проектные значения выгорания реакторного топлива включены в табл. 18.1. Реальные значения могут находиться в диапазоне от 55 до 60 ГВт сут/т U для PWR, от 45 до 50 ГВт сут/т U для BWR и 150 ГВт сут/т U для FBR.

18.2.3 Выход продуктов деления

При реакциях деления первичными источниками энергии являются деление 235U, 239Pu è 241Pu с некоторым вкладом от деления 238U быстрыми нейтронами. В табл. 18.2 [ 5] перечислены относительные количества делений для каждого из этих четырех изотопов в зависимости от глубины выгорания топлива для одного типичного случая. Таблица показывает, что изотопы плутония начинают вносить значительный вклад в общую сумму только после того, как значение глубины выгорания составит несколько ГВт сут/т U, а после того, как глубина выгорания составит свыше 20 ГВт сут/т U, они становятся доминирующим источником деления.

Каждое деление приводит к образованию двух продуктов деления со средней массой. На рис. 18.2 [6 и 7] показаны кривые распределения массы для деления тепловыми нейтронами 235U è 239Pu. Основное отличие между двумя кривыми состоит в незначительном смещении кривой для 239Pu в сторону более высоких массовых чисел относительно кривой для 235U. Смещение хорошо видно для относительного выхода 106Ru при делении 235U è 239Pu. Деления в 239Pu дают выход 106Ru в 11 раз больше, чем деления 235U. Таким образом, измерение выхода гамма-излуче- ния из изотопа 106Ru может определить относительную долю делений 239Pu к полному числу делений. С другой стороны, изотоп, подобный 137Cs, имеет почти одинаковые выходы при делении как изотопа 235U, òàê è 239Pu. Выход гамма-излуче- ния от 137Cs может быть использован для определения полного числа де лений.

стоянию. Кроме излучения бета-частиц продукты деления также излучают гам- ма-кванты, характеристики которых можно измерить. На рис. 18.3 показан спектр гамма-излучения тепловыделяющей сборки PWR, имеющей интегральную глубину выгорания 32 ГВт сут/т U и время охлаждения 9 месяцев (время после выгрузки из реактора). Как можно видеть из этого спектра, существует только около 10 изотопов, которые можно измерить. В табл. 18.3 [8] перечислены доминирующие изотопы наряду с характеристиками их гамма-квантов и периодом полураспада. Выход на деление — это среднее число образованных ядер каждого изотопа (в процентах) на одно деление тепловыми нейтронами 235U èëè 239Pu. Кроме гамма-квантов продуктов деления, также присутствуют гамма-кванты, образованные при активации оболочки топлива и таких материалов, как 54Mn, 58Ñî è 60Со, которые также присутствуют в конструкции; они включены в табл. 18.3.

Ðèñ. 18.3. Спектр гамма-излучения тепловыделяющей сборки реактора PWR с глубиной выгорания 32 ГВт Ч сут/т U и временем охлаждения 9 месяцев

Облучаемый нейтронами уран может также захватить нейтроны и образовать трансурановые элементы, как это показано на рис. 18.4 [5]. Многие из этих нукли-

дов испускают нейтроны при спонтанном делении или реакции (α,n). Интенсив-

ности образования нейтронов при спонтанном делении и реакции (α ,n) для источников первичных нейтронов — 238Pu, 240Pu, 242Pu, 241Am, 242Cm è 244Cm — вклю- чены в табл. 11.1 и 11.3 в главе 11.

Таблица 18.3 — Изотопы, идентифицируемые с помощью гамма-квантов в типовой сборке облученного топлива [8]

* Значения для 154Eu è 134Сs даются только для непосредственного образования изотопа при делении. На самом деле каждый из этих изотопов в первую очередь образуется путем поглощения нейтронов. Для топливного материала реактора PWR, облученного до глубины выгорания 25 ГВт сут/т U, “накопленный выход на деление” изотопов 154Eu è 134Cs составил, соответственно, 0,15 и 0,46 %.

Ðèñ. 18.4. Основные реакции захвата нейтронов (горизонтальные стре лки) и реакции бе- та-распада (вертикальные стрелки), приводящие к образован ию в облученном топливе трансурановых элементов. Для изотопов 240 Np, 242Am è 244Am существуют как стабильные, так и метастабильные состояния

Гамма-кванты продуктов деления и нейтроны из ядер трансурановых элементов полностью маскируют гамма-кванты и нейтроны изотопов урана и плутония в топливе. Этот эффект показан в табл. 18.4, в которой перечислены относительные плотности атомов и выход гамма-излучения на грамм исходного урана для 137Cs, линии 186 кэВ 235U и линии 414 кэВ 239Pu. Эти результаты основаны на реальной предыстории облучения тепловыделяющей сборки в реакторе PWR. Топливо имело первоначальное обогащение 2,6 % 235U и облучалось в течение четырех реакторных циклов до достижения максимальной глубины выгорания 46,8 ГВт сут/т U. Плотности продуктов деления и трансурановых элементов рас- считывались с помощью программы оценки обеднения реакторного топлива [6 и 7]. Даже несмотря на то, что плотности атомов для 137Cs, 235U è 239Pu сравнимы для глубины выгорания 46,8 ГВт сут/т U, число излученных гамма-квантов 137Cs составляет в 4,5 107 è 2,7 107 раз больше, чем число гамма-квантов основных изотопов 235U è 239Pu, соответственно. Изотоп 137Cs является одним из 10 доминирующих продуктов деления, излучающих гамма-кванты.

Похожие результаты получаются, когда проводят исследования выхода нейтронов из облученных топливных материалов. В табл. 18.5 [4] приведен выход нейтронов из уранового оксидного топлива после достижения глубины выгорания, равной 33,0 ГВт сут/т U, и времени охлаждения 1 год. Выход собственных нейтронов из плутония уступает на 2 порядка величине выхода нейтронов из изотопов кюрия.

Таблица 18.4 — Сравнение атомной плотности и активности гамма-излучения 137Cs, 235U è

239Pu

* Число атомов на грамм исходного тяжелого металла

Таблица 18.5 — Типичная интенсивность образования нейтроно в из оксидного топлива

* СД — спонтанное деление (прим. пер.)