* Интенсивность для 237U рассчитана в предположении равновесия 241Pu-237U. Выход для 237U включает вероятность 2,46Ч10-5 альфа-распада 241Pu â 237U.

8.3.2. Область энергии 100 кэВ

Область энергии 100 кэВ является наиболее сложной в гамма-спектре плутония. В табл. 8.4 приводятся 14 линий гамма- и рентгеновского излучения в этой области энергии. Рентгеновское излучение урана возникает при распаде плутония и может быть использовано для измерения изотопов плутония. Рентгеновское излучение нептуния возникает при распаде 241Am è 237U, а рентгеновское излучение плутония появляется в больших образцах или образцах более высокой концентрации в результате рентгеновской флюоресценции, возбужденной гам- ма-квантами или альфа-частицами. Область энергии 100 кэВ является единственной областью, в которой присутствует гамма-излучение в сех изотопов.

На рис. 8.6 показана мощная интерферирующая природа области энергии 100 кэВ. С ее помощью может быть определено общее распределение изотопов для образцов растворов топлива низкого выгорания [4]. Спектр от такого образца, измеренный с помощью детектора из особо чистого германия (ОЧГ), показан в нижней части рис. 8.6. Сложность этой области требует проведения анализа с использованием методов подгонки пиков или функции соответствия [4, 16]. Низко выгоревший PuO2 также анализировался с использованием методов функции соответствия. Растворы глубоко выгоревших образцов были проанализированы в этой области с использованием методов функции отклика [12], но такой анализ затруднен. Повышенная активность альфа- и гамма-излучения глубоко выгоревших материалов или образцов растворов высокой концентрации вызывает рентгеновскую флюоресценцию плутония с энергиями 99,53 и 103,75 кэВ. Это рентгеновское излучение интерферирует с пиками гамма-излучения 99,86 кэВ от 238Pu è 104,24 êýÂ îò 240Pu. Характерная форма линии рентгеновского излучения отлича- ется от линии гамма-излучения; эта разница должна учитываться при анализе этой области методами функции отклика.

Ðèñ. 8.6. Спектр гамма-излучения в области энергии 100 кэВ, измеренный с помощью детектора ОЧГ с разрешением 490 эВ при энергии 122 кэВ. Сплошная лини я: 530 г плутония в виде PuO2. Изотопный состав (вес. %): 238Pu — 0,302 %; 239Pu — 82,49 %; 240Pu — 13,75 %; 241Pu — 2,69 %; 242Pu — 0,76 %; 241Am — 11 800 мкг/г Pu. Пунктирная линия: 10 мл раствора плутония с концентрацией 20 г/л в 1M HNO3. Изотопный состав (вес. %): 238Pu — 0,027 %; 239Pu — 91,65 %; 240Pu — 7,68 %; 241Pu —

0,532 %; 242Pu — 0,12 %; 241Am — 315 ìêã/ã Pu

* Интенсивность для 237U рассчитана в предположении равновесия 241Pu-237U. Выход для 237U включает вероятность 2,46Ч10-5 альфа-распада 241Pu â 237U.

** Рентгеновское излучение плутония образуется в образцах большой массы или высокой концентрации при возбуждении флюоресценции гамма-квантами или альфа-частицами.

8.3.3 Область энергии 125 кэВ

Область энергии 125 кэВ используется для измерения 241Am è 239Pu с помощью гамма-линий 125,29 и 129,29 кэВ. Имеется сильная интерференция гам- ма-линии с энергией 125,29 кэВ изотопа 241Am с линиями 125,21 и 125,51 кэВ изотопа 239Pu. Площадь пика 241Am трудно измерить при концентрациях 241Am ниже нескольких сотен микрограммов на грамм плутония. При концентрации амери-

ция около 500 мкг на грамм плутония вклад интерференции 239Pu составляет более 50 % от площади пика с энергией 125,3 кэВ; при концентрации америция около 5000 мкг на грамм плутония — свыше 90 % площади пика принадлежит 241Am. Интерференция 239Pu может быть устранена с помощью метода подгонки пика [17] или вычитания пика [18]. Во многих экспериментах используются поглотители или фильтры (см. раздел 8.5.3) для снижения скорости счета от низкоэнергетического гамма-излучения. Эти поглотители воздействуют на скорость счета в области 125 кэВ. Кадмиевый фильтр толщиной 0,15 см пропускает только 35 % падающего излучения с энергией 125,3 кэВ.

В табл. 8.5 приведены энергии и интенсивности гамма-излучения в области спектра 125 кэВ, которая показана на рис. 8.7. Рентгеновские Kβ -линии плутония с энергиями 116,3, 117,3 и 120,6 кэВ (не указанные в табл. 8.5) затрудняют анализ в этой области, т.к. ниже 124,5 кэВ трудно найти область фона, свободную от интерференции. Плутоний высокого выгорания (сплошная линия на рис. 8.7) обыч- но дает более сильный пик 241Am, но более слабый пик 239Pu, чем плутоний низкого выгорания. Для материала высокого выгорания точность определения пика 129,29 кэВ изотопа 239Pu ниже, т.к. в таком образце меньше 239Pu и потому, что фон

Ðèñ. 8.7. Спектр гамма-излучения образцов PuO2 в области энергии 125 кэВ, измеренный с помощью детектора ОЧГ с разрешением 490 эВ при энергии 122 кэВ. Изотопный состав (вес. %): (сплошная линия) — 238Pu — 0,378 %; 239Pu — 78,89 %; 240Pu — 15,28 %; 241Pu — 4,42 %; 242Pu — 1,04 %; 241Am — 14 300 мкг/г Pu; (пунктирная линия) — 238Pu — 0,016 %; 239Pu — 93,51 %; 240Pu — 6,15 %; 241Pu — 0,28 %; 242Pu — 0,039 %; 241Am — 480 ìêã/ã Pu