Добавил:
Upload Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:
PANDA.pdf
Скачиваний:
242
Добавлен:
29.05.2015
Размер:
10.41 Mб
Скачать

Глава 22. Приборы для калориметрического анализа

663

22.4КАЛОРИМЕТРЫ ДЛЯ РАБОТЫ В ЗАВОДСКИХ УСЛОВИЯХ

22.4.1Маундский серийный двухэлементный мостовой калориметр

Серийный двухэлементный мостовой калориметр (рис. 22.5) предназначен для анализа плутония в форме металла, оксида, скрапа и отходов высокой плотности [10]. Он создан для использования в заводских условиях. Камера для образца и эталонная камера находятся в водяной ванне с контролем постоянной температуры и имеют примерно 12 см в диаметре для размещения в них стандартных банок, в которые упакованы плутониевые материалы. По этому же проекту изготавливают калориметры, способные размещать банки с отходами и скрапом объ¸мом до 3,8 л. Прибор, показанный на рис. 22.5, представляет собой два двухэлементных мостовых калориметра, помещенных в общую водя ную ванну.

Каждый из двухэлементных мостовых калориметров может иметь сервоконтроллер для поддержания постоянной температуры, камеру для образца с возможностью достижения предварительного равновесия или средства использования методов прогнозирования конечной точки. Эти отличительные особенности могут сократить время анализа и повысить производительность прибора. Все электрические измерения выполняются с помощью мостовых схем или цифровых вольтметров и передаются непосредственно в компьютерную систему сбора данных. Эталонные резисторы и источники напряжения соответствуют требованиям Национального бюро стандартов и используются для обеспечения точных

Ðèñ. 22.5. Маундский серийный двухэлементный мостовой калориметр. Водяная ванна (слева) содержит два двухэлементных мостовых калориметра. (Фо тография предоставлена Маундской лабораторией)

664

Р. Лайкс

измерений. Для градуировки применяются образцовые источники теплоты на основе плутония-238.

На плутониевом производстве в Лос-Аламосе для анализа плутониевых полуфабрикатов и изделий используются два двухэлементных мостовых калориметра модели 102 с общей водяной ванной [12], аналогичных установке, показанной на рис. 22.5. В целях экономии площади, камеры для образца с достижением предварительного равновесия не применяют. Все анализы выполняются без прогнозирования конечной точки в течение 8 ч. Программа контроля измерений требует еженедельного проведения измерения стандартного образца весом 400, либо 870 г. Анализ результатов контроля измерений за год показывает, что сходимость результатов определения мощности составляет около 0,1 %, а смещение — около 0,1 %. Для больших образцов эффективная удельная мощность определяется с помощью гамма-спектрометрии со сходимостью результатов около 0,4-0,5 % (1 σ) при времени измерения 1,5-2 ч. При этом общая сходимость определения массы плутония для больших однородных образцов составляет 0,5-0,7 % (1 σ) (частная информация от Р. Бланкеншипа и Ф.Сью, ЛАНЛ). Сведения о рабочих характеристиках двухэлементного мостового калориметра приведены в табл. 22.5 [11, 12]. Аналогичные сведения о рабочих характеристиках были представлены для плутония высокого выгорания с эффективной удельной тепловой мощностью около 14,5 мВт/г [13].

Таблица 22.5 — Рабочие характеристики Маундского серийного двухэлементного мостового калориметра при предполагаемой мощности 2,3 мВт/г и известном изотопном составе ([11, 12] и частная информация от Р. Бланкеншипа и Ф.Сью, ЛАНЛ)

Погрешность, %

0,1–0,2

Сходимость, %

0,1–0,2

Диапазон измерений

 

масса, кг

0,1–2,5

тепловая мощность, мВт

0,23-5,8

Время анализа, ч

8

 

 

Для сравнения и повышения производительности на производстве Лос-Ала- моса также используются четыре мостовых калориметра с верхней/нижней камерами, по внешнему виду похожие на калориметры, описанные ниже в разделе 22.4.4. Два из них имеют камеры для образца диаметром 12,4 см, а два других — камеры для образца диаметром 17,8 см. Для сокращения времени анализа калориметры работают с использованием метода прогнозирования конечной точки. Типичное время анализа образцов, содержащих 2-3 кг плутония, составляет немногим более 3 ч. Небольшие или плохо упакованные образцы могут потребовать для анализа до 8 ч, при этом 100 г плутония являются нижним рабочим пределом, позволяющим избежать увеличения времени анализа. Результаты контроля измерений за год показывают, что эти более быстро работающие калориметры имеют сходимость результатов измерений около 0,2 % по сравнению со сходимостью 0,1 % для двухэлементного мостового калориметра.

Глава 22. Приборы для калориметрического анализа

665

22.4.2Маундский калориметр для совместных измерений изотопов

Калориметрический анализ в заводских условиях требует как измерения тепловой мощности образца с помощью калориметра, так и определения (для рас- четного метода) эффективной удельной тепловой мощности образца с помощью масс-спектрометрических или гамма-спектрометрических измерений изотопного состава. Наиболее общий подход для серии образцов предполагает последовательные измерения изотопного состава плутония с помощью гамма-спектромет- ра высокого разрешения, за которыми следует калориметрический анализ. Измерения изотопного состава и калориметрические измерения могут также осуществляться одновременно.

На рис. 22.6 показан пример системы совместных измерений [14]. Данный калориметр относится к Маундским передвижным мостовым калориметрам с верхней/нижней камерами (см. рис. 21.5 главы 21) и содержит три слоя воды (всего 3,1 см), три слоя оргстекла (всего 2,1 см), 1 см эпоксидной смолы, 0,6 см алюминия и 0,1 см нержавеющей стали между образцом и детектором гамма-из- лучения. Пропускание гамма-квантов с энергией от 100 до 400 кэВ через стенки калориметра составляет примерно 20-40 %. Так как в этой конструкции используется оргстекло при минимуме стали и алюминия, то в действительности коэффициент пропускания излучения через калориметр выше, чем коэффициент пропускания через гамма-фильтр на поверхности детектора гамма -излучения.

Ðèñ. 22.6. Маундская система для одновременного калориметрическог о измерения мощности и гамма-спектрометрического определения изотопного сос тава. Сбоку виден германиевый детектор, при измерении размещаемый напротив ко рпуса калориметра. (Фотография предоставлена Маундской лабораторией)

666

Р. Лайкс

Типичное время анализа с применением методов прогнозирования конечной точки составляет 5 ч, неопределенность результатов калориметрического измерения мощности — 0,3 % [14]. Данные по изотопным гамма-измерениям накапливаются за тот же период времени, в течение которого проводится измерение тепловой мощности. Полная неопределенность анализа составляла 1 % или менее. Сведения о рабочих характеристиках приведены в табл. 22.6.

Как калориметр, так и многоканальный анализатор гамма-спектрометра управляются микропроцессором, а данные анализа обрабатываются компьютером. Система выполнена таким образом, что данные от одного образца могут анализироваться, когда выполняется измерение другого образца. Однако при совместном измерении имеет место некоторая потеря точности измерений, т.к. образец не может быть размещен непосредственно напротив гамма-детектора. Последовательные измерения обычно предпочтительнее, чем совместные, если нет других более серьезных ограничений.

Таблица 22.6 — Рабочие характеристики Маундского калориметра для совместных измерений изотопов при предполагаемой мощности 2,3 мВт/г [14]

Суммарная погрешность, %

1,0

Погрешность определения мощности, %

0,3

Диапазон измерений

 

масса, кг

0,2–4,4

тепловая мощность, Вт

0,5–10

Время анализа с прогнозированием конечной точки, ч

5

 

 

22.4.3 Серийные калориметры завода Рокки Флэтс

На заводе Рокки Флэтс были разработаны многокамерные калориметры для анализа оксидов и скрапа плутония низкого выгорания [15]. Эти калориметры относятся к типу двухэлементных мостовых калориметров с воздушным зазором между внутренней камерой для образца и внешней водяной ванной, предназна- ченным для поддержания теплового равновесия между ними. Банки с оксидом плутония, содержащие приблизительно 1400 г, загружаются в медные держатели, которые размещаются в измерительных камерах. Для изоляции над и под образцом помещаются заглушки из стирофома. Выходная тепловая мощность каждой банки составляет примерно 3 Вт. Непосредственно после разделения америция от плутония 78 % выходной мощности создаются 239Pu, 18 % — 240Pu, а остальная часть мощности — 238Pu è 241Pu. Погрешность калориметрического анализа мощности образца составляет примерно 0,2 %.

Для управления производственной загрузкой образцов, требующих проведения анализа, в наличии имеются три восьмиблочных калориметра [16]. Каждый из них содержит восемь камер, размещенных по кругу в общей водяной ванне. Семь камер используются для анализа образцов, а одна является общей эталонной камерой.

Для новой установки по переработке плутония в Рокки Флэтс Маундской лабораторией была создана серия производственных калориметров и установлена под перчаточными боксами в зоне приема/передачи [17]. Двадцать камер сое-

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]