Добавил:
Upload Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:
PANDA.pdf
Скачиваний:
242
Добавлен:
29.05.2015
Размер:
10.41 Mб
Скачать

250

Т. Сэмпсон

8.7ПРИБОРНОЕ ОСНАЩЕНИЕ

Âэтом разделе рассматриваются характеристики и показатели четырех систем измерений изотопного состава плутония, которые испол ьзуются в США.

8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд

Компания "Рокуэлл-Хэнфорд" (Rockwell-Hanford Company) использует систему измерения изотопного состава плутония совместно с калориметром для определения содержания плутония в твердых образцах оксида плутония, металла, смесей оксидов, загрязненных оксидов и скрапа (отбракованного материала) [32]. Описываемая здесь система использовалась до 1984 года; сейчас пользуются программой GRPAUT, разработанной Маундской лабораторией. Система, показанная на рис. 8.16, использует четыре планарных ОЧГ детектора площадью 300 мм2 и толщиной 7 мм. Расстояние от образца до детектора подобрано так, что-

Ðèñ. 8.16. Система для измерения плутония, действующая в Рокуэлл-Хэн форде. (Фотография любезно предоставлена Гамильтоном, Рокуэлл-Хэнфорд)

Глaвa 8. Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония

251

бы давать скорость счета до 3000 имп./с; образец измеряют в течение 10000 с, при этом вращение образца не используется. Спектры, набранные многоканальным анализатором импульсов, анализируются на компьютере. Выбранные пики в области энергии от 120 до 400 кэВ анализируются с использованием метода изотопных отношений, описанного в работе [3]. В выражении для изотопного отношения используются только основные соотношения выходов и времен полураспада. Поправки на смещение не применяются и 242Pu не учитывается.

В табл. 8.14 показана часть большого объема рабочих результатов, полученных при измерении 14 стандартных образцов, которые перекрывают область содержаний 240Pu от 2 до 24 %. Измеренные содержания были использованы в табл. 8.14 для расчета мощности тепловыделения каждого образца. Определение удельной мощности и ее важность при калориметрии приведены в главе 21. Сходимость измерений удельной мощности составляет от 0,5 до 1 %, а величина смещения — того же порядка. Перед измерением удельной мощности иногда определяется изотопный состав плутония с помощью гамма-спектрометрии. Систематические отклонения результатов измерения содержания каждого изотопа частично компенсируются с помощью нормирования суммы содержаний всех изотопов на единицу.

Таблица 8.14 — Результаты, полученные системой измерения изотопов компании "Року- элл-Хэнфорд" при определении удельной мощности

 

 

 

Номер и состав образца

 

 

Изотоп

1

2

3

4

5

6

7

(оксид)

(металл) (оксид) (оксид) (оксид) (металл)

(металл)

 

 

Содержание изотопа в образце, вес. %

 

238Pu

0,0003

0,0008

0,028

0,14

0,064

0,069

0,089

239Pu

97,56

93,73

91,64

87,87

86,50

80,77

73,81

240Pu

2,40

6,03

7,65

10,23

11,78

17,10

22,83

241Pu

0,038

0,21

0,569

1,49

1,42

1,66

2,26

241Am

0,059

0,138

0,447

1,26

0,088

1,12

2,13

 

 

 

Число измерений

 

 

 

 

102

103

102

109

98

103

101

Погрешность определения удельной мощности, рассчитанна я по воспроизводимости измерений, относительное стандартное отклонение, %

1,02 % 0,72 % 0,65 % 0,55% 0,84 % 0,62 % 0,53 %

Смещение: Удельная мощность по неразрушающему анализу, де ленная на удельную мощность из результатов масс-спектрометрии

0,9914

0,9921

1,003

1,008

1,016

1,0002

1,028

 

 

 

 

 

 

 

252

Т. Сэмпсон

8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория

Плутониевая технологическая установка в Лос-Аламосе имеет систему измерений изотопного состава, которая также использует методику изотопных отношений [3, 18, 33]. Для получения спектров используется планарный детектор из особо чистого германия площадью 200 мм2 и толщиной 10 мм. Расстояние от образца до детектора подобрано так, чтобы давать скорость счета более 20000 имп./с. Для использования методики суммирования в рассматриваемой области спектра применена цифровая стабилизация усиления. Для определения изотопных отношений анализируется область спектра от 120 до 400 кэВ. Все изотопные отношения измеряются относительно 241Pu. Для старых и свежевыделенных материалов используются разные соотношения гамма-линий, приведенные в табл. 8.15. Для оценки 242Pu используется уравнение (8.12). Для материалов в широком диапазоне предшествующей реакторной истории облучения используется коэффициент поправки 90. Требуемые соотношения относительных эффективностей определяются по группе сильных чистых линий изотопов 239Pu è 241Pu-237U, нормированных друг на друга. Для получения необходимых соотношений используются простые линейная и квадратичная интерполяция и экстраполяция. Анализ в потоке использовался для материалов с содержанием 240Pu îò 2 äî 18 % è 241Am до 2 %. Составные части системы показаны на рис. 8.17. Два детектора могут получать данные от двух образцов одновременно. Существующая аналитическая программа может работать с четырьмя детекторами.

Таблица 8.15 — Отношения, используемые в системе измерения изотопного состава плутония в Лос-Аламосе

Изотопные

Энергия гамма-излучения образцов, кэВ

отношения

Старые

Свежевыделенные

 

238/241

152,7/148,6

152,7/148,6

239/241*

345,0/332,4

129,3/148,6

 

203,5/208,0

 

240/241

160,3/164,6

160,3/148,6

Am/239*

125,3/129,3

125,3/129,3**

 

169,6/171,3

 

 

 

 

* Используется среднее взвешенное двух отношений ** Изотопа 241Am обычно слишком мало для измерений

Поскольку методика суммирования по рассматриваемой области спектра не может разделить наложившиеся пики, для вычитания интерференции используют близко расположенные чистые пики. В табл. 8.16 приведены пики гамма-излу- чения, используемые для такого вычитания. Соотношение 241Pu/241Am определяется в области энергии 332 кэВ и используется для вычитания вклада 241Am из наложившихся пиков с энергией 164,6, 208,0, 267,5 и 332,4 кэВ от 241Pu-237U.

Глaвa 8. Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония

253

Ðèñ. 8.17. Многодетекторная система для измерения изотопов плутония в Лос-Аламосе

Таблица 8.16 — Пики гамма-излучения, используемые для вычита ния интерференции

Область энергии, кэВ

Интерферирующий

Пик, используемый для

 

изотоп

вычитания, кэВ

125

239Pu

129,3

160

239Pu

161,5

160

241Pu

164,6 *

332

239Pu

345,0

 

 

 

* Только для старых материалов

Основные постоянные для каждого уравнения изотопного соотношения легко подбираются с помощью измерения стандартных образцов материалов. Этот способ позволяет компенсировать возможные отклонения измеряемых площадей пиков, которые можно было ожидать при использовании метода поканального суммирования в областях энергии 125, 160 и 332 кэВ, где имеются тесно расположенные интерферирующие пики. Стандартные образцы включают широкий ряд образцов из оксида и металлического плутония с массой в диапазоне от менее чем 0,5 г до приблизительно 1 кг.

254

Т. Сэмпсон

Ðèñ. 8.18. Погрешность Лос-Аламосской системы для измерения изотоп ов плутония для широкой области типов материалов и изотопного состава

Глaвa 8. Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония

255

На рис. 8.18 показана средняя погрешность Лос-Аламосской измерительной системы. Изотопы 239Pu, 240Pu è 241Pu измеряются с погрешностью лучше чем 0,2 %, а изотопы 238Pu è 241Am — несколько процентов. Эти значения ограничены точностью стандартных образцов. Сходимость измерений показана на рис. 8.19 в виде функции времени измерения. На рис. 8.20 приведена сходимость измерений удельной мощности, которая используется для определения общей массы плутония методом калориметрии. Удельная мощность может быть определена с погрешностью лучше чем 1 % при 30-минутном измерении и около 0,5 % при 2-часовом измерении.

Ðèñ. 8.19. Сходимость Лос-Аламосской системы для измерения изотопо в плутония, определенная по 30 измерениям образца PuO2 массой 1 кг (240Pu — 12 %). Сплошная линия — расчетная погрешность по статистике отсчетов

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]