6.2 ПРОЦЕДУРЫ

6.2.1 Предварительные замечания

Процедуры и методы, описанные в данном разделе, более всего применимы для детекторов гамма-излучения высокого разрешения. Эти методы и поправки на ослабление могут использоваться также для измерений, проводимых с помощью детекторов низкого разрешения, но чтобы избежать чрезмерной погрешности, следует проявлять дополнительную осторожность, при этом точность результатов не будет такой же высокой, как в случае детекторов высокого разрешения.

Наиболее неприятным и важным обстоятельством при использовании гам- ма-спектрометрии является то, что скорость счета для конкретного гамма-излу- чения обычно не пропорциональна количеству нуклидов, испускающих гам- ма-излучение. Отсутствие такой пропорциональности объясняется двумя причи- нами: процессами, происходящими в электронике из-за скорости счета, которые приводят к мертвому времени и наложению импульсов, а также самоослаблением излучения в образце. Точные метода анализа гамма-излучения требуют введения точных поправок как на потери в электронике из-за скорости счета, так и на потери вследствие самоослабления излучения в образце. Поправки на потери в электронике подробно описываются в главе 5.

6.2.2 Общее описание процедуры анализа

Если исходную скорость счета умножить на соответствующие коэффициенты поправок на потери в электронике и потери вследствие самоослабления в образце, то можно записать (как в уравнении (5.55) раздела 5.4)

CR = RR × CF(RL) × CF(AT)

èëè

где CR — полная скорректированная скорость счета; RR — исходная скорость счета;

CF(RL) — коэффициент поправки на потери в электронике, связан ные со скоростью счета;

CF(AT) — коэффициент поправки на самоослабление в образце; FEIR — скорость счета в пике полного поглощения.

Если коэффициенты поправок правильно определены и рассчитаны, то CR есть скорость счета, которая наблюдалась бы, если бы не было потерь в электронике и если бы образец имел простую геометрическую форму (например, точка или линия) с пренебрежимо малым самоослаблением. Рассчитанная таким образом величина CR пропорциональна массе изотопа, испускающего исследуемое гамма-излучение. Тогда можно записать

где М — масса анализируемого изотопа, а K — градуировочная постоянная, которая определяется с помощью соответствующих стандартных образцов и учитыва-

ет влияние эффективности детектора, телесных углов при измерении и скорости испускаемого гамма-излучения. CF(AT) определяется в предположении, что зна- чения CR для исследуемого и стандартного образцов совпадают, что справедливо, если исследуемый и стандартный образцы имеют одинаковую пространственную конфигурацию без самоослабления.

Вышесказанное представляет собой, по существу, общий метод пассивных измерений с использованием гамма-излучения. Отдельными шагами такого метода являются:

1)измерение исходной скорости счета;

2)определение поправки на потери в электронике (просчеты), связанные с скоростью счета;

3)определение поправки на самоослабление гамма-излучения в образце;

4)расчет полной скорректированной скорости, которая пропорциональна массе измеряемого изотопа;

5)определение постоянной пропорциональности, т.е. градуировочной постоянной путем использования соответствующих физических эталонов, при условии, что значения CR для стандартных и исследуемых образцов соответствуют идентичной неослабляющей геометрической форме, а так же идентичному положению относительно детектора.

Значения RR и CF(RL) определить точно относительно легко, и эта процедура подробно рассматривается в главе 5.

6.2.3Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление

При определении значения CF(AT) основной вопрос состоит в том, какая часть гамма-излучения, испускаемого в направлении детектора, действительно достигает детектора? Если материал образца может быть охарактеризован простым линейным коэффициентом ослабления l, то в общем случае доля гамма-из- лучения, которая проходит через образец, может быть рассчитана. Для определения значения CF(AT) ключевым моментом является определение в еличины l.

Для проведения точного анализа гамма-излучения уместны следующие два требования:

λсмесь элемента, испускающего исследуемое гамма-излучение, с элементами матрицы образца достаточно равномерна и однородна по составу и плотности;

λчастицы, испускающие гамма-излучение, достаточно малы, поэтому самоослабление внутри отдельных частиц пренебрежимо мало.

Эти требования гарантируют, что линейный коэффициент ослабления имеет одно значение в достаточно большом диапазоне, поэтому его можно использовать для точного расчета доли гамма-излучения, испускаемого образцом. Все, что требуется — это то, чтобы коэффициент l можно было рассчитать или измерить. Исследуемые образцы не обязательно должны иметь один и тот же или аналогичный химический состав, что и градуировочные стандартные образцы. Не предъявляется также требований к размерам и форме стандартных образцов, хотя имеются некоторые ограничения.

Предположение о “достаточной” однородности образца воспринимается с трудом и затруднительно для определения. То, что представляет собой приемлемую однородность, зависит от энергии гамма-излучения, химического состава образца и требуемой точности. Некоторые типы образцов всегда удовлетворяют этому требованию, другие же — почти никогда.

Массовые коэффициенты ослабления µ (глава 2) элементов накладывают фундаментальные ограничения на размеры, форму, состав и плотность образцов, которые можно успешно анализировать с помощью методов, использующих гам- ма-излучение. На рис. 6.1 показаны массовые коэффициенты ослабления для элементов от водорода (Z = 1) до плутония (Z = 94). Представленные на рисунке данные иллюстрируют почти все возможности и ограничения пассивных методов гамма-анализа. Следует заметить, что значение µ для урана при энергии 185,7 кэВ почти в шесть раз больше, чем для плутония при энергии 413,7 кэВ. Это означает, что при анализе 235U с помощью излучения с энергией 185,7 кэВ имеются значительно более строгие ограничения по размерам образца, размерам частиц и однородности, чем при анализе 239Pu с помощью его гамма-излучения с энергией 413,7 кэВ. Ниже энергии 80 кэВ для большинства элементов значение µ быстро увеличивается, при этом проблема учета ослабления становится трудноразрешимой для всех образцов, кроме очень малых.

На рис. 6.2. приведена оценка самоослабления для некоторых образцов1 и показана доля потока гамма-излучения, выходящего нерассеянным из сферического источника в зависимости произведения µρD, где D является диаметром этой сферы. Например, для частицы UO2 с плотностью ρ=10 г/см3 и диаметром 200 мкм величина µρD 0,28. При этом около 10 % испускаемого потока гам- ма-излучения с энергией 185,7 кэВ рассеивается с некоторой потерей энергии или полностью поглощается внутри частицы.

Растворы удовлетворяют критерию точного гамма-анализа, если в них отсутствуют частицы или осадки. Чистые порошки (PuO2, UO2, U3O8 и т.д.) почти всегда удобны для анализа, также как некоторые хорошо перемешанные отходы, например, такие как зола из печей для сжигания отходов. Топливные частицы с оболочкой (микротвэлы) и стержни для высокотемпературного газоохлаждаемого ядерного реактора (HTGR) близки к удовлетворению этих требований, но полу- ченная с помощью такого анализа погрешность результатов возрастает до 5-10 %, если не введена поправка на самоослабление в ядрах частиц [5]. Небольшие коли- чества (менее 10 г) гамма-излучателей с высоким атомным номером, смешанные с органическими веществами малой плотности и низким атомным номером, могут соответствовать поставленным требованиям, если отсутствуют частицы порошка со значительным самопоглощением. Большие количества (более 100 г) порошков веществ с большими атомными номерами будут почти наверняка иметь частицы, существенно ослабляющие излучение. Наихудший случай связан с металли- ческой стружкой металлов высокой плотности с большими атомными номерами

1Âыражение для доли гамма-квантов, которые выходят нерассеянными и непоглощенными из сферы, свойства ослабления которой характеризуются величиной Х =µρD, имеет следующий вид:

Обоснование этого выражения см. в работе [4].

Ðèñ. 6.1. Полные массовые коэффициенты ослабления (без учета когер ентного рассеивания) в зависимости от энергии для девяти элементов с атомн ыми номерами Z, изменяющимися в диапазоне от 1 до 94 [3]

Z или с таблетками топлива, смешанными с матрицами низкой плотности с малым атомным номером Z. В этой ситуации результаты анализа могут быть занижены в 2-3 раза и более. Это обстоятельство заставляет быть осторожным при использовании методов гамма-анализа экранированных гетерогенных материалов с целью исключения возможной ядерной опасности.

Необходимо подчеркнуть, что степень соответствия материалов этим двум требованиям является наиболее важным фактором в определении потенциальной точности гамма-анализа. Например, практика показывает, что небольшие образцы раствора (до нескольких десятых кубического сантиметра) могут измеряться с погрешностями до нескольких десятых долей процента. Образцы равномерных, однородных порошков объемом до нескольких литров измерялись с погрешностями, приближающимися к 1 %, несмотря на существенные отличия по плотности. Для больших контейнеров с отходами (например, бочек емкостью