Новотный и Хехт, Основы нанооптики

сутствие отверстия. Разумеется, это предположение перестает быть справедливым вб.1ИЗИ границ отверстия, и, следовательно, приближение Кирхгофа для отверстий "а.l0ГО диаметра является очень неточным. Для отверстия, значительно меньшего,

че~1 длина волны падающего излучения, разумным является рассмотрение поля

вэ.lеlПростатическом пределе. К сожалению, при нормальном падении волн их

ПО.1Я В электростатическом предеJ1е становятся равными нулю, т. к. падающее поле,

состоящее из суперпозиции падающего и отраженного света, исчезает на поверхности

\Iета.l.lического экрана. Таким образом, расчет электрического поля необходимо

производить в первом порядке теории возмущения. С другой стороны, решить маг­

нитостатическую проблему оказывается вполне возможным.

В 1944 г Бете (Bethe) получил аналитическое решение для электромагнитного

ПО.1Я вблизи небольшого отверстия [24]. Он также показал, что в дальнем поле

1IЗ.1учение от отверстия соответствует излучению от магнитного и электрического

ДИПО.lеЙ. расположенных в центре отверстия. Электрический диполь возбуждается, TO.lbl\O если падающая волна имеет наклонный угол. В 1950 г Баукамп (Bouwkamp)

показал. что электрическое поле, рассчитанное Бете, имеет скачок в отверстии, что не удовлетворяет граничным условиям [25].

Задавшись целью найти более точное решение, Баукамп вначале получил ре­

шение для диска и затем, пользуясь принципом Бабине (Babinet), - магнитные

токи д.~я случая отверстия. Этот результат получен путем решения интегральных

уравнений. содержащих функцию распределения токов на диске в качестве неиз­

вестной функции. Затем интегральные уравнения решаются методом разложения в

ряд с использованием сингулярных граничных условий на краю диска. Это условие

означает. что тангенциальное к границе диска электрическое поле должно спадать

как квадратный корень расстояния от нее. Кроме того, нормальная компонента

Э.lектрического поля должна возрастать до бесконечности как обратный квадратный корень из расстояния от границы. Такие граничные условия прежде были использова­

ны Зоммерфельдом (Sommerfeld) при изучении дифракции на краю полубесконечной

~lетаJlлической плоскости. Другой метод решения задачи о полях вблизи малого

отверстия предложен в работе [26].

Принцип Бабине эквивалентен замене электрических токов и зарядов, индуцируе­

~lbIX в металлическом экране, на магнитные токи и заряды, расположенные внутри

отверстия. Поверхностная плотность магнитных токов К и плотность магнитных

зарядов '/ внутри отверстия создают магнитный векторный потенциал А(m) и маг­

нитный скалярный потенциал ф(m):

где R = Ir - r'l- расстояние между координатой источника г и координатой, в ко­

торой рассматривается поле г', а интегрирование производится по всей поверхности

отверстия Аналогичным образом, для электрического случая потенциалам А(т)

и фllll) соответствуют электрическое и магнитное поля, которые можно записать

в виде

далее мы пренебрегаем первым слагаемым в выражении дЛЯ Н, т. к. оно пропорци­

она.,ьно k = (,<J/(, и в пределе малых отверстий а пренебрежимо мало (ka « 1).

186 Гл б Зонды для микроскопии ближнего поля

плоской волной, задается излучением электрического и магнитного диполей со С.lе­

дующими моментами [24]:

где n z - единичный вектор, нормальный к плоскости отверстия, ориентированный

вдоль направления распространения.

Приложение теории Бете-Баукамnа к аnертурным зондам

На рис. 6.16 показано сравнение ближнего поля апертурного зонда и идеального

отверстия. На первый взгляд, эти поля выглядят очень похожими, но на caMO~! деле они обладают значительными различиями. Поле идеального отверстия ЯВ.1Я­

ется сингулярным на границах в плоскости поляризации и нулевым вдоль оси .IJ

Рис 6 16 Сравнение решения Баукампа (слева) и полей вблизи аперТУрlIОГО зонда с а.1Ю~IИНIf­

евым покрытием (л = 488 нм), посчитанных методом взаимодействующих мультиполей ЛИНИIf

уровня поля IEI2 (двухкратное масштабирование между соседними линиями) Падаюшее ПО.,е

поляризовано вдоль оси :1:

вне отверстия, что, однако, не имеет места в случае апертурного зонда с прово­

дящим металлическим покрытием. Приближение Баукампа, кроме того, об.lадает

значительно лучшей локализацией полей и большими градиентами поля, что будет

приводить, в случае если они являются действительными, напримср, !( б6.1ЬШИ~!

силам, воздействующим на частицы, находящиеся вблизи отверстия ОТJI.!стим, что бесконечно проводящий и бесконечно тонкий экран, представляющий собои объект

в теории Бете-Баукампа, является довольно сильной идеализацией. На оптических

частотах самые лучшие металлы имеют толщину скин-слоя 6-10 нм, что увеличивает эффективный размер отверстия и сглаживает сингулярности полей на его границах

Кроме того, любой реальный металл имеет толщину как минимум л!4 Еще о,1но

отличие заключается в том, что на отверстие апертурного зонда падает волноводная

мода, а не плоская волна.

Идеальное отверстие излучает как когерентная суперпозиция полей магнитного

и электрического диполя [24]. В случае идеального отверстия, освещаемого плоской

волной при нормальном падении, электрического диполя не возникает. Однако ПО.~е реального зонда определяется существующей в волноводе модой. Металлическое покрытие обладает конечной проводимостью, что всегда приводит к возникновению

во внешнем электрическом поле компоненты в плоскости апертуры. Может показать­ ся, что это компенсируется введением вертикального диполя. Но такая комбинация

Внешние пространственные моды могут возбуждаться и в прямом направлении полем, прошедшим из сердцевины зонда в оболочку. По аналогии с цилиндричеСКИ~1

волноводом они практически не претерпевают ослабления [21]. Б6льшая часть энер­

гии, содержащейся в этих модах, таким образом, распространяется в направлении к плоскости отверстия. Если выбранная оболочка слишком тонка, может получиться так, что свет от оболочки окажется сильнее, чем свет, пришедший из сердцевины и излучаемый отверстием. В этом случае поле заметно усиливается внеШНИ~IИ

границами оболочки, что приводит к распределению поля, показанному на рис б 18 (справа) Чтобы избежать таких нежелательных ситуаций, необходимо выбирать до­ вольно толстые оболочки. Разумным решением этой проблемы с толщиной оболочки

может быть использование оболочек, сходящих на конус.

Рис 618 Линии уровня IEI2 (масштабирование между соседними линиями з1/2) В плоскости

отверстия для трех различных апертурных зондов с различной толщиной оБОЛОЧI\И C.1CBa

бесконечная толщина оболочки В центре: конечная толщина; доминирует ПОJlе. ИЗЛ} ЧСНlюе

поверхностью отверстия. Справа. конечная толщина, доминирует поле, излучеllНО(' внешнеll

поверхностью оболочки

Необходимо подчеркнуть, что поверхностные моды не могут возбуждаться внещ­

ним излучением, т. к. их константы распространения больше, чем константы распро­

странения свободно распространяющегося света типа поверхностных плазмонов (C~I

гл. 12).

Теория Бете-Баукампа применялась для описания ближнего поля апертурных

зондов разными авторами Эксперименты с одиночными молекулами показали очень

хорошее качественное сходство [31]. Это позволяет заключить, что теория дает

прекрасный инструмент анализа распределения поля вблизи заданного отверстия

(см. гл. 9).

6.3.4. Усиление пропускания и направленности. Эббесен (ЕЬЬеsеп) с соавто­

рами показали, что пропускание света через металлический экран с суБВОЛНОВЫ~IИ

отверстиями можно радикально увеличить, если расположить отверстия периодиче­

ским образом [32]. Явление состоит в конструктивной интерференции рассеянных

полей на освещаемой поверхности металлического экрана и, следовательно, сильно зависит от длины волны падающего света. Периодическое расположение отверстий

увеличивает плотность энергии на поверхности металлического экрана благодаря

формированию стоячих волн. Однако усиление пропускания требует, чтобы площадь

освещаемой поверхности была существенно больше, чем дифракционно-ограниченное

световое пятно.

Изначально усиление пропускания периодически перфорированного металличе­ ского экрана приписывалось возникновению и интерференции поверхностных плаз­

монов, но вскоре было замечено, что такой же эффект наблюдается на поверхности

И.1еального металла, где нет никаких поверхностных мод. Дискуссия продолжилась, КОГ.1а исследователи поняли, что периодически перфорированный идеальный металл

ве.1ет себя подобно эффективной среде, на которой возникают «мнимые» поверх­

ностные плазмоны, встречающиеся на поверхности благородных металлов [33]. Та­

ким образом, хотя на поверхности идеального металла не возникают «связанные»

поверхностные плазмоны, но благодаря периодическому расположению отверстий

И.1еальныЙ металл введет себя как металл благородный. В рамках представления об эффеl\ТИВНОЙ среде Пендри (Pendry) с соавторами вывели следующее дисперсионное соотношение для перфорированного металлического экрана [33]:

Г.1е ; и 11 - материальные константы вещества, наполняющего отверстия. Соотно­ шение (6.23) схоже с известным дисперсионным соотношением для поверхностных

П.lазмонов, возникающих в металлах Друде (см. гл. 12). Однако если в металлах

Друде плазмонный резонанс (kll --+ ос) возникает на частотах ниже плазменной, то

в перфорированном металличеСI<ОМ экране он совпадает с плазменной частотой (;.)pl.

Интересным следствием отсюда является то обстоятельство, что на перфорированном

"еталлическом экране ВОЗНИl<ает возможность имитировать реальные поверхностные

П.lаз~IOНЫ, а дисперсионное соотношение для них можно перестраивать, пользуясь

его зависимостью от диаметра отверстий и их близости друг ко другу. Отметим,

что периодичность отверстий должна подразумевать периодичность с периодом 21Г/ d

.1исперсионного соотношения, аналогично тому, как это происходит в теории фотон­

ных кристаллов и электронной теории полупроводников. Но в соотношении (6.23) мы

не наблюдаем подобного свойства, что означает невозможность достижения такого

П.lаз~IOННОГО резонанса, при котором kll --+ 00.

в аналогичных экспериментах для делокализации излучения в ближней зоне отверстия Лежеч (Lezec) с соавторами использовали конфигурацию одной апертуры с концентричеСI<ОЙ микрорешеткой [34]. Подобная делокализация приводит либо

к повышению уровня передачи, либо к усилению направленности излученного света.

Для лучшего понимания эффекта заметим, что теория Бете и Баукампа предска­

зывает, что свет, исходящий из небольшого освещаемого отверстия, расходится

во все стороны. Чем меньше отверстие, тем сильнее расходимость излучения за ним. Значительная часть электромагнитной энергии при этом не распространяет­

наблюдателем (см. рис 6.19, б). При этом решетка, расположенная на выходной

поверхности, искусственно увеличивает излучающую поверхность, что неизбежно

приводит к ухудшению степени локализации поля в ближней зоне, а это очень нежелательно для приложений оптической микроскопии ближнего поля. Однако пропускную способность можно сильно повысить, если расположить решетку на пе-

редней поверхности отверстия.

Рис 6 19 Усиление направленности излучения света при помощи микрорешетки. раСПО.10Jf\ен­

ной на выходе небольшого отверстия. а - В отсутствие решетки излучение дифрагирует во всех направлениях. б - Решетка делокализует ближнее поле и преобразует его в направленное

излучение

6.4. Изготовление апертурных зондов

При создании апертурных зондов в лабораторных условиях [35] берут прозрач­

ную сходящую на конус структуру, являющуюся основой для оптического зонда. и покрывают ее отражающим покрытием, например металлом. Наименьшей глубиной

скин-слоя в видимом диапазоне спектра среди всех металлов обладает алюминий

На рис. 6.20 показаны зависимости коэффициентов пропускания и отражения для различных металлов как функции толщины пленки. Из этих графиков легко видеть.

что именно алюминий (AI) ведет себя наилучшим образом. Нанести покрытие из

алюминия на диэлектрическую головку можно, например. при помощи термоваку­

умного испарения. испарения под действием электронного пучка или вакуумньщ

напылением. Термическое и электронное испарения имеют то преимущество. что это направленные процессы. Поэтому определенные области образца можно оставить

ненапыленными, используя эффекты создания тени. осуществимые именно в этих

процессах. В то же время напыление в вакууме - процесс изотропный Даже

в случае объекта со сложной поверхностью все его грани будут напылены одно­

временно. Формирование отверстия на вершине волоконной головки может быть

выполнено с использованием эффектов тени при термическом и электронном испа­

рении. В этом процессе головка позиционируется и ориентируется таким обраЗО~I. чтобы поток металлического пара попадал на нее под углом. слегка отличным от направления «сзади». В это время головку вращают. Скорость смешения частиц

металла при вершине головки много меньше, чем на боковых сторонах. что приводит

к самопозиционирующемуся формированию отверстия на вершине. как это показано на рис. 6.21.

Однако как при испарении, так и при напылении алюминий имеет тенденцию образовывать слишком крупные зерна. Характерный размер этих зерен 100 нм.

а их визуализация возможна при исследовании напыленных головочных структур

с помощью прибора, использующего ионный пучок. На рис. 6.22. а показан оп­

тический зонд, напыленный алюминием. Столь отчетливое изображение зерен в ионном микроскопе обусловлено эффектом туннелирования ионов на их границах

(см., например. [37]).

Формирование зерен в алюминиевых пленках нежелательно по двум причина~1

во-первых, может возникнуть утечка света на границах зерен и связанных с ними

дефектами. что в дальнейшем приведет к его интерференции со слабым рабочим излучением с вершины головки, и, во-вторых, форму оптической апертуры головки

::z:

..s

101

с,)

>.

с

раЗ.1ИЧНЫХ металлов Измерения проводились на длине волны 550 ± 5 нм для Ag, Аи, Си, Ga.

Iп. Мп. Pd. Al, Со, Сг, Fe, Pt, Ti, и Sb и на длине волны 503 ± 5 нм для Ni, РЬ, Sп, а также

с использованием белого света для Bi и Те. Пленки формировались с помощью термического

испарения при давлении 1 х 10-5 Торр со скоростью ~ 100 нм/мин, а затем закалялись при

нескольких сотнях градусов Цельсия в вакууме. Заимствовано из [36]

Рис 6 21 Самопозиционирующееся формирование апертуры при термическом испарении Ис­

парение 11РОИЗВОДИТСЯ под углом, слегка отклоняющимся от направления «сзади., В это время

головка вращается Заимствовано из [17]

нельзя считать идеально определенной, т. к. ее размер, как правило, меньше среднего размера зерна. Кроме того, зерна не позволяют подвести реальный оптический

зонд близко к образцу из-за выступающих частиц. Это может сильно ухудшить

б

..

• ~,L--.-

Рис. 6 22. Зерна и отверстия в оптических зондах, напыленных алюминием а - Изображение покрытого алюминием оптического зонда, записанное с помощью прибора на ионном пучке ОТ­ четливое изображение зерен обусловлено туннелированием ионов через границу зерна (см. на­

пример, [37]) Отверстие является хорошо определенным, потому что вершина была срезана

сфокусированным ионным пучком. Изображение любезно предоставлено Н Ф ван ХЮЛЬСТО~I (N F. уап Hulst) (6). в - Изображение изначального отверстия, полученное сканирующим 3.1ек-

тронным микроскопом. Длина масштабных полосок составляет 300 нм Заимствовано из [1 i]

разрешение, получаемое данным апертурным зондом, даже если отверстие при иссде­

довании его сканирующим электронным микроскопом определяется как очень малое

Последний эффект проиллюстрирован на рис. 6.22, б и в. Электронное испарение часто позволяет получить более гладкие алюминиевые покрытия по сравнению с тер­

мическим.

Малое количество света, получаемое в апертурах ближнего поля, является огра­ ничивающим фактором в экспериментах. Поэтому предпринимались попытки повы­

сить мощность входного пучка на противоположном конце волокна

Однако апертурные зонды от слишком сильного облучения могут разрушаться Это происходит потому, что упомянутая уже диссипация энергии в металличе­ ском покрытии приводит К его сильному нагреву. Были произведены температур­

ные измерения конической головки, напыленной алюминием (см. [38)), которые

показали, что наибольший нагрев происходит вдали от головки, в верхней ча­

сти конуса. Температура в несколько сотен градусов Цельсия достигается здесь при входной мощности не более 10 м8т. При большей мощности алюминиевое

покрытие повреждается, что приводит к резкому увеличению прохождения света

через структуру. Обычно повреждение происходит либо просто путем плавления

алюминиевого слоя, либо из-за разрыва поверхности с последующим скатываниеlll обрывков металла под действием внутреннего напряжения. Такое повреждение по­

казано на рис. 6.23, где головка подвергалась воздействию высокоэнергетических световых импульсов [20). Было показано, что при использовании дополнительных

адгезивных слоев или многослойных покрытий можно повысить порог разрушения

в два раза [20).

Необходимо подчеркнуть, однако, что коэффициент передачи дальнего поля апер­

турным зондом не учитывает усиленного ближнего поля вблизи отверстия. Имея это в виду, необходимо отметить, что передача слабого дальнего поля тем не менее может служить определенным целям, таким как полимеризация фоторезиста И.1И возбуждение одиночных молекул.

6.4.1. Формирование апертуры бомбардировкой ионным пучком. Возмож­

ность получать узконаправленные ионные пучки открыло новые возможности в микро­

обработке поверхностей с разрешением в нанометровом диапазоне [39]. Современные приборы на основе сфокусированных ионных пучков (ФИП) используют источники на

основе расплавленного металла. Для обеспечения непрерывного притока ионов в пучок