книги из ГПНТБ / Кузнецов, Р. А. Активационный анализ

Ускорители электронов в качестве источников нейтронов.

Пока что в роли источников нейтронов ускорители электронов выступают эпизодически. По интенсивности нейтронных потоков они не уступают нейтронным генераторам. Электронные уско­ рители могут работать длительное время без падения интенсив­ ности, однако энергетические затраты на производство нейтро­ нов много больше, чем у нейтронных генераторов. Энергетиче­ ское распределение получающихся нейтронов оказывается сплошным, причем максимальная энергия нейтронов соответст­ вует разности между максимальной энергией тормозного излу­ чения и величиной порога используемой фотоядерной реакции. Из этого обстоятельства вытекает принципиальная возможность регулирования спектра нейтронов путем изменения энергии ускорителя.

Рассмотрим имеющиеся в литературе данные по использо­ ванию ускорителей электронов в качестве источников нейтро­ нов. Так, электростатический ускоритель на энергию 3 Мэе при токе электронов 3 ма способен создать плотность потока тепло­

плотностью около 1-1010 нейтрон/(см2-сек) [82]. Распределение нейтронов вокруг мишени изотропно, поэтому пробы можно облучать только нейтронами, исключая активацию тормозным излучением, которое узким пучком проходит через мишень в прямом направлении.

Микротрон типа МР-30 (£ТОрм = 30 Мэе, 7=15 мка)-способен быть источником быстрых нейтронов интенсивностью 1012 нейт-

ведутся еще предварительные исследования возможностей раз­ личных ускорителей ионов как источников нейтронов для акти­ вационного анализа [84]. Для получения нейтронов в ядерных реакциях с протонами, дейтронами и 3Не лучшие результаты

100 мка, следовательно, можно превратить ускоритель ионов в достаточно интенсивный источник нейтронов.

Угловое распределение потока нейтронов анизотропно, ос­ новная масса нейтронов движется в направлении пучка. Энер­ гетическое распределение сплошное, однако максимальная энер­ гия ограничена и зависит от вида и энергии ионов. В указанных

70

выше условиях она составляет для 3Не 26 Мэе, для p a d —

8 Мэе.

Широкое использование ускорителей ионов для нейтронного активационного анализа, несомненно, будет зависеть от про­ гресса в конструировании простых в управлении, небольших по габаритам и недорогих ускорителей.

Нейтронные размножители. Это подкритическая сборка, ко­ торая может увеличивать первичный поток нейтронов от изо­ топного источника. Примером может служить промышленная конструкция нейтронного размножителя СО-1 [23]. В активную зону СО-1, выполненную в виде цилиндра диаметром 240 мм и высотой 280 мм, загружается двуокись урана (обогащенная по 235U), диспергированная в полиэтилене. Отражателем служат полиэтилен и графит. Начальный поток нейтронов задается Ро — Be-источником активностью 65 кюри.

Тепловая мощность размножителя составляет 0,5 вт, макси­ мальное значение плотности потока тепловых и быстрых нейт­ ронов в центре активной зоны равняется соответственно 2,5-107 и 7 -107 нейтрон/(см2-сек). Нейтронный размножитель оснащен тремя вертикальными каналами диаметром 52 мм и одним го­ ризонтальным каналом диаметром 51 мм, оборудованным пнев­ мопочтой. Все экспериментальные каналы располагаются в зоне графитового отражателя. Биологическая защита размножителя состоит из слоя свинца толщиной 118 мм, слоя парафина с 5%-ным содержанием карбида бора и слоя воды. Последние два слоя имеют толщину по 288 мм. Вертикальные каналы оборудованы специальным защитным устройством, позволяю­ щим перегружать пробы при работающем нейтронном размно­ жителе.

Ядерный реактор. В отличие от нейтронного размножителя ядерный реактор — критическая система, в которой осуществ­ ляется .самоподдерживающаяся, управляемая цепная реакция деления ядер урана. Спектр нейтронов, выделяющихся в про­ цессе деления, заключен в широком энергетическом интервале от небольших энергий вплоть до 25 Мэе. Средняя энергия нейт­ ронов деления равна примерно 2 Мэе, а наиболее вероятная энергия — 0,72 Мэе. Доля нейтронов с энергией более 0,1 Мэе составляет около 99% общего потока нейтронов деления; 66% потока лежит между 0,5—3 Мэе. Выше 3 Мэе поток нейтронов уменьшается почти экспоненциально с ростом энергии.

Реакторы в зависимости от энергии нейтронов, служащих для поддержания цепной реакции, разделяются на три типа: на быстрых, промежуточных и тепловых нейтронах. В первом типе реактора энергетический спектр нейтронов в активной зоне бли­ зок к спектру нейтронов деления. В реакторах остальных двух типов обязательно содержится определенное количество замед­ лителя, поэтому средняя энергия нейтронов в них смещена в область более низких энергий по сравнению со спектром деле-

71

В с б о ю очередь, мощность реактора определяет предельную плотность потока нейтронов в экспериментальных каналах, рас­ полагаемых в различных точках активной зоны реактора. Так, в небольших маломощных ядерных реакторах плотность потока нейтронов составляет 1010— 1011 нейтрон)(см2-сек), а в наибо­ лее мощных современных исследовательских реакторах получают

последовательностью. Ядра 235U в топливных элементах, погло­ щая тепловые нейтроны, испытывают деление с испусканием в среднем 2,44 нейтрона. Поскольку эти нейтроны быстрые, для поддержания цепной реакции они должны быть замедлены. По­ этому, покидая топливный элемент, они попадают в замедли­ тель (легкая или тяжелая вода, графит, бериллий), где посте­ пенно теряют энергию и приходят в тепловое равновесие со средой. Диффундируя в активной зоне, часть из них снова по­ падает в один из топливных элементов, вызывая новое деление.

Согласно этой схеме, полный поток нейтронов в активной зоне реактора состоит из трех основных групп: 1) быстрых нейтронов, выделяющихся при делении; 2) резонансных и про­ межуточных нейтронов с энергией между 0,4 эв — 1 Мэе, полу­ чающихся в процессе .замедления; 3) тепловых нейтронов. Коли­ чественное соотношение между потоками нейтронов этих трех групп зависит от конструкции активной зоны реактора, положе­ ния канала для облучения, типа замедлителя и ряда других факторов. Обычно реальный энергетический спектр нейтронов меняется от реактора к реактору и даже от канала к каналу в пределах одного реактора. Изменение потоков различных групп нейтронов по активной зоне легководного реактора Merlin при­ ведено на рис. 14 [89].

Наибольший поток быстрых нейтронов наблюдается в топ­ ливных элементах в центре активной зоны, он быстро падает по мере удаления от топливных элементов. С другой стороны, поток тепловых нейтронов максимален в промежутках между топлив­ ными элементами. Пространственное изменение потока резо­ нансных нейтронов значительно меньше, чем для быстрых и тепловых нейтронов.

Значения плотностей потоков основных энергетических групп нейтронов в экспериментальных каналах, как это будет пока­ зано ниже, представляют большой интерес для практических применений активационного анализа. Обычный способ оценки спектрального состава потока нейтронов состоит в облучении в исследуемом канале фольг из элементов с хорошо изученными ядерными характеристиками и расчете плотности потока из из­ меренной наведенной активности [90]. Плотности потоков тепло­ вых и резонансных нейтронов определяют по продуктам реакции

73

(и, y)> образующимся при облучении монитора в кадмйевом фильтре и без него. В случае быстрых нейтронов для этих'целей применяют пороговые реакции. Используя несколько элементов с различными порогами ядерных реакций, можно получить более подробные сведения о спектре быстрых нейтронов в канале.

■ Потокнейтронов,yen.ед.

■Расстояние от центра акти§ной зоны , см

Рис. 14. Распределение потоков нейтронов в ак­ тивной зоне исследовательскою реактора Merlin:

плотностей потоков. Т — топливный элемент.

Для примера на рис. 15 приведен истинный дифференциаль­ ный спектр нейтронов реактора GTR с водой в качестве замед­ лителя [91]. Там же показано влияние различных фильтров на спектр нейтронов. Дифференциальные измерения спектра' нейт­ ронов довольно сложны, к тому же в аналитических исследова­ ниях в них нет необходимости, поэтому обычно прибегают к оценке интегральных потоков нейтронов с энергией выше неко­ торого значения. В табл. 4 приведены плотности интегральных

Т а б л и ц а 4

Потоки нейтронов в каналах реактора Triga

74

С другой стороны, иногда требуется уменьшить влияние ин­ терферирующих реакций на быстрых нейтронах. Тогда канал

призмой из замедлителя (обычно графита), примыкающей к активной зоне или отражателю. При диффузии по тепловой колонне происходит постепенное замедление быстрых и проме­ жуточных нейтронов и смещение спектра в область тепловых нейтронов. Однако получение более чистого потока тепловых нейтронов связано со значительным падением плотности потока вследствие утечки и поглощения нейтронов. Так, в отражателе плотность потока составляет примерно 1/10 плотности потока в центре активной зоны, а в тепловой колонне падение составляет уже три порядка.

Как важную деталь некоторых реакторов можно отметить ловушку нейтронов, которая представляет собой полость в цент­ ре активной зоны, заполненную слабо поглощающим нейтроны замедлителем [93]. Ловушка нейтронов чаще всего имеет форму шара диаметром 10—15 см, который заполняется водой. Плот­ ность потока тепловых нейтронов в ловушке оказывается в 3—4 раза выше, чем в активной зоне. В ловушке можно облучать пробы ограниченных размеров, имеющих небольшое макроско­

рабочей недели). Конечно, возможны и другие рабочие циклы в зависимости от проводимых исследований. Стабильность плот­ ности потока в стационарном режиме высокая.

Отдельные конструкции реакторов допускают работу в им­ пульсном режиме. Такой реактор способен в одном импульсе создать мощный интегральный поток нейтронов. Например, ре­ актор Triga в импульсе, длительность которого равна 15 мсек, развивает интегральный поток 4,5-1014 нейтрон/см2 [85]. У оте­ чественного растворного реактора ИИН-3 в центральном канале интегральный поток нейтронов за импульс составляет 8Х Х1014 нейтрон/см2 [23]. Облучение в импульсном потоке нейтро­ нов сокращает длительность облучения и создает преимущества

вактивации очень короткоживущих радиоизотопов.

Взаключение несколько слов о реакторе РГ-1 (ИВВ-3), спе­ циально спроектированном для аналитических применений [23]. Это гетерогенный реактор с горючим из двуокиси урана с 10%-ным обогащением по 235U. Активная зона набирается из

кассет и погружается в алюминиевый бассейн диаметром 1500 мм и глубиной 3500 мм. Отражателем служит графит, а теплоносителем — вода с естественной циркуляцией. При работе на^ полную мощность (5 кет) температура воды не превышает 45° С. Для обеспечения радиационной защиты реактор углублен в землю и сверху накрыт чугунной плитой толщиной 460 мм.

76

Всего реактор имеет 11 каналов, из них два оснащены пнев­ мопочтой. Максимальная' плотность потока тепловых нейтронов достигает 2-1011 нейтрон/(см2-сек). При введении системы при­ нудительного охлаждения мощность реактора может быть зна­ чительно увеличена [94].

§ 3. Методы нейтронного активационного анализа

Нейтронный активационный анализ распадается на три ме­ тода: активационный анализ на тепловых, резонансных и быст­ рых нейтронах. Такая классификация прежде всего обусловлена ■большими различиями в характере взаимодействия основных энергетических групп нейтронов с веществом и частично мето­ дическими особенностями аналитических определений, выпол­ няемых с их помощью. Аналитические возможности этих мето­ дов существенно различны, поэтому они преимущественно на­ ходят применение для решения разнородных аналитических

.задач и, следовательно, в определенном отношении дополняют друг друга.

Следует обратить внимание также на специфические особен­ ности нейтронных потоков, получаемых с помощью широко используемых источников: а) сплошное энергетическое распре­ деление, которое часто охватывает широкий энергетический ин­ тервал; исключение в этом отношении составляют потоки быст­ рых нейтронов от нейтронных генераторов; б) первичный спектр нейтронов (обычно быстрых) фиксирован, т. е. не поддается регулированию, и задается имеющимся источником; в) поток нейтронов одной энергетической группы, как правило, сопровож­ дается потоками нейтронов других энергетических групп; г) спектральное распределение активирующего нейтронного издучения часто претерпевает заметное возмущение при взаимо­ действии нейтронов с веществом пробы и окружающими вспо­ могательными и конструкционными материалами.

Отмеченные особенности нейтронных потоков имеющихся источников указывают на некоторые затруднения в проведении избирательной активации и на потенциальные источники погреш-

•ностей и поэтому должны тщательным образом учитываться при выполнении анализов нейтронным активационным методом. В отдельных случаях с помощью сравнительно простых средств удается улучшить характеристики нейтронного потока (сформи­ ровать поток нейтронов с требуемым энергетическим спектром, подавить нежелательную компоненту и т. д.). Это определенным образом расширяет возможности метода, но не дает радикаль­ ного решения, которое состоит в необходимости иметь интен­ сивный источник моноэнергетических нейтронов с переменной энергией.

Ядерные реакции под воздействием нейтронов вследствие по­ рогового характера и резонансного хода кривых возбуждения

77

г

предоставляют значительные возможности для проведения изби­ рательной активации элементов. Однако отсутствие подходя­ щего источника нейтронов не позволяет реализовать эти возмож­ ности в полной мере. Правда, экспериментальная ядерная фи­ зика располагает несколькими .методами получения потоков моноэнергетических нейтронов с переменной энергией [69]. Од­ нако необходимые для этого устройства весьма сложны, а полу­ чающиеся потоки нейтронов имеют низкую интенсивность. По­ этому применение их для аналитических целей весьма ограни­ ченно.

Активационный анализ на тепловых нейтронах

Облучение тепловыми нейтронами, несомненно, является ведущим методом активационного анализа. Такое значение этот метод приобрел из-за нескольких благоприятных факторов. Не­ сомненное достоинство активационного анализа на тепловых нейтронах состоит в том, что при облучении большинства эле­ ментов протекает только одна ядерная реакция (п, у), в ре­ зультате которой образуется радиоизотоп исходного элемента. Это ограничивает число радиоизотопов, образующихся при облучении сложных объектов, а отсутствие реакций, связанных с изменением заряда ядер, исключает взаимные помехи элемен­ тов. Большинство радиоизотопов испытывает p-распад, сопро­ вождающийся у-излучением. При этом различие параметров схем распада выше, чем у радиоизотопов, получающихся при других методах активации.

По реакции (п, у) происходит образование радиоизотопов у подавляющего числа элементов периодической системы, что придает методу определенную универсальность. Кроме того, ана­ литические определения возможны не только по излучению ра­ диоизотопов, но и по мгновенному у-излучению радиационного захвата, а это определенным образом расширяет возможности метода.

Сечения реакции (п, у) часто имеют высокие значения, что, в свою очередь, приводит к высокой чувствительности определе­ ния. В этом отношении активационный анализ на тепловых нейтронах превосходит другие методы активационного анализа.

Дополнительным благоприятным фактором является нали­ чие целого набора источников нейтронов, которые перекрывают широкий диапазон плотности потока тепловых нейтронов. Не­ которые источники доступны отдельным аналитическим лабора­ ториям и даже для эксплуатации в полевых условиях. К тому же объем активной зоны источников нейтронов достаточно ве­ лик, что позволяет одновременно облучать большое число проб. Это весьма важное обстоятельство при массовых анализах.

Между тем в практических ситуациях активационный анализ на тепловых нейтронах часто сталкивается с трудностями и ог-

78

раиичениями, значительная доля которых обусловлена несовер­ шенством источников нейтронов или измерительных устройств, а определенная часть имеет принципиальный характер. Обсуж­ дению некоторых из этих проблем посвящен следующий па­ раграф.

Заслуживает внимания и вопрос о форме уравнения актива­ ции, поскольку приведенное ранее уравнение (2.23) справедливо для моноэнергетического излучения, а реальный спектр тепло­ вых нейтронов охватывает широкую область энергий, следуя распределению Максвелла. Так как сечение реакции (п, у) так­ же зависит от энергии нейтронов, то в уравнении активации произведение Фаакт должно быть заменено интегралом

наиболее вероятной энергии нейтронов (при нормальной темпе­

которой следует закону l/v, равен произведению Фтсг22оо, в кото­ ром Фт = птсг22оо, где ят — общая плотность тепловых нейтронов. Это означает, что по числу происходящих взаимодействий поток нейтронов с распределением Максвелла равноценен моноэнергетическому потоку нейтронов с энергией 0,025 эв, но с той же общей плотностью нейтронов. Для тех немногих ядер, у которых сечение реакции не подчиняется закону l/v, интеграл (4.1) за­ меняется произведением ФтОггооё', где g — коэффициент, учиты­ вающий степень этого отклонения [95].

Как было отмечено ранее, поток тепловых нейтронов, полу­ ченный замедлением быстрых нейтронов, обычно сопровож­ дается потоком резонансных нейтронов. Последние тоже дают некоторый вклад в реакцию радиационного захвата, и поэтому для расчета наведенной активности следует применять эффек­ тивное сечение активации:

Для определения отношения Фр/Фт достаточно измерить кадмиевое отношение для какого-либо элемента (детектора) с известными 02200 и /р. Кадмиевое отношение рассчитывают по

79