книги из ГПНТБ / Кузнецов, Р. А. Активационный анализ

Глава

5

ФОТОАКТИВАЦИОННЫЙ АНАЛИЗ

§ 1. Моноэнергетическое и тормозное у-излучение

В фотоактивационном анализе для воздействия на ядра эле­

ния делятся на две группы. К первой из них относятся источ­ ники, спектр которых является линейчатым и состоит из одной или нескольких моноэнергетических линий, а во вторую группу входят источники со сплошным спектром.

Источниками моноэнергетических квантов служат процессы, связанные с переходами между уровнями ядер, такие, как ра­ диоактивный распад, захват нейтронов и протонов и резонанс­ ная флуоресценция. Недостатки этих источников обычно со­ стоят в сравнительно низкой энергии излучения, невозможности изменения энергии и слабой интенсивности. Для получения моноэнергетического излучения с переменной энергией находит

ского излучения, позволяющего менять энергию в области при­ мерно 2—30 Мэе и обладающего при этом достаточно высокой интенсивностью, предоставило бы исключительно интересные возможности для анализа. Вследствие порогового характера и резонансного хода кривых возбуждения фотоядерных реакций путем изменения энергии облучения было бы значительно проще подбирать условия для избирательного определения исследуе­ мого компонента.

Поскольку такие источники отсутствуют, то для фотоактивационного анализа наибольшее применение получили различные ускорители электронов, дающие тормозное излучение со сплош­ ным энергетическим спектром. Интенсивность тормозного излу­ чения современных ускорителей достигает высоких значений, имеется возможность регулировки максимальной энергии в ши­ роких пределах. Достигаемая на ускорителях максимальная энергия (более 1 Гэв) лежит далеко за областью, представляю­ щей интерес для аналитических применений (1—45 Мэе).

110

Теоретические расчеты спектра тормозного излучения выпол­ няются в предположении, что используется бесконечно тонкая мишень. С мишенью конечной толщины, особенно в случае цик­ лических ускорителей, происходит деформация спектрального

определение может быть выполнено лишь весьма приближенно. Если к этому прибавить невысокую точность в оценке сечений, а также сложную зависимость сечений фотоядерных реакций от энергии у-квантов, то становится очевидной практическая невоз­ можность применения в фотоактивационном анализе абсолют­ ного метода. Поэтому все определения с помощью тормозного излучения проводятся по методу эталонов или мониторов.

Для получения наиболее точных результатов обычно стре­ мятся проводить облучение равномерным потоком активирую­ щего излучения. Однако пучок тормозного излучения электрон­ ных ускорителей обладает высоким градиентом плотности, ко­ торый оказывается тем выше, чем больше энергия электронов. На рис. 25 показано угловое распределение тормозного излуче­ ния линейного ускорителя для нескольких значений энергии. В принятых полярных координатах интенсивность излучения в прямом направлении условно взята за единицу, а угловое распределение выражено в долях интенсивности в прямом на­

112

«Облучение проб часто проводят близко к мишени (10—20 см), что неизбежно повышает величину градиента. Для получения более равномерного дозного поля в зоне облучения применяют корректировку с помощью фильтров, что связано с потерей интенсивности, или циклическое перемещение пучка электронов до мишени.

Р и с . 26. Э н е р г е т и ч е с к о е р а с п р е д е л е н и е п л о т н о с т и п о т о к а у - к в а н т о в т о р м о з н о г о и зл у ч е н и я .

Для оценки аналитических возможностей различных ускори­ телей, а также для сопоставления данных, полученных в раз­ личных условиях, необходима единая мера интенсивности тор­ мозного излучения. В отличие от нейтронного активационного

.анализа, где плотность потока нейтронов [нейтрон/'(см2-сек)] оказывается удобной и общепринятой единицей для характери­ стики условий облучения, в фотоактивационном анализе плот­ ность потока у-квантов редко используется для этих целей.

114

На рис. 26 показан спектр тормозного излучения на рас­ стоянии 1 м от мишени для пяти различных энергий электронов,, который выражен в единицах плотности потока у-квантов, отне­ сенных к току ускорителя 1 мка и энергетическому интервалу 0,5 Мэе. Хорошо виден сложный характер зависимости плот­

камер, соответствующим обра­ зом прокалиброванных, в указанных единицах легко измерить

мощность дозы излучения, создаваемой ускорителем в той или иной области пространства. Для взаимного сравнения ускори­ телей мощность дозы определяется на стандартном расстоянии от мишени, равном 1 м. Для этих условий определено соотно­ шение между мощностью дозы и током ускорителя при разной энергии тормозного излучения (рис. 27).

Однако общие характеристики мощности ускорителя еще не дают точной оценки условий в зоне облучения, которую часто стремятся приблизить к мишени, чтобы повысить плотность потока излучения. Воспользоваться ионизационной камерой для измерений уже затруднительно из-за малых размеров пучка. Тогда определение мощности дозы можно осуществить по вы­ ходу какой-либо хорошо изученной фотоядерной реакции. На­

образовавшейся в известном количестве марганца в данных условиях, позволяет рассчитать дозу излучения по уравне­

нию (5.6).

Облучение анализируемых проб проводится при определен­ ной энергии тормозного излучения, которая должна иметь высо­ кую стабильность во времени. Для повышения избирательности определений облучения проводят при различной энергии тормоз­ ного излучения.

115

Чтобы установить связь между показаниями регулирующей системы и энергией тормозного излучения, часто требуется ка­ либровка шкалы энергий по порогам фотоядерных реакций. Порог определяют либо по появлению нейтронов, освобождае­ мых в результате реакции (у, п), либо путем регистрации на­ веденной активности. Для калибровочных опытов используют ядерные реакции, пороги которых с высокой точностью опре­ делены из масс-спектрометрических измерений и данных по ^-распаду.

§ 2. Взаимодействие жесткого у-излучения с веществом

Взаимодействие у-квантов с веществом сильно отличается от взаимодействия тепловых нейтронов. Наиболее важным с точки зрения активационного анализа является значительно более слабое взаимодействие у-квантов с ядерными частицами. Это приводит к малым величинам сечений фотоядерных реакций и соответственно к более низкой общей чувствительности фотоактивационного анализа. Другое важное отличие — пороговый характер всех фотоядерных реакций. Возбуждение ядер проис­

модействие у-квантов с электронами, вследствие чего при про­ хождении через вещество пучок у-квантов ослабляется главным образом за счет взаимодействия с электронными оболочками атомов. В общем жесткое у-излучение обладает высокой про­ никающей способностью, поэтому можно облучать значитель­ ные по массе пробы без заметного ослабления потока у-квантов.

При взаимодействии у-квантов с атомными ядрами возмо­ жен целый ряд процессов: возбуждение более высоких уровней

выраженный резонансный характер. В области резонанса се­ чение, начиная с пороговой энергии, быстро растет о увеличе­ нием энергии у-квантов до некоторого максимального значения и затем снова падает (рис. 28). Резонансное взаимодействие наблюдается при энергии у-квантов 10—20 Мэе. Резонансная энергия Ет, при которой наблюдается максимальное сечение, закономерно уменьшается с ростом массового числа

Ширина резонансных кривых очень велика и находится в пределах 6—12 Мэе; по этой причине явление получило наз­ вание гигантского резонанса. В последнее время обнаружено, что у ряда ядер кривая возбуждения в области гигантского резонанса имеет тонкую структуру и состоит из нескольких пиков.

116

/

Теории, которая правильно объясняла бы все имеющиеся факты в области фотоядерных реакций, пока не существует. Первым приближением в этом направлении явилась модель, которая объясняет гигантский резонанс коллективными движе­ ниями в ядре протонов относительно нейтронов. Однако с по­ мощью такой простой модели удалось объяснить далеко не все

имеют много меньшие величины сечений. Это связано с необ­ ходимостью преодоления потенциального барьера, что умень­ шает вероятность протекания реакции и требует дополнитель­ ных затрат энергии. Влияние потенциального барьера возра­ стает с ростом заряда ядра. По этой причине для реакции (у, p)i которая в области легких ядер имеет примерно такие же сечения и пороги, как и реакция (у, п), в области тяжелых ядер ■ей свойственны уже много меньшие сечения и более высокие пороги.

Реакция (у, /) с относительно низким значением пороговой энергии и достаточно высоким сечением протекает только на очень ограниченном числе ядер (U, Th и т. д.).

Активность радиоизотопа, образовавшегося по фотоядерной реакции под воздействием моноэнергетического излучения, мо­

а (Е у) — сечение реакции при энергии Еу.

117

Однако при облучении тормозным излучением в связи с его сплошным характером и резонансным ходом кривых возбуж­ дения фотоядерных реакций уравнение активации принимает вид

спектральное распределение потока квантов, приходящихся на единичный интервал энергии при мощности излучения 1 р.

Интеграл в уравнении (5.3) не поддается точному анали­ тическому решению. А. М. Якобсон [126] показал, что при ап­ проксимации функции Ф0(А, Амане) линейной зависимостью и при условии, что спектр тормозного излучения охватывает прак­ тически всю резонансную кривую, можно прийти к следующему выражению:

сечение реакции.

Другой подход состоит в численном интегрировании [127]. Для этого рассматриваемую область энергии разбивают на ряд интервалов (обычно по 1 Мэе). Путем расчета получают спектр тормозного излучения в этой области. Используя имеющиеся данные или принимая разумные предположения о форме кривой возбуждения ядерной реакции, в каждом интервале получают произведение средней плотности потока на среднее сечение и проводят суммирование по всем интервалам. Расчет выходов фотоядерных реакций указанным методом дал согласие с экс­ периментальными значениями в пределах ±40% , за исключе­ нием С, О, N и F, где расхождение оказалось много больше. Для получения лучшего согласия нужно более точно знать спектр тормозного излучения в условиях эксперимента и кри­ вую возбуждения рассматриваемой фотоядерной реакции.

Точное определение последней представляет сложную зада­

118

пия в стандартных условиях. Применительно к рассматривае­ мому случаю выход определяется выражением

E nop

Согласно уравнению (5.5), выход реакции представляет собой количество взаимодействий, которое происходит в еди­

нице количества вещества под воздействием единичной дозы облучения. Для радиоизотопа выход равен

119