Наноэлектроника лит-ра / dragunov
.pdfЗдесь важно подчеркнуть, что даже при коллинеарной (параллельной или антипараллельной) ориентации намагниченности сцепленного и свободного слоев в свободном слое имеются флуктуации намагниченности (вектор магнитного момента одного или нескольких атомов отклоняется от равновесного положения). По отношению к таким моментам спиновый магнитный момент электронов, входящих в свободный слой, имеет как продольную, так и поперечную компоненты. Поскольку величина момента, передаваемого в процессе взаимодействия, пропорциональна плотности тока через переход, то при определенной плотности тока возникает неустойчивость флуктуаций намагниченности решетки, которая и приводит к переключению.
Данная модель дает правильное (соответствующее экспериментам) значение пороговой плотности тока, при которой происходит переключение магнитного перехода из антипараллельной конфигурации в параллельную. Однако ряд эффектов в рамках этой модели последовательно объяснить не удается. К таким эффектам, например, относится гистерезисная зависимость сопротивления перехода от тока, в частности, переключение перехода обратным током, когда поток электронов направлен от свободного слоя к сцепленному (закрепленному).
Альтернативный механизм воздействия спин-поляризованного тока на состояние магнитного перехода был предложен в работах [33, 34]. Выяснению относительной роли этих двух механизмов в явлении s–d- обменного переключения магнитных переходов спин-поляризованным током способствовали, в частности, работы [35–39].
В результате было учтено, что при инжекции из закрепленного слоя в свободный электроны попадают в среду, «чужую» для них в нескольких отношениях [2]. Во-первых, они имеют направление спина не коллинеарное намагниченности решетки в этой среде и, как уже упоминалось, на расстоянии от границы слоев порядка 1 нм освобождаются от поперечной компоненты спина, с которой это связано. Механизм Берже–Слончевсгого как раз и учитывал поперечную (по отношению к намагниченности переключаемого слоя) компоненту спинового потока, сопровождающего протекание тока. Продольной же компонентой пренебрегали, полагая, что электроны, спин которых коллинеарен магнитному моменту решетки, не могут заставить решетку изменить свою ориентацию намагниченности.
Во-вторых, избавившись от поперечной компоненты, электрон оказывается в одной из двух спиновых подзон свободного слоя, однако процесс адаптации на этом не заканчивается. В равновесном состоянии
251
подзоны должны быть заселены электронами не как попало, а в соответствии с распределением Ферми–Дирака. Если же равновесное распределение почему-то нарушено, то включается механизм релаксации, и спиновое равновесии, в конце концов, восстанавливается. Время установления такого равновесия в ферромагнитных металлах при комнатной температуре составляет порядка 10–12…10–13 с. Электроны за это время вследствие диффузии успевают продвинуться на расстояние ~ 10 нм, что на порядок превышает длину релаксации поперечной составляющей намагниченности [2]. Поскольку в свободный слой из закрепленного непрерывно поступают новые электроны, вблизи границы между свободным и немагнитным слоями будут иметь место области с неравновесной спиновой поляризацией.
В свою очередь, вследствие существования s–d-обменного взаимодействия между электронами и магнитной решеткой наличие таких областей в зависимости от ориентации намагниченностей и от параметров магнитных слоев может как уменьшать, так и увеличивать магнитную энергию перехода. Энергия этого взаимодействия минимальна, когда спины взаимодействующих электронов параллельны, и максимальна, когда они антипараллельны. В результате оказывается, что состояние, в котором имеется некоторое количество неравновесных электронов с магнитным моментом, направленным противоположно магнитному моменту решетки, обладает избыточной энергией, от которой система стремится избавиться, перейдя в состояние с меньшей энергией, т.е. изменив на противоположное направление магнитного момента решетки. Этому, однако, мешает магнитная анизотропия решетки, которая приводит к увеличению энергии системы при отклонении вектора намагниченности решетки от некоторого кристаллографического направления (от легкой оси намагничивания). До тех пор, пока количество неравновесных спинов в свободном слое не слишком велико, данный слой остается в прежнем состоянии с намагниченностью решетки, антипараллельной намагниченности закрепленного слоя. Однако при высокой плотности тока (и, следовательно, высокой концентрации неравновесных спинов) исходная магнитная конфигурация может оказаться энергетически невыгодной, что и приведет к неравновесному фазовому переходу с изменением магнитной конфигурации структуры. В результате намагниченность свободного слоя станет параллельной намагниченности закрепленного слоя. Оценки [2] показывают, что для переключения намагниченности требуется не очень сильное нарушение спинового равновесия. Доля неравновесных
252
спинов должна составлять примерно 10–4. Для этого как раз и необходима плотность тока порядка 107 А/см2.
Оказалось, что в общем случае оба механизма могут вносить сопоставимый вклад. В то же время в режиме высокого уровня инжекции, когда инжекционный механизм становится доминирующим, появляется возможность новых эффектов – необратимого переключения параллельной конфигурации в антипараллельную, возникновения неколлинеарного стационарного состояния и инверсной заселенности спиновых подзон [39].
6.1.3. Магнитные туннельные структуры
До сих пор мы рассматривали спин-поляризованный транспорт в мультислойных структурах, в которых магнитные слои разделены слоями немагнитного металла. Рассмотрим теперь магнитные туннельные структуры (Ф1/О/Ф2), в которых разделяющим является изолятор, предотвращающий прямое обменное взаимодействие между ферромагнитными слоями.
Если между слоями Ф1 и Ф2 структуры Ф1/О/Ф2, где Ф1 и Ф2 – два ферромагнитных металла с различной коэрцитивностью, О – изолятор (обычно это оксид Al2O3) толщиной несколько ангстрем, приложить электрическое напряжение, то в системе потечет ток. Этот ток обусловлен квантовым туннелированием через барьер и обычно очень мал. Если теперь внешним магнитным полем эту систему перевести из состояния с параллельной ориентацией намагниченностей слоев Ф1 и Ф2 в состояние с антипараллельной ориентацией намагниченностей, то ток через структуру при фиксированном напряжении изменится (обычно уменьшится), причем относительное изменение сопротивления может достигать 30…50 % даже при комнатной температуре [1]. Такое большое магнетосопротивление в магнитных туннельных переходах (MTJ – Magnetic Tunnel Junction) обнаружили при комнатных температурах сразу несколько групп исследователей в 1995 году, а сейчас MTJ уже применяется в считывающих головках.
Аналогичный эффект можно получить и в структурах Ф1/О/Ф1, закрепив направление намагниченности одного из ферромагнитных слоев (pinned layer), нанеся дополнительный слой антиферромагнетика. Фотография поперечного сечения такой магнитной туннельной струк-
туры MnFe/NiFe/Al2O3/ NiFe/Ta приведена на рис. 6.8.
253
Рассмотрим характерные особенности процесса туннелирования в магнитных туннельных структурах, в основном следуя [1].
Как обсуждалось ранее, в ферромагнитных металлах sp- и d-элект- ронные зоны расщеплены вследствие обменного взаимодействия. В результате плотности состояний на уровне Ферми для электронов с различным направлением спина оказываются не равными друг другу. В свою очередь, так как вероят-
ность туннелирования пропорциональна плотности начальных и конечных состояний (т.е. произведению плотностей состояний в слоях Ф1 и Ф2), то выражение для про-
водимости системы для параллельной ориентации намагниченностей в слоях Ф1 и Ф2 можно представить в виде
P |
A (EF ) (EF ) |
(EF ) (EF ) , |
|
а для антипараллельного – в виде
AP 2A (EF ) (EF ) ,
где A – константа, экспоненциально зависящая от толщины барьера. Тогда относительное магнетосопротивление
P |
AP 2P2 |
|||
|
|
|
|
, |
P |
|
1 P2 |
||
где
P (EF ) (EF ) (EF ) (EF )
– спиновая поляризация электронов в ферромагнитном слое. При этом предполагалось, что одноименные плотности состояний в слоях Ф1 и Ф2 одинаковы.
254
Более точный расчет, выполненный в [40] в рамках модели свободных электронов, дал похожее выражение для относительного магнетосопротивления, но при этом
|
kF |
kF |
2 |
kF kF |
|
||
P |
|
|
, |
||||
kF |
kF |
2 |
kF kF |
||||
|
|
||||||
|
|
|
|
||||
где kF( ) – волновой вектор на поверхности Ферми для электрона со
спином ( ) , i – мнимый волновой вектор электрона внутри барьера,
соответствующий обратной длине экспоненциального затухания волновой функции электрона в барьере [41]. Отметим, что в рамках модели [40] магнетосопротивление определяется не только разностью плотностей состояний в ферромагнетике для электронов с разным направлением спина, но и зависит от характеристик барьера через величину . Причем эта зависимость подтверждена экспериментально при
исследовании структур с барьерами из различных материалов [1].
Еще одна особенность туннелирования состоит в том, что основной вклад в ток и в этом случае дают sp-электроны, а не более сильно расщепленные обменным взаимодействием d-электроны. Это, во-первых, объясняется большей массой d-электронов, а во-вторых, очень слабым перекрытием через интерфейс металл/изолятор волновых функций d- симметрии в металле с волновыми функциями sp-симметрии, которые только и присутствуют в изоляторе.
Отметим также, что величина магнетосопротивления Ф1/О/Ф2 структур убывает с ухудшением качества интерфейсов (т.е. шероховатости) и с ростом температуры [42]. В процессе туннелирования в основном участвуют sp-электроны с импульсом, направленным почти перпендикулярно поверхности раздела ферромагнитного металла и
изолятора. |
Если же эта поверхность шероховатая, то за счет sp d |
рассеяния |
вероятность туннелирования sp-электронов уменьшается, |
правда, одновременно происходит и d sp рассеяние электронов,
которое приводит к некоторому росту туннельного тока. Эти процессы были учтены в [43]. В результате получены следующие выражения для полного тока с учетом рассеяния на интерфейсе: в случае параллель-
ной ориентации намагниченностей в слоях Ф1 |
и Ф2 |
|
jP ~ ( sp )2 ( sp )2 |
d sp |
d sp , |
255 |
|
|
а в случае антипараллельной ориентации намагниченностей
|
|
|
j AP ~ 2 sp sp |
d sp |
d sp , |
где |
( |
) |
– плотности sp(d ) - состояний электронов со спином ( ) ; |
||
sp |
,d |
||||
( ) – безразмерная величина (меньше 1), характеризующая интенсивность рассеяния электронов на шероховатостях интерфейса (для идеального интерфейса 0 и возрастает с увеличением амплитуды рассеяния на интерфейсе). Отсюда следует, что
|
2 |
|
|
|
|
j P |
j AP ~ sp sp |
d |
d |
sp |
sp . |
В этом выражении первый член всегда положителен, а второй |
|||||
вследствие выполнения условий sp |
sp и |
d |
d |
отрицателен. Та- |
|
ким образом, видно, что с ухудшением качества интерфейса туннельное магнетосопротивление должно убывать, что и было неоднократно подтверждено экспериментом.
Для решения проблемы увеличения туннельного магнетосопротивления было предложено использовать систему с тремя барьерами, между которыми должны располагаться тонкие ферромагнитные металлические слои. При этом при параллельной ориентации намагниченностей слоев электрон с одним из направлений спина туннелирует резонансным образом, в то время как при антипараллельной ориентации намагниченностей туннельный ток будет уже иметь нерезонансный характер, так как положения резонансных уровней в металлических слоях будут не совпадать.
Следует также отметить попытки использовать в качестве ферромагнитных слоев так называемые ферромагнитные полуметаллы, у которых заполнена только одна подзона с определенным спином, а другая с противоположным направлением спина пуста. К таким материалам относятся гейслеровы сплавы (NiMnSb, PtMnSb), а также оксиды Fe3O4, CrO2 и др. Однако добиться 100 %-й поляризации тока в эксперименте пока не удалось [1].
256
6.2.Колоссальное магнетосопротивление
вмагнитных полупроводниках
Использование мультислойных структур на основе пленок ферромагнитных металлов не единственный путь получения больших значений магнетосопротивления. С этой точки зрения большие возможности связывают и с использованием магнитных полупроводников, в которых было обнаружено колосальное магнетосопротивление, на много порядков превосходящее величину GMR в системах на основе многослойных пленок и гранулированных структурах. Так, в эпитаксиальных
тонких пленках La1-xCaxMnOy значения магнетосопротивления H дос-
тигают ~ –108 % при 4.2 К, –1.3 105 % при 77 К и –1.3 103 % при 300 К; в массивных образцах соединений (La,Y,Ca)MnO3 H ~ –105 % при 77 К и ~ –103 % при 300 К, а в сильнолегированных антиферромагнитных полупроводниках EuTe и EuSe H ~ –1011 % при 4.2 К.
Манганиты со структурой перовскита исследуются уже давно, начиная с 1950-х годов. Новый бум начался примерно лет 15 назад с открытия эффекта колоссального магнетосопротивления. Тогда физики и обратили внимание на эти «естественно-слоистые» материалы. Именно в таком материале – манганите лантана – в 1994 году и был открыт новый, гораздо более сильный, чем GMR – эффект колоссального магнетосопротивления. Тем не менее детальное понимание этого эффекта пока все еще не достигнуто.
Эффект колоссального магнетосопротивления обнаружен в семействе манганитов с общей формулой Ln1-xAxMnO3 (где A – щелочной или щелочноземельный элемент) со структурой перовскита; в семействе Ln1–xAxCoO3; в халькогенидах на основе хрома; в Tl2Mn2O7 и др.
Заметим, что хотя высокопроводящее состояние с ферромагнитным упорядочением лантансодержащих перовскитов и родственных им материалов часто называют металлическим, на самом деле их проводимость на несколько порядков ниже, чем у металлов, и имеет порядок, характерный для вырожденных полупроводников. Если еще учесть, что исходный материал для высокопроводящих составов LaMnO3 является полупроводником, резонно, как и в [12, 44], их причислять к ферромагнитным вырожденным полупроводникам.
Как мы уже отметили, основой для вырожденных ферромагнитных полупроводников рассматриваемого класса является LaMnO3. Если в
257
нем трехвалентный ион La3+ заменить двухвалентным ионом металла, например Ca2+, то в пределе полного замещения он перейдет в CaMnO3. Оба эти материала имеют структуру кубического перовскита АВО3, где А – большой катион, а В – малый катион. Сохранение зарядового баланса здесь возможно при возникновении смешанного валентного состояния в виде последовательности ионов Mn3+/Mn4+ в кристаллической решетке типа перовскита. В случае LaMnO3 большой катион – это La3+ с радиусом 122 нм, а малый – Mn3+ с радиусом 70 нм. Радиус Ca2+ составляет 106 нм, а Mn4+ – 52 нм [44].
Установлено также, что именно замена трехвалентных ионов La двухвалентными ионами Ca, Ba или Sr приводит к появлению спонтанной намагниченности у кристаллов LaMnO3. При малых x она ненасыщенная и достигает насыщения только при x = 30 %. В районе x = 50 % магнитный момент резко исчезает вновь. В результате CaMnO3 – антиферромагнитен (рис. 6.9).
Супергигантское (колоссальное) магнетосопротивление в этих материалах можно объяснить на основе модели [44], в которой предполагается, что в исходном состоянии при H = 0 носители тока «заперты» в высокопроводящих ферромагнит-
|
M |
|
|
|
|
|
ных областях, окруженных изоли- |
||||
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
рующей антиферромагнитной |
фа- |
|||
3 |
|
|
|
|
|
зой. Под |
действием магнитного |
||||
|
|
|
|
|
поля происходит увеличение раз- |
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
мера ферромагнитных областей, их |
||||
2 |
|
|
|
|
|
перекрытие, а затем и весь образец |
|||||
|
|
|
|
|
заполняется ферромагнитной |
фа- |
|||||
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
зой. В результате носители тока |
||||
1 |
|
|
|
|
|
получают |
возможность |
свободно |
|||
|
|
|
|
|
перемещаться через образец, а со- |
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
|
противление резко уменьшается – |
||||
|
0 |
|
|
|
|
|
возникает колоссальное магнетосо- |
||||
0 |
20 |
40 |
60 |
80 x, |
% |
||||||
|
противление [12]. |
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
Рис. 6.9. Зависимость намагничен- |
Причина изначального разделе- |
||||||||||
ности М (в условных единицах) |
ния фаз связана с тем, что ферро- |
||||||||||
системы Ln1–xCaxMnO3 |
от x [44]. |
магнитное |
упорядочение |
энергети- |
|||||||
Сплошная и штриховая линии – |
чески более выгодно для носителей |
||||||||||
результаты |
разных |
исследований. |
заряда, чем антиферромагнитное. |
||||||||
Монотонная сплошная линия – на- |
Поэтому они стремятся установить |
||||||||||
|
|
магниченность насыщения |
ферромагнитное упорядочение. |
Но |
|||||||
|
|
|
|
|
|
|
258 |
|
|
|
|
сделать это во всем кристалле можно только при достаточно большой концентрации носителей. Если же концентрация недостаточна, то все носители могут собраться в отдельных областях кристалла и установить там ферромагнитное упорядочение. Остальная же часть кристалла при этом становится изолирующей и анизотропной [44].
Согласно [12] гетерогенная магнитная структура в манганитах лантана может возникнуть и благодаря тому, что электрон-фононное взаимодействие локализует носители заряда в пределах малых ферромагнитных областей с размерами порядка нескольких нанометров.
В свою очередь, сосредоточение носителей в отдельных частях кристалла приводит к заряжению фаз, так как ионизованная донорная или акцепторная примесь с зарядом, противоположным заряду подвижных носителей, в отличие от них распределена по кристаллу равномерно. Таким образом, появляются сильные кулоновские поля, стремящиеся перемешать области ферромагнитной и антиферромагнитной фаз, чтобы понизить кулоновскую энергию системы. В результате образуется устойчивая конфигурация.
Итак, при относительно небольших концентрациях носителей заряда высокопроводящие ферромагнитные области образуют отдельные, не соприкасающиеся между собой «капли» внутри изолирующей антиферромагнитной матрицы (рис. 6.10, а). Так как «капли» разделены изолирующими прослойками, кристалл в целом при Т = 0 является изолятором (без учета возможного туннелирования между каплями).
По мере роста концентрации подвижных носителей объем ферромагнитной фазы будет увеличиваться, и, при достижении некоторой
а |
б |
Рис. 6.10. Двухфазное состояние вырожденного антиферромагнитного полупроводника:
а– изолирующее; б – проводящее. Заштрихована ферромагнитная часть, не заштрихована антиферромагнитная часть кристалла
259
критической концентрации, ферромагнитные «капли» начинают соприкасаться друг с другом. При этом появляются проводящие цепочки, и происходит концентрационный переход изолятор–металл.
При дальнейшем росте концентрации геометрия двухфазного состояния кардинально меняется. Ферромагнитная область из многосвязной превращается в односвязную. Теперь антиферромагнитная фаза представляет собой изолированные друг от друга «капли» внутри ферромагнитной матрицы (рис. 6.10, б), а при еще большей концентрации подвижных носителей заряда весь кристалл становится ферромагнитным.
Такое разделение фаз наблюдается в сильнолегированных антиферромагнитных полупроводниках EuTe и EuSe. Причем в этом случае оно приводит не просто к гигантскому, а к супергигантскому магнетосопротивлению [44].
Особенно ярко это проявляется в случае EuSe, который является изотропным метамагнетиком с очень малым полем перехода в ферромагнитное состояние. При средней концентрации электронов проводимости несколько ниже 1019 см–3 и температуре ниже 5 К основная часть этого кристалла антиферромагнитна, и все электроны сосредоточены в изолированных друг от друга ферромагнитных «каплях» (как на рис. 6.10, а). Сопротивление такого образца обычно превышает 107 Ом
см.
Однако уже поле порядка 10 кЭ понижает это сопротивление до 10–2 Ом
см, т. е. на 9 порядков (рис. 6.11, а). Это происходит из-за перехода всего кристалла в ферромагнитное состояние, при котором электроны проводимости, ранее запертые в «каплях», разливаются по всему кристаллу. Согласно [44] на настоящий момент абсолютный рекорд изотропного отрицательного магнетосопротивления достигается в
случае EuSe ( H |
1011% ). |
При больших концентрациях электронов проводимости, при достижении конфигурации, представленной на рис. 6.10, б, и сопротивление, и магнетосопротивление становятся типичными для вырожденного ферромагнитного полупроводника: сопротивление обнаруживает пик вблизи точки Кюри (ТС), а поле 10 кЭ понижает его в 5 раз
(рис. 6.11, б).
Обратим внимание еще на один механизм появления гигантского магнетосопротивления, проявляющийся, например в EuТe, где при 4.2 К было зафиксировано уменьшение сопротивления образца вдвое
260
