Калин Физическое материаловедение Том 6 Част 2 2008

9.Как можно оценить физические и механические свойства конечной дисперсной композиции?

10.Какие виды дисперсного топлива относятся к термодинамически равновесным?

11.Какие основные факторы влияют на скорость протекания процесса взаимодействия между частицами топлива и матрицей в термодинамически неравновесных системах?

12.Какие причины ограничивают работоспособность дисперсных топливных композиций?

13.Как влияют температура и выгорание на распухание дисперсного ядерного топлива?

14.Назовите достоинства алюминиевой матрицы.

15.Какие особенности имеет диаграмма системы алюминий-уран?

16.Какие интерметаллиды образуются в системе U-Al?

17.Каковы особенности образования соединения UAl4?

18.Какие фазы и структурные составляющие имеют сплавы системы

Al – UAl4?

19.Как влияет содержание и вид интерметаллида UAlx на радиационную стойкость дисперсной топливной комопзиции?

20.Каковы особенности поведения под облучением композиций алюминий-уран?

21.Приведите примеры использования композиции UAlx-Al.

22.Как введение в сплавы системы U-Al легирующих добавок (кремния, циркония или олова) влияет на свойства и радиационную стойкость дисперсных композиций?

23.Какие преимущества обеспечивает система UO2-Al?

24.Опишите процесс взаимодействия в композициях UO2-Al.

25.Приведите примеры использования композиции UO2-Al.

26.Почему радиационная стойкость композиции U3O8-Al лучше, чем

уUO2-Al?

27.В каких случаях целесообразно применение магниевой матрицы?

28.Приведите примеры использования композиций с магниевой мат-

рицей.

29.Опишите технологию изготовления дисперсной композиции UO2- коррозионно-стойкая сталь?

30.Как влияет содержание и размер топливных частиц на свойства и радиационную стойкость композиции UO2- коррозионно-стойкая сталь?

31.Как изменяется под облучением структура композиции коррози- онно-стойкая сталь – диоксид урана?

501

32.Приведите примеры использования композиций UO2- коррозион- но-стойкая сталь?

33.Какой вид топлива используется в дисперсных композициях с никелевой матрицей?

34.Какие методы используются для изготовления дисперсных топливных композиций с матрицами из тугоплавких металлов?

35.Где применяются композиции с матрицами из тугоплавких ме-

таллов?

36.В чем состоят достоинства и недостатки оксидных матриц?

37.Как ведет себя под облучением композиция UO2-Be?

502

24.7.Дисперсное ядерное топливо на основе микротвэлов

Микротвэл (МТ) – это сферическая частица ядерного топлива (микросфера, также называемая керном), покрытая барьерными слоями, предотвращающими выход ПД за пределы микротвэла. Дисперсное ядерное топливо на основе МТ представляет собой либо свободную засыпку МТ, либо композицию из МТ равномерно распределенных в графитовой матрице. Таким образом, ДЯТ на основе МТ отличается от рассмотренного ранее ДЯТ (см. п. 24.6) тем, что топливные частицы имеют дополнительные барьерные покрытия способствующие снижению выхода ПД и ослабляющими физико-химическое взаимодействие топлива с матрицей.

ДЯТ на основе МТ находит свое применение в действующих экспериментальных энергетических установках (разработки НПО «Луч») и является основным видом топлива для существующих, строящихся и разрабатывающихся высокотемпературных газографитовых реакторов (ВТГР).

При разработке и создании высокотемпературных газографитовых реакторов с гелиевым теплоносителем в первоначальных проектах предполагалось использовать в качестве топлива дисперсные композиции с матрицей из графита, содержащей равномерно распределенные частицы простых и смешанных дикарбидов урана и тория, совместимых с графитом до высоких температур. Однако их поведение под облучением оказалось неудовлетворительным из-за большой утечки ПД в теплоноситель, которые плохо удерживаются карбидными частицами и пористой матрицей. Выгорание такого дисперсного топлива могло привести к недопустимо высокому радиоактивному загрязнению трубопроводов и оборудования контура охлаждения реактора, что сделало бы невозможным его нормальную эксплуатацию, а также проведение планово-профилактических и ремонтных работ. Кроме того, при получении таких дисперсных композиций возникали также трудности технологического характера, обусловленные пирофорностью и гигроскопичностью частичек карбидного топлива.

Эти недостатки были успешно устранены при использовании технологии МТ, путем нанесения на частицы топлива, которым

503

придавали сферическую форму, защитного покрытия, состоящего либо из пироуглеродных (РуС) слоев, либо из слоев РуС, между которыми располагался карбидный слой. Частицы топлива с пироуглеродными (ПИУ) или пироуглеродокарбидными (ПИУК) покрытиями являются микротвэлами, причем ПИУ- и ПИУКпокрытия в иностранной научно-технической литературе обычно называют соответственно BISO- и TRISO-покрытиями. Применение МТ позволило резко снизить утечку ПД в теплоноситель и довести ее до приемлемого уровня.

Попытки использования MT в виде свободной засыпки в каналах графитовых блоков ВТГР оказались неудачными ввиду недопустимо большой усадки такой засыпки по высоте, которая, например, превышала 18 % после облучения флюенсом быстрых нейтронов 7,5∙10 нейтр./см2 при 1020 °С. Удовлетворительные результаты были получены лишь при диспергировании МТ в графитовой матрице и применении таких дисперсных композиций в качестве топливных сердечников в твэлах и ТВС.

Дисперсное топливо на основе МТ имеет более высокую теплопроводность по сравнению с насыпным слоем МТ, что заметно снижает градиент температуры по их объему и усиливает сопротивление оболочки МТ внутреннему давлению ГПД, так как графитовая матрица подвержена слабому изотермическому сжатию при облучении; она также частично удерживает твердые ПД, что способствует меньшему загрязнению теплоносителя при повреждении покрытия МТ и дает возможность снизить требования по утечке ПД из МТ.

Другими ценными свойствами графита, из которого изготавливаются также компоненты твэлов и ТВС для ВТГР, являются: низкое сечение захвата тепловых нейтронов, удовлетворительная радиационная стойкость, хорошие теплофизические и прочностные характеристики при высоких температурах, что дает возможность получать в активных зонах ВТГР большое объемное тепловыделение и недостижимые в других реакторах высокие температуры. Одновременно графит служит хорошим замедлителем и отражателем нейтронов1.

1 Физическое материаловедение. Т. 6. Ч. 1. – М.: МИФИ, 2008. П. 23.9.1.

504

24.7.1.Дисперсные твэлы и ТВС ВТГР

Кнастоящему времени созданы опытные (Драгон, Пич-Боттом, AVR) и прототипные (Форт-Сент-Врейн и THTR-300), а также строятся и проектируются новые высокотемпературные реакторы. Для них разработаны стержневые и шаровые твэлы, а также призматические тепловыделяющие сборки.

Стержневые твэлы применялись только на начальной стадии создания ВТГР и имеют перспективы применения в специальных энергетических реакторах. Опыт эксплуатации реакторов типа ВТГР показал, что шаровые твэлы (рис. 24.314) и призматические ТВС (рис. 24.315) имеют целый ряд преимуществ по сравнению со стержневыми твэлами, вследствие чего они и будут, по-видимому, использоваться в дальнейшем.

Рис. 24.315. Шаровые твэлы:

а – полыйграфитовый шар, заполненныйпокрытымитопливнымичастицами в смеси с порошком графита;б – МТразмещаются на внутренней поверхности

полой сферы графитовогошара, остальной объем внутреннейполой сферы заполнен графитовоймассой;в – смесьтопливных частиц сграфитовым порошком в виде шаровой сферы, окруженной(покрытой) наружной оболочкой из графитовоймассы; г – смесьтопливных частиц наноситсяпрессованием на внутреннийграфитовый шар, а затем так же прессованием (как на рисв) наноситсяграфитовая оболочка; 1 – выход(стык) пробки на сферическую поверхностьхорошозаделан(зацементи-

рован);2 – покрытие пироуглеродом каждойчастицы (толщиной~100 мкм); 3 – сферические топливные частицы (≥20 мкм); 4 – покрытые топливныйчастицы, маспределенные в графитовой матрице; 5 – пустотелые графитовые шары после

механической обработки; 6 – графитовая масса

505

По технологии изготовления твэлы и ТВС ВТГР подразделяют на сборные и монолитные. Первые из них получают сборкой раздельно приготовленных элементов конструкций и топливных сердечников, в то время как вторые, считающиеся более перспективными, их совместным прессованием и последующей термообработкой сформованных изделий, которая обычно выполняется в два этапа. Вначале при температуре 700 ÷ 1000 °С в атмосфере азота осуществляется коксование связующего, а затем при 1800 ÷ 2000 °С в вакууме частичная графитация коксового остатка связующего, дальнейшее спекание топливного сердечника, обезгаживание и стабилизация размеров.

Рис. 24.314. Призматический твэл для реактора HTGR:

а – вид сверху; б – сечение А–А; в – топливный стержень (микротвэлы распределенные в графите); 1 – отверстие (Ø 21 мм) для теплоносителя (66 отверстий); 2 - отверстие (Ø 18 мм) для теплоносителя (6 отверстий); 3 - отверстие (Ø 12,7 мм) для выгорающего поглотителя (6 отверстий); 4 - отверстие (Ø 15,9 мм) для топлива (132 отверстия); 5 - отверстие для

манипулятора выгрузки топлива; 6 – точка крепления (3 точки); 7 – поток гелия; 8 – канал для топливных стержней; 9 – канал для теплоносителя; 10 – стержень выгорающего поглотителя; 11 – цементно-графитовая пробка; 12 – графит

506

Дисперсные топливные композиции для твэлов и ТВС ВТГР приготовляют многими методами. Один из них, например, заключается в смешивании МТ с порошками природного графита, нефтяного кокса и сажи, к которым в качестве связующего вещества добавляется термореактивная смола. Из смеси холодным прессованием и последующим двухстадийным спеканием при ~800 и 1800– 1900 °С изготавливают компактные топливные сердечники с плотностью матрицы ~1,75 г/см3. При этих операциях происходит разрушение части МТ, причем доля МТ с разрушенным покрытием доходит до (2 ÷ 5)∙10-6.

Вдругом методе формование сплошных или полых топливных сердечников осуществляют с помощью инжекторного литья нагретой вязкой смеси, состоящей из МТ, смолы и графитового порошка. Затем их также подвергают высокотемпературной термообработке. Доля МТ с разрушенным покрытием при использовании этого метода обычно несколько ниже, чем предыдущего.

Матричный графит дисперсных топливных композиций состоит из кристаллических зерен графита, связанных между собой перемычками из неграфитированного коксового остатка связующего. Его свойства зависят от соотношения между графитированной и неграфитированной составляющими.

Втопливных сердечниках количество матрицы, толщина покрытия МТ, диаметр топливных микросфер (МС) и концентрация МТ находятся между собой в определенном соотношении, которое обеспечивает требуемый запас реактивности реактора путем создания необходимой концентрации делящегося нуклида и топливного

сырья. Обычно содержание урана и тория в топливных сердечниках составляет от 0,75 до 1,5 г/см3. Готовые твэлы и ТВС перед загрузкой в активную зону ВТГР подвергаются тщательному контролю. Он заключается в определении однородности распределения МТ в матрице, контроле ее плотности, а также степени технологического загрязнения ураном и торием, которое имеет место при высокотемпературной термообработке. Контролируются также размеры, отклонения которых от номинальных должны укладываться

втребуемые допуски. В случае шаровых твэлов дополнительно измеряется их сопротивление циклическим ударам.

507

24.7.2. Микротвэлы и их конструктивные особенности

Характеристики топливных микросфер. Среди многих фак-

торов, влияющих на сохранение целостности покрытия МТ и выход из них ПД, большое значение имеет величина диаметра топливных МС, степень их сферичности, гранулометрический состав и плотность. Очевидно, что для снижения выхода ПД в виде ядер отдачи из МС диаметр последних должен быть намного больше удвоенной длины пробега осколка деления в топливе, которая, например, для диоксида урана составляет 9,4 мкм. Несложные расчеты показывают, что при диаметре МС из UO2 100 мкм ее будет покидать в виде ядер отдачи ~15 % образовавшихся ПД, а при диаметре 400 мкм – всего лишь ~3 %. Увеличение диаметра МС не только способствует снижению утечки ПД, но и повышает загрузку ядерного топлива, что особенно важно при применении в качестве топлива низкообогащенного урана. Из этих соображений диаметр МС иногда доводят до 900÷1000 мкм. Однако с повышением диаметра растет температура внутри МС и увеличивается уровень напряжений в слоях покрытия, что требует оптимизации диаметра МС с учетом конкретных условий работы топлива. В большинстве случаев он находится в пределах 300÷600 мкм.

Отклонение от сферической симметрии МС оказывает неблагоприятное воздействие на эксплуатационные характеристики МТ. Оно увеличивает термические градиенты в объеме МТ и повышает уровень напряжений в слоях покрытия. Детальный анализ показывает, что сильные, но локальные отклонения от сферичности типа вздутий вызывают меньшие напряжения в слоях покрытия, чем слабые, но «глобальные» изменения формы МС. Обычно стремятся к тому, чтобы отклонение произвольно выбранного диаметра МС от его среднего значения не превышало 5 %.

Разброс значений диаметров МС, который существует, как правило, в пределах каждой технологической партии, вызывает соответствующий разброс в уровне напряжений в покрытии МТ. Это приводит к тому, что на одних МТ покрытие может разрушиться значительно раньше, чем на других, вызывая тем самым нежела-

508

тельные утечки ПД. В этой связи гранулометрический состав МС также должен находиться в определенных пределах, зависящих от технологии производства МС и условий выгорания топлива. Так, допустимый разброс значений диаметра МС из UO2 для реактора ВГ-400 составляет 450÷550 мкм.

Величина плотности МС тесно связана с их прочностью и скоростью распухания в процессе облучения. Для обеспечения высокой радиационной стабильности плотность МС должна быть ниже теоретической, так как поры представляют микрообъемы, в которые выделяются ПД и где они могут накапливаться. Это снижает твердое и газовое распухания МС, а также уменьшает давление газов внутри МТ. Поэтому при увеличении расчетной глубины выгорания топлива, что сопровождается повышением количества образующихся ПД, плотность МС должна снижаться. Однако при этом происходит уменьшение прочности МС, что ухудшает сопротивление МТ разрушению при технологических операциях. Исходя из этих соображений МС изготавливают с плотностью, которая зависит от принятой технологии, а также глубины выгорания топлива и обычно находится в пределах 80÷90 % ТП.

Типы покрытий и назначение входящих в них слоев. Покры-

тия на МС играют ту же роль, что и металлические оболочки твэлов энергетических реакторов: предотвращают выход продуктов деления в теплоноситель, защищают сердечник от воздействия теплоносителя и повышают механическую прочность МТ в целом. Кроме того, они выполняют и специфические функции: уменьшают диффузию и миграцию топлива при высоких температурах, защищают матрицу дисперсных композиций от радиационных повреждений продуктами деления, предохраняют топливо от контакта с воздухом и влагой при технологических операциях и способствуют более равномерному распределению топлива в матрице.

К настоящему времени наибольшее применение получили два типа покрытий (рис. 24.316). МТ с температурой центра, не превышающей 1000 °С, обычно имеют ПИУ-покрытие с двумя пироуглеродными слоями (рис. 24.316, а). При более высоких температурах подвижность твердых ПД возрастает, и некоторые из них становятся способными мигрировать через двухслойное покрытие, вследствие чего утечка ПД увеличивается.

509