Калин Физическое материаловедение Том 6 Част 2 2008

терес для твэлов менее напряженных энергетических реакторов, работающих, однако, при более высоких температурах (до 300 °С). При температурах 400–500 °C хорошими эксплуатационными характеристиками обладают дисперсные композиции с матрицей из коррозионно-стойкой стали. Для высоких температур оказались пригодными дисперсии с матрицами из тугоплавких металлов, оксидов и графита.

Наряду с перечисленными факторами, свойства и радиационная стойкость дисперсных композиций во многом зависят также от технологии их производства, вследствие чего некоторые вопросы получения дисперсного топлива нашли отражение в настоящем разделе.

ДЯТ с матрицей из алюминия. Алюминий1 имеет низкое сечение захвата тепловых нейтронов, небольшое снижение пластичности и заметное повышение прочности при облучении нейтронами, а также хорошую теплопроводность. К его недостаткам следует отнести сравнительно невысокую температуру плавления, низкую прочность, особенно при повышенных температурах, и недостаточную коррозионную стойкость в воде при Т > 100 ºC. Более высокими прочностными свойствами и сопротивлением коррозии обладают сплавы алюминия. Вследствие благоприятного сочетания свойств алюминий и его сплавы используются в качестве материала матрицы во многих дисперсных топливных композициях.

Алюминий наиболее устойчив в контакте с топливной фазой UAl4. Однако стремление к повышению концентрации делящегося изотопа (235U) при сохранении или даже уменьшении объемной доли топливной фазы привело к разработке и применению в дисперсных композициях с алюминиевой матрицей более плотных соединений урана UAl2, UA13, UО2, U3О8, UN и некоторых других, совместимость которых с матрицей не всегда является удовлетворительной.

Дисперсные композиции UAlx-Al. Диаграмма состояния системы U-A1 показана на pиc. 24.279. Она содержит три интерметаллических соединения UAl2, UAl3, и UAl4, некоторые сведения о которых приведены в табл. 24.41. Из всех интерметаллидов урана с алюми-

1 Физическое материаловедение. Т.6. Ч.1. – М.: МИФИ, 2008. П. 23.1.

461

нием наиболее высокой плотностью обладает UAl2, а наиболее низкой – UAl4. Теоретическая плотность последнего заметно превышает экспериментальное значение, что, по-видимому, обусловлено дефектной структурой соединения, в котором ряд узлов решетки не заполнен атомами урана.

Рис. 24.279. Диаграмма состояния системы Al-U

Дисперсные композиции с матрицей из алюминия и соединениям и UAl2, UAl3 и UAl4 в качестве делящейся фазы получают методами порошковой металлургии, а также плавки и литья.

Порошковая металлургия, являясь более сложным методом, позволяет получать дисперсии более высокого качества. Топливная фаза изготавливается путем плавки в индукционных печах в графи-

462

товых тиглях шихты, состоящей из порошков урана и алюминия в соотношениях, соответствующих составам этих интерметаллидов. Наилучшими литейными свойствами и обрабатываемостью обладает соединение UAl3. Для производства ДЯТ слитки интерметаллидoв измельчают в шаровой мельнице и полученный таким образом порошок смешивают с порошком алюминия. Затем смесь уплотняют прессованием, выдавливанием или прокаткой и спекают. При этом следует иметь в виду, что порошок UAl2 пирофорен и обращение с ним требует осторожности. Для предотвращения взаимодействия UAl2 и UAl3 с алюминием при технологически операциях и в процессе выгорания топлива на поверхности частиц порошков этих интерметаллидов наностися нитридный слой из газовой или жидкой азотносодержащей фазы.

При использовании плавки и литья для стабилизации порошка UAl3, который при взаимодействии с алюминиевой матрицей может перейти в UAl4, в расплав вводят легирующие добавки, такие, как кремний (в количестве от 1 до 3 %). Он образует с ураном соединение U3Si, которое, в свою очередь, образует с UAl3 устойчивый твердый раствор U(Al,Si)3, подавляя, таким образом, перитектическую реакцию образования UAl4. Аналогично действуют добавки Zr, Sn, Zn, Pd и некоторых других металлов, вводимых в

примерно таких же количествах.

Среди композиций UAlх-Al предпочтение обычно отдается композиции UAl4-Al. Это обусловлено высокой термодинамической стабильностью интерметаллида UAl4 в контакте с алюминием и его сплавами, а также лучшей радиационной стойкостью UAl4 под действием облучения. Иногда в эти композиции вводят выгорающие добавки в виде бора или его карбида.

Все интерметаллиды типа UAlх имеют по сравнению с алюминием более высокую твердость и низкую пластичность. Поэтому увеличение концентрации делящейся фазы в алюминиевой матрице повышает прочностные свойства и снижает пластичность последней. В литых сплавах с увеличением содержания урана от 16 до 45 % происходит повышение твердости на 50 %, пределов текучести и прочности от 59 до 86 и от 91 до 137 MПa соответственно, сопровождающееся уменьшением относительного удлинения от 4 до 1 %. Горячая пластическая деформация благоприятно влияет на

463

механические свойства сплавов, увеличивая их пластичность, твердость и прочность.

Повышение концентрации урана в сплавах U-Al снижает коэффициент линейного расширения (рис. 24.280) и уменьшает его зависимость от температуры.

В случае нестабильных композиций UAlх-Al, получаемых методами порошковой металлургии, влияние на их свойства может оказывать перитектическая реакция UAl3 + Al UAl4 и полнота ее протекания. Установлено, например, что в случае реакции UAl2 + + Al UAl4 предел прочности дисперсной композиции при растяжении уменьшается с увеличением концентрации диспергированной фазы (рис. 24.281).

Изменение модуля упругости этой композиции в зависимости от объемной доли диспергированного ядерного топлива хорошо описывается выражением (24.132) при коэффициенте Пуассона алюминия 0,34.

Дисперсное ядерное топливо UAlх-Al имеет высокую радиационную стойкость. Так, при выгорании 70 % и температуре поверх-

464

ности пластинчатых твэлов от 63 до 230 °С, приготовленных методами порошковой металлургии и состоящих из частиц UAl3 со слоем UAl4 в местах контактов частиц с алюминием, уменьшение плотности сердечников было менее 3 %.

Прочность твэлов с дисперсиями UAlх-Al уменьшается с ростом содержания делящейся фазы. Выгорание повышает их прочностные характеристики (рис. 24.282). Эти выводы справедливы также для твэлов с дисперсией UO2-Al.

Рис. 24.282. Экспериментальная зависимость сопротивления разрыву пластин с алюминиевой оболочкой от содержания делящегося материала

ифлюенса нейтронов:

А – 19 мас.% U-Al; В – 35 мас.% U-Al; С – 45 мас.% U-Al; D – 35 мас.% U-Al;

Е–18,7 об.% UO2-Al; F – 42 об.% UО2-Al; G – 52 об.% UО2-Al;

Н– 65 об.% UО2-Al

Прочностные свойства оболочки оказывают существенное влияние на прочность твэла. Как видно из рис. 24.282, при одном и том же содержании урана (кривые В и D) более прочная оболочка повышает прочность твэла в целом.

Композиции урана с алюминием при облучении до 1,6·1021 делений/см3 распухают меньше, чем композиции с UO2 , U3O8 и UN. Они имеют также меньшую склонность к образованию трещин и развитию пористости при облучении. Пластинчатые твэлы с сердечниками 30 % UAl3-A1, облученные до выгорания 30 %, не имели каких-либо повреждений.

Результаты испытаний дисперсных твэлов с сердечниками UAl3-Al , содержащими 50 % UAl3 и 45,5 % UAl2 (что обеспечивалo

465

в сердечниках одинаковое содержание урана), а также 54,5 % UAl2 (что обеспечивало одинаковое с композицией UAl-Al объемное содержание делящейся фазы), показаны на рис. 24.283, из которого следует, что при выгораниях 33 – 40 % объем дисперсной композиции увеличивается со скоростью 0,12 % на 1 % выгорания. При выгораниях свыше 40 % и более высоких температурах происходит значительное увеличение объема. Композиция UAl2-Al распухает с несколько более высокой скоростью, чем композиция UAl3-Al с тем же содержанием урана.

Рис. 24.283. Экспериментальная зависимость распухания пластинчатых твэлов (отнесенного к объему топливной композиции) от выгорания при различных температурах облучения:

– композиция 45,5 % UAl2-Al; – композиция 54,5 % UAl2-Al;  – композиция 50 % UAl3-Al (вертикальными линиями показан разброс экспериментальных данных). Цифры указывают среднюю температуру облучения:

1 – 150 °С; 2 – 165 °С; 3 – 180 °С

На границе раздела делящаяся фаза–матрица при облучении происходит физико-химическое взаимодействие, причем слои различных фаз располагаются в следующем порядке: UAl3-U1-хAl4 для композиции UAl3-Al и UAl2-UAl3-U1-хAl4 для UAl2-Al.

Отжиг облученных пластинчатых твэлов продолжительностью в 1 ч в интервале 200–500 °C при последовательном повышении температуры на 100 °С показывает, что твэлы с композицией UAl3-Al распухают больше, чем с UAl2-Al, если облучение проводится при

466

низкой температуре (рис. 24.284). Твэлы с сердечником UAl3-Al , облученные при высокой температуре, имели после отжига более низкое распухание, а твэлы с сердечником UAl2-Al практически такое же, т.е. при послерадиационном отжиге обе композиции вели себя почти одинаково. Облученная при высокой температуре композиция UAl3-Al оказалась наиболее устойчивой к образованию пузырей.

Рис. 24.284. Экспериментальная зависимость распухания облученных пластинчатых твэлов при послерадиационном отжиге от выгорания и температуры облучения (обозначения те же, что и на рис. 24.283)

Отмечена большая способность интерметаллида UAl4 удерживать газообразные продукты деления и более высокая стабильность твэлов при его использовании в качестве делящейся фазы в дисперсной композиции с алюминиевой матрицей, чем соединений

U3O8 и UС.

Некоторые данные об использовании дисперсного топлива и условиях его эксплуатации в ядерных реакторах представлены в табл. 24.42.

467