Калин Физическое материаловедение Том 6 Част 2 2008

ветствующие характеристики металлического и керамического ядерного топлива. В частности, ДЯТ с металлическими матрицами имеет высокую прочность и большую теплопроводность при больших тепловых потоках. Оно хорошо противостоит коррозии во многих теплоносителях, удерживает продукты деления, слабо изменяет свои размеры под облучением, и обеспечивает достижение глубоких выгораний.

Рис. 24.268. Микроструктура композиции коррозионно-стойкая сталь–диоксид урана после облучения. Частицы топлива (черного цвета) окружены зонами радиационного повреждения

К недостаткам ДЯТ следует отнести его высокую стоимость, обусловленную необходимостью использования урана с большой концентрацией делящегося изотопа (до 96 % 235U) вследствие значительного количества конструкционных материалов в композициях, бесполезно поглощающих нейтроны, а также более сложную технологию изготовления и регенерации.

Размерная стабильность ДЯТ, имеющая важное значение для достижения глубоких выгораний, определяется многими факторами, включающими в себя структуру, природу, свойства, совместимость и радиационную стойкость частиц топлива и материалов, используемых в качестве матричных, конструкцию твэлов и условия их работы.

24.6.1.Структура дисперсного ядерного топлива

Вкачестве элементов описания структуры дисперсной композиции могут быть использованы расстояния, на которые продукты деления проникают в матрицу, объемная доля, размеры и форма частиц ядерного топлива, а также степень равномерности их распределения в матрице. Важное значение имеют такие факторы, как

431

толщина неповрежденной осколками деления перемычки матрицы между частицами топлива, среднее содержание продуктов деления в зонах повреждения, окружающих каждую частицу топлива, и их концентрация на единицу объема всей матрицы.

Сведения о длине пробега продуктов деления в некоторых топливных и конструкционных материалах приведены в табл. 24.36. Атомы продуктов деления, проникающие в матрицу, оказывают на нее двоякое воздействие, величина которого зависит от глубины выгорания топлива. С одной стороны, они вызывают радиационное повреждение кристаллической структуры матрицы, а с другой – изменяют ее состав.

Таблица 24.36

Длина пробега осколков деления в некоторых топливных и конструкционных материалах

Вступая в физико-химическое взаимодействие с матричными материалами, продукты деления могут вносить заметный дополнительный вклад в изменение свойств матрицы в зонах радиационного повреждения, расположенных вокруг частиц топлива. Поэтому для максимального сохранения первоначальных свойств матрицы необходима непрерывность ее неповрежденной продуктами деления части. Это требование выполняется в случае отсутствия касания или перекрытия зон радиационного повреждения матрицы.

Следует также отметить, что чем больше объемная доля неповрежденной продуктами деления матрицы, тем в большей степени будут сохраняться ее исходные свойства, выбираемые таким образом, чтобы обеспечить высокую радиационную стабильность дисперсных топливных композиций. Исходя из этих соображений можно оценить роль и значение некоторых характеристик ДЯТ.

432

Идеальная структура ДЯТ. Рассмотрим гипотетическое дисперсное ядерное топливо, которое состоит из сферических однородных топливных частиц, расположенных в матрице по схеме гранецентрированного куба. Предположим также, что диффузия продуктов деления в матрице отсутствует. В этом случае каждая частица топлива окружена сферической зоной поврежденной продуктами деления части матрицы, ширина которой равна длине пробега осколка деления в матрице (pис. 24.269, a). Тогда расстояние между частицами d будет равно:

где d – расстояние между внешними границами зон радиационного повреждения, а λm – длина пробега осколка деления в матрице.

Рис. 24.269. Идеальная структура дисперсного ядерного топлива и ее изменения при уменьшении диаметра частиц топлива (D) или увеличении их объемной доли: а – исходная дисперсная система; б – объемная доля частиц как в исходной системе, но частицы имеют меньший размер; в – размер частиц как в исходной системе, но их объемная доля больше

Для рассматриваемой идеальной структуры существует следующая связь между d, диаметром топливной частицы D и объем-

которая справедлива, очевидно, при Vf 0,74. Проведенные с помощью выражения (24.122) расчеты для различных значений D при

433

Vf = 0,2 представлены в табл. 24.37, из которой следует, что при размерах частиц, приближающихся к 20 мкм, происходит касание (рис. 24.269, б) или перекрытие зон радиационного повреждения, т.е. нарушается требование непрерывности неповрежденной осколками деления части матрицы.

рис. 24.270, где точки пересечения горизонтальной пунктирной линии, проведенной при d = 2λm, с линиями, характеризующими зависимость D = f(d) при различных значениях Vf, определяют критический размер частиц, при котором поврежденные области матрицы

приходят в соприкосновение. Уменьшение диаметра топлив-

ной частицы увеличивает также количество продуктов деления, проникающих в матрицу. Если диаметр частицы меньше средней длины свободного пробега продуктов деления в матрице, то все они будут ее покидать. Чем больше частица, тем больше осколков деления будет оставаться в ней. Доля вылетевших из топливной частицы продуктов деле-

ния Р(а) выражается уравнением

P(a) = 3/4(2λf /D) – 1/16(2λf /D)3, (24.123)

где λf – длина пробега продукта деления в частице. Уравнение (24.123) справедливо при D ≥ λf. Суммарная доля осколков деления, вышедших из области непосредственно под поверхностью частицы P(f), связана с Р(a) соотношением

434

На рис. 24.271 представлены зависимости Р(a) и Р(f) от безразмерной величины D/2λf, из которых следует, что по мере увеличения диаметра топливных частиц доля продуктов деления, покидающих частицы, уменьшается почти линейно. В то же время доля продуктов деления, выходящих из поверхностного слоя частиц, вначале снижается быстро, а затем слабо изменяется с ростом диаметра последних.

Рис. 24.271. Влияние размера частицы на долю осколков деления, вылетевших из частиц:

1– из зоны шириной λf (длина пробега осколков деления в частице) около поверхности P(f);

2 – из всей частицы Р(a)

Объемная доля матрицы, которая не повреждается продуктами деления Vm, зависит от объемной доли частиц топлива Vf и связана с ней следующим выражением:

Для различных значений Vf эта зависимость представлена в графическом виде на рис. 24.272, из которого следует, что объемная доля матрицы, которая остается неповрежденной продуктами деления, увеличивается с ростом размера частиц, с уменьшением их объемной доли и с уменьшением длины пробега осколков деления в матрице.

При разработке дисперсного топлива на параметры, определяемые соотношениями (24.123) – (24.125), накладываются качественные ограничения. Например, если, допустим, выход из частиц топлива составляет 10 % образующихся продуктов деления

435

(Р(а) = 0,1), то согласно рис. 24.271 для частиц диоксида урана отношение D/2λf равно 8,5, а диаметр самих частиц должен составлять 140 мкм.

Рис. 24.272. Влияние размера частиц на объемную долю матрицы, не поврежденную продуктами деления Vm (-○- – линия, соответствующая

касанию зон радиационного повреждения матрицы)

В реально применяемых дисперсных композициях размер частиц топлива лежит в интервале от 50 до 200 мкм. Используя выражение (24.125), можно найти, что при диаметре частиц топлива 200 мкм и их объемном содержании 20, 50 и 70 % объем неповрежденной части матрицы будет составлять соответственно 90, 60 и 10 %. Такое резкое снижение последней характеристики требует внимательного подхода к выбору объемного содержания топливных частиц в дисперсном топливе. Оно, очевидно, зависит от размера частиц и не должно существенно превышать 50 %, чтобы избежать значительных повреждений матрицы, вызываемых осколками деления.

Весьма важным параметром ДЯТ, характеризующим степень радиационного повреждения кристаллической структуры матрицы в окрестностях топливных частиц, интенсивность физикохимического взаимодействия матрицы с продуктами деления, а также возможность образования газовых пузырей, является распределение продуктов деления как в частицах топлива, так и в прилегающих к ним зонах радиационного повреждения матрицы. Схематично влияние диаметра топливных частиц и расстояния между ними на распределение продуктов деления представлено на рис.

436

24.273. С уменьшением размеров частиц все большая доля продуктов деления покидает их (рис. 24.273, а). По мере уменьшения расстояния между частицами происходит перекрытие зон радиационного повреждения матрицы и выравнивание концентрации продуктов деления по ее объему. Возможный характер этих процессов для частиц различных размеров, находящихся на разном расстоянии друг от друга, показан на рис. 24.273, б и в.

Рис. 24.273. Схема распределения концентраций продуктов деления в дисперсной топливной системе: в отдельной топливной частице разного диаметра (а); в двух соседних топливных частицах одинакового диаметра и в промежутке между ними в зависимости от размера частиц и расстояния между ними (б и в)

Суммируя аналитическое рассмотрение идеальной структуры дисперсной композиции, можно сделать следующие выводы относительно структуры радиационно-стойкого ДЯТ:

1)размер частиц топлива должен быть больше удвоенной величины пробега продукта деления в топливном материале;

2)расстояние между частицами топлива должно превышать удвоенную ширину зоны радиационного повреждения матрицы;

3)частицы топлива должны быть равномерно распределены в матрице;

437

4)частицы топлива должны иметь форму, максимально приближающуюся к сферической, чтобы свести к минимуму поверхность контакта частиц топлива и матрицы, и уменьшить тем самым объем поврежденной продуктами деления части последней;

5)объемная доля частиц топлива должна выбираться в соответствии с их размерами и объемом той доли матрицы, которая повреждается продуктами деления.

Реальная структура ДЯТ. Существующая технология не позволяет производить ДЯТ с идеальной структурой. Это обусловлено сложностью получения однородных сферических топливных частиц заданного диаметра и трудностью их равномерного распределения в матрице. Поэтому реальная структура дисперсных композиций может существенно отличаться от идеальной. Она обычно состоит из топливных частиц неправильной формы и различных размеров, которые с разной степенью однородности распределены

вматрице. Нежелательные изменения в структуру могут также вносить обработка давлением и термообработка, применяемые при производстве дисперсного топлива и твэлов, которые в ряде случаев вызывают физико-химическое взаимодействие топливных частиц с матрицей, появление в структуре строчности, заключающейся в сращивании, раскалывании и удлинении топливных частиц (рис. 24.274), отслоении их от матрицы и т.д.

Рис. 24.274. Распределение частиц UО2 в сердечнике

твэла (аустенитная сталь – UО2), прокатанного при 1150 °С с обжатием 90 % и при комнаткой температуре с обжатием 25 %

Отклонение реальной структуры от идеальной ухудшает радиационную стойкость ДЯТ и особенно его сопротивление газовому распуханию. Однако, если топливо выгорает при сравнительно низких температурах, когда газовое распухание отсутствует, то ха-

438

рактер структуры не оказывает решающего влияния на стабильность топлива, которая определяется только «твердым» распуханием, величина которого сравнительно невелика и мало зависит от формы, размера и равномерности распределения топливных частиц. Если же топливо выгорает при температурах, при которых имеет место газовое распухание и возможно образование газовых пузырей, то характер структуры приобретает весьма важное значение. В этом случае при малых размерах топливных частиц (~ нескольких микрометров), когда практически все продукты деления будут переходить в матрицу, газовое распухание будет определяться главным образом ее свойствами: жаропрочностью, сопротивлением ползучести, скоростью диффузионных процессов и т.д. При увеличении размеров топливных частиц доля продуктов деления, которые задерживаются в них, будет возрастать, снижая тем самым распухание. Однако неоднородность в распределении частиц топлива, наличие строчности и крупных конгломератов будут уменьшать этот эффект и увеличивать распухание.

При использовании достаточно крупных частиц топлива с целью снижения выхода продуктов деления в матрицу градиент температуры между их центром и краями может оказаться достаточно большим и привести к растрескиванию частиц, вследствие чего выход ГПД в матрицу повысится. Поэтому к выбору размеров частиц топлива надо подходить очень осторожно, учитывая толщину слоя дисперсного топлива в твэле, допустимый выход продуктов деления в матрицу, технологию производства твэлов, их энергонапряженность и среднюю рабочую температуру, глубину выгорания топлива.

Длительный опыт эксплуатации дисперсных твэлов свидетельствует о том, что по мере повышения энергонапряженности, средней рабочей температуры и глубины выгорания структура дисперсного топлива должна все более приближаться к идеальной.

В сравнительно редких случаях, когда твэл работает при высоких температурах и переменных температурных режимах, вызывающих значительные термические напряжения, в процессе выгорания топлива может происходить перестройка структуры, заключающаяся в сегрегации топливных частиц в результате их переноса через матрицу.

439

Это явление, наиболее вероятной причиной которого является локальный перегрев, приводит к значительному перераспределению температурного поля, что может вызвать разгерметизацию твэла уже на начальной стадии его работы.

24.6.2. Свойства материалов матрицы и топлива

Выбор компонентов топливной дисперсной композиции является сложной задачей, решение которой требует всестороннего рассмотрения многих факторов, определяющих ресурс работы твэла. Некоторые из них относятся к типу реактора, температурному режиму его активной зоны, виду теплоносителя, спектру энергий нейтронов и т.д. Другие непосредственно связаны со свойствами материалов матрицы и топлива. Ряд важнейших свойств, а именно высокая радиационная и коррозионная стойкость, хорошие теплопроводность и механические характеристики в широком интервале температур, совместимость, технологичность, низкая стоимость и некоторые другие, должны быть присущи обоим компонентам дисперсной композиции. В то же время материалы матрицы и топлива имеют многие индивидуальные особенности, обусловленные их различным функциональным назначением.

Материалы матрицы. Объемная доля материалов матрицы в дисперсных композициях доходит до 80 % и более. Поэтому одним из важнейших свойств матрицы является низкое сечение захвата тепловых нейтронов, что позволяет обеспечить необходимый запас реактивности реактора при минимально возможном обогащении топлива делящимся изотопом. Малые сечения захвата нейтронов имеют лишь немногие конструкционные материалы. Среди металлов это, в первую очередь, бериллий, магний, алюминий и цирконий. Они широко используются в дисперсных композициях за исключением бериллия, который принадлежит к редким и дорогим металлам, имеет низкую технологичность, а под облучением охрупчивается и распухает.

Реже применяются конструкционные металлы с более высокими сечениями захвата тепловых нейтронов: коррозионно-стойкая сталь, никель, вольфрам, хром, молибден и некоторые другие. В высокотемпературных газоохлаждаемых реакторах на тепловых

440