Калин Физическое материаловедение Том 6 Част 2 2008

Для изготовления дисперсных композиций используют порошки аустенитных сталей или же более пластичные смеси порошков металлов, входящих в состав сталей в соответствующих пропорциях. Обычно в порошки вводят также выгорающие поглотители нейтронов в виде карбида бора В4С, боридов циркония или ниобия. Компактные изделия из дисперсных смесей порошков получают методом предварительного уплотнения путем прессования или прокатки и последующего спекания, совместным выдавливанием дисперсии с заготовкой оболочки твэла, горячим прессованием и т.д.1

Для дисперсных композиций UO2 – коррозионно-стойкая сталь, приготовленных методами пластической деформации, характерна значительная анизотропия свойств. Так, при 25 °С пределы прочности дисперсии с 30 % UO2 , полученной прокаткой, составляют в направлении прокатки 408 МПа, а в поперечном направлении – 183 МПа. С повышением температуры анизотропия свойств сохраняется. Степень обжатия при прокатке пластин мало влияет на их прочность.

Рис. 24.294. Прочность керметов UO2–коррозионно-стойкая сталь в зависимости

от температуры (а) и содержания UO2 (б)

Влияние температуры и объемного содержания UO2 на прочность композиции UO2–коррозионно-стойкая сталь, полученной методом совместного выдавливания, показано на рис. 24.294, который показывает уменьшение влияния содержания UO2 на проч-

1 Физическое материаловедение. Т. 5. – М.: МИФИ, 2008. П. 18.6.

481

ность композиции с ростом температуры. Повышение плотности приводит к почти линейному возрастанию прочности при растяже-

нии (рис. 24.295).

Рис. 24.295. Влияние плотности на прочность пластин дисперсного топлива 30 % UO2–коррозионно- стойкая сталь:

1, 2 – пределы прочности и текучести при комнатной температуре;

3 – предел прочности при 871 °С

Модуль упругости композиции UO2–коррозионно-стойкая сталь почти линейно убывает с увеличением объемного содержания диоксида урана (рис. 24.296).

Механические свойства топливных композиций и их радиационную стойкость можно улучшить путем применения частиц топлива сферической формы. При этом улучшается структура композиции, уменьшается анизотропия свойств вдоль и поперек прокатки, а также увеличивается пластичность. Термическая обработка (отжиг) несколько снижает предел прочности и повышает относительное удлинение композиции. ДЯТ UO2-коррозионно-стойкая сталь со сферическими частицами топлива (28 % UO2) применяется в дисперсных твэлах реактора СМ-2.

Рис. 24.296. Отношение модулей Е (дисперсной композиции) к E (матрицы)

в зависимости от содержания UO2

482

Линейное расширение композиций UO2–коррозионно-стойкая сталь практически не зависит от концентрации UО2. В то же время ее теплопроводность уменьшается при повышении содержания диоксида урана (рис. 24.297). При малом содержании UO2 изменение теплопроводности дисперсной комопзиции с ростом температуры подобно тому, какое имеет место в коррозионно-стойкой стали. С увеличением концентрации UО2 зависимость теплопроводности от температуры изменяется и становится подобной той, которая имеет место для UO2.

Рис. 24.297. Зависимость коэффициента теплопроводности от температуры для композиции UО2–коррозионно-стойкая сталь c различным объемным содержанием UO2

Влияние размера частиц UО2 на твердость дисперсной композиции, содержащей до 25 % UО2, до и после облучения, а также при последующем отжиге показано на рис. 24.298. Приведенные на нем данные хорошо согласуются с соображениями, высказанными ранее относительно выхода продуктов деления из топлива в матрицу. Твердость композиции с наименьшим размером частиц (7–11 мкм) растет в большей степени как после облучения, так и после отжига дисперсной композиции до 400 °C. Это обстоятельство обусловлено, очевидно, более высокой степенью выхода продуктов деления при этих процессах из мелких частиц в матрицу. После отжига при более высоких температурах твердость падает вследствие, повидимому, перераспределения продуктов деления и образования их скоплений, а также благодаря выходу ГПД из матрицы. Последнее обстоятельство подтверждается данными, согласно которым отжиг облученной дисперсной композиции UO2–коррозионно-стойкая сталь при 1260 °С в течение 4 ч приводит к выделению до 90 % ГПД.

483

При температурах и выгораниях, лежащих выше этой полосы, возможно повреждение твэлов, а при температурах и выгораниях, лежащих ниже ее, твэлы сохраняют целостность и способность удерживать продукты деления. В области, которая изображена в виде заштрихованной полосы, предсказать поведение твэлов затруднительно. Из рис. 24.299 видно, что увеличение температуры и повышение объемной доли топлива снижают радиационную стойкость и уменьшают допустимую глубину выгорания.

Металлографическое исследование облученных до выгорания 52 ат.% пластинчатых твэлов с композицией UO2–коррозионно- стойкая сталь с температурой поверхности 700 °С показало следующее. Во время облучения происходит спекание частиц UO2, исчезают трещины и округляются углы; частицы UO2 уменьшаются в размерах и отслаиваются от матрицы. Последний эффект наиболее сильно выражен в образцах, в которых наблюдалась пористость в частицах UO2 и вокруг них. Сравнение микроструктур образцов композиций до облучения (рис. 24.300) и после него (рис. 24.301) показывает характерный пример спекания, которое претерпевают частицы UO2 во время облучения.

Во всех образцах в процессе облучения в частицах UO2 происходило образование сферических пор вместо первоначальных, имевших неправильную форму. Размеры пор возрастали с увеличением выгорания или температуры облучения, что наглядно иллю-

485

стрируется сравнением рис. 24.301 и 24.302. На рис. 24.302 видно более сильное распухание частиц UO2 в образце, температура поверхности которого была выше температуры образца, показанного на рис. 24.301, и превышала 1000 °С.

Рис. 24.302. Нетравленый образец дисперсной композиции 25 % UO2–коррозионно-стойкая сталь, облученная до выгорания 14 % при температуре 1100–1700 °С ( 500)

Рис. 24.303. Частица UO2, облученная до выгорания 9 %. Сдерживающее влияние матрицы отсутствовало вследствие разлома твэла ( 250).

Шлиф травлен

Матрица сдерживает распухание, но при высоких температурах и давлениях oна деформируется путем пластического течения. На рис. 24.303 и 24.304 показаны частицы UO2, распухание которых соответственно не ограничивалось и сдерживалось матрицей.

Большое различие в размерах пор показывает важную роль матрицы в сдерживании распухания частиц UO2. Рис. 24.305 иллюстрирует способность частиц UО2 во время облучения при высоких температурах к пластическому течению к поверхностям разрушения (трещинам, разрывам).

486

созданные повреждения, показали хорошую способность этой дисперсной композиции удерживать продукты деления, когда она находится в контакте с жидкометаллическим теплоносителем (Na-K).

Рис. 24.306. Растрескивание матрицы вследствие высокого давления ГПД при нагреве до 900 °С ( 100). Шлиф не травлен

Возможными путями улучшения радиационной стабильности твэлов с дисперсной композицией UO2–коррозионно-стойкая сталь являются: использование частиц UO2 сферической формы, увеличение толщины активного слоя твэла и размеров частиц топлива до допустимых пределов, совершенствование технологических процессов производства дисперсных твэлов, т.е. отсутствие строчности и создание равномерного распределения топливных частиц в матрице. Необходимо, чтобы частицы UO2 имели также высокую прочность для предотвращения их разрушения при технологических операциях и остаточную пористость для аккумуляции газообразных продуктов деления. Матрица дисперсной композиции должна быть прочной и пластичной, чтобы противостоять напряжениям, обусловленным распуханием частиц топлива и давлением ГПД. Важным требованием является также то, чтобы технология изготовления твэлов предотвращала разрушение частиц топлива.

Влияние технологии на величину допустимого выгорания показано на рис. 24.307. Кривая 1 получена для улучшенных композиций, состоящих из частиц UO2 сферической формы и матрицы с повышенными механическими свойствами, кривая 3 – для компо-

488

зиций с пониженными механическими свойствами, а кривая 2 – для композиций, полученных по стандартной технологии. Допустимое выгорание для композиций с упорядоченным расположением частиц, имеющих сферическую форму, значительно выше (в ~2 раза). Разработанные технологические методы позволяют создать композиции с объемным содержанием UO2 от 30 до 50 %, допустимое выгорание которых при температурах до 625 °С может достигать

10 %.

Рис. 24.307. Зависимость допустимого выгорания для композиции UO2 или РuO2–коррозионно-стойкая сталь

от температуры при массовом содержании

делящейся фазы 30 % (обогащение составляет 90 % 235U):

1 – улучшенная композиция; 2 – композиция получена по стандартной технологии; 3 – композиция с пониженными механическими свойствами

Влияние различных видов технологии на радиационную стабильность дисперсий можно проиллюстрировать на следующих примерах. В образцах (U,Pu)O2–коррозионно-стойкая сталь, полученных ковкой; частицы керамики распухали, а там, где произошло повреждение оболочки, в матрице появлялись поры и наблюдался значительный выход газов.

Вобразцах, полученных прокаткой, матрица была непроницаема для газов, но она хрупко растрескивалась, если распухание частиц не компенсировалось имевшейся в них пористостью. При этом допустимое выгорание зависело от равномерности распределения частиц топлива в матрице.

Вслучае когда сердечники твэлов в форме стержней получали

из спеченных таблеток из композиции (U,Pu)O2–коррозионно- стойкая сталь, а между ними и оболочками твэлов находился слой гелия, распухание практически отсутствовало, выход газов был незначителен (~40 %) и мог происходить из частиц топлива на поверхности сердечников, пористость которых в большинстве случаев была открытая и составляла ~15 %. Выгорание топлива в твэлах

проходило при температурах 605–630 °С и достигало 5,8 16,2 %.

489