Добавил:
okley
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс) / 178_Физическое материаловедение_7 том
.pdf
281
счет миграции пор. Непосредственно вблизи нее располагается об-
ласть с большими столбчатыми зернами. Их границы очерчены
тонкими радиальными линиями, заканчивающимися у полости. Это
следы миграции пор, присутствовавших в исходном топливе, или
образующихся в нем газовых пузырьков, содержащих газообраз-
ные продукты деления. Зародышами пузырьков являются комплек-
сы, содержащие два атома Xe или Kr и одну вакансию. Давление в
газовых пузырьках может достигать десятков ГПа.
Вблизи центральной полости располагаются большие стабиль-
ные поры, возникающие в результате миграции исходных пор и
газовых пузырьков. В случае если исходные таблетки топлива
имеют центральное отверстие, миграция пор будет приводить к
увеличению его диаметра.
За областью столбчатых зерен располагается зона больших рав-
ноосных зерен, возникших в результате роста мелких исходных
зерен. Она содержит поры, движущиеся к границам зерен. Снаружи
от зоны равноосных зерен, примыкая к оболочке, располагается
кольцевая зона топлива с исходной микроструктурой. Температуры
в этой зоне слишком низкие, чтобы вызвать какую-либо заметную
перестройку структуры топлива. Она является хрупкой и содержит
осевые и радиальные трещины.
Оценочные температуры, выше которых образуются зоны
столбчатых и равновесных кристаллов, лежат по различным дан-
ным в интервалах 2000–2150 К и 1600–1925 К соответственно. По-
этому материал, находящийся в этих зонах, является пластичным, а
материал в зоне исходной структуры – хрупким. Обратим внима-
ние на то, что такие условия работы характерны для твэлов реакто-
ров на быстрых нейтронах, а в твэлах реакторов на тепловых
нейтронах линейная мощность не превышает 250 Вт/см и темпера-
тура центра ниже 1473 К. Таким образом в реакторах на тепловых
нейтронах полной перестройки структуры не наблюдается и про-
цесс ограничивается растрескиванием и фрагментацией топливных
таблеток. Однако, в твэлах реакторов на тепловых нейтронах при
больших выгораниях (> 40 ГВт · сут./т U) на периферии топливных
таблеток происходит образование структуры высокого выгорания
или так называемой rim-зоны, о чем более подробно будет сказано
ниже (п. 31.6.2).
282
Формирование структуры, показанной на рис. 31.56 (сектор III),
при тепловых нагрузках, существующих в современных энергети-
ческих реакторах на быстрых нейтронах, происходит в течение де-
сятков часов. Однако при высоких тепловых нагрузках она может
образоваться и в течение нескольких часов или даже минут. Соот-
ношение между размерами зон зависит от величины температурно-
го градиента, определяемого линейной мощностью твэла, и обычно
изменяется в процессе выгорания топлива вследствие изменения
теплопроводности отдельных зон.
Столбчатые кристаллы образуются под воздействием больших
температурных градиентов. Поэтому при остановке реактора, когда
температурный градиент исчезает, в этой зоне возникают большие
термические напряжения, приводящие к растрескиванию таблеток
(сектор IV на рис. 31.56).
После повторного выхода реактора на номинальную мощность
при сравнительно низком выгорании топлива (~
0,1 ГВт · сут./т U)
происходит переформирование зоны столбчатых кристаллов, даль-
нейшее выбирание зазора сердечник-оболочка и образование новой
сетки трещин в зоне исходной структуры (сектор V на рис. 31.56).
Теплопроводность зазора уменьшается вследствие выделения под
оболочку твэла осколочных газов Xe и Kr, которые разбавляют
гелий.
Дальнейшее выгорание до ~
1 ГВт · сут./т U приводит к полному
зарастанию зазора сердечник-оболочка за счет смещения топлива к
оболочке в результате циклически повторяющегося растрескивания
или газового распухания при промежуточных температурах 1600–
1800 К (сектор VI на рис. 31.56). Происходит нагружение оболочки
вследствие ее механического взаимодействия с топливом при теп-
лосменах. Трещины начинают сужаться в результате механическо-
го воздействия оболочки на топливо. Зона столбчатых кристаллов
возрастает, а также увеличивается диаметр центральной полости. В
зоне равноосных крупных зерен образуются оксидные включения,
а в зоне столбчатых кристаллов – металлические включения про-
дуктов деления. Теплопроводность топлива слегка снижается в ре-
зультате радиационных повреждений.
При выгорании ~
10 ГВт · сут./т в более горячих частях сердеч-
ника возникают устойчивые пузырьки газообразных продуктов де-
ления (сектор VII на рис. 31.56). Происходит залечивание трещин,
283
а также увеличивается количество оксидных и металлических
включений, образованных продуктами деления и компонентами
оболочки топлива. Наблюдается дальнейшее уменьшение тепло-
проводности. В оболочке появляются заполненные газом поры, вы-
зывающие ее распухание.
Повышение выгорания до ~
100 ГВт · сут./т снижает номиналь-
ное тепловыделение в результате выгорания делящихся изотопов.
Большие поры и трещины замещаются мелкими (~1 мкм) газовыми
пузырьками и включениями (сектор VIII на рис. 31.56). Оксиды
продуктов деления продолжают концентрироваться в равноосных
зернах, а включения металлических фаз – по границам столбчатых
зерен и в центральной полости. Накопление примесей и облучение
оказывают наиболь-
шее влияние на теп-
лопроводность и тем-
пературу плавления,
вызывая их заметное
снижение. Происхо-
дит дальнейшее рас-
пухание оболочки.
По окончании кам-
пании топлива и после
охлаждения твэла в
его сердечнике обра-
зуются новые трещи-
ны (сектор IX на
рис. 31.56).
Типичные микро-
структуры облученно-
го МОХ-топлива по-
казаны на рис. 31.57,
где видно влияние
линейной мощности
твэла на размеры
структурных зон.
Рис. 31.57. Структурные зоны в МОХ-топливе при
линейной мощности твэла:
а – 500 Вт/см; б – 600 Вт/см
284
31.6.2. Образование структуры высокого выгорания в топливе
реакторов на тепловых нейтронах
Структурой высокого выгорания (HBS – high burnup structure),
или также, rim-структурой, rim-зоной (игра слов: 1) rim – акроним
от radiation-induced microstructure; 2) rim – обод, край), называется
периферийная область топливной таблетки с аномальной структу-
рой, резко отличной от структуры топлива до загрузки (рис. 31.58).
Рис. 31.58. Керамография травленного образца диоксида урана
(выгорание 81 ГВт · сут./т U).
Возникновение rim-структуры наблюдается преимущественно в
топливе реакторов на тепловых или промежуточных нейтронах из-
за особенностей нейтронного спектра этих реакторов. В тонкой пе-
риферийной области таблетки нейтроны имеют энергию, необхо-
димую для инициирования резонансного захвата нейтронов изото-
пом
238
U. Образующийся
239
U обладает коротким временем жизни и
подвержен бета-распаду. Происходит накопление
239
Pu (рис. 31.59),
что увеличивает число делений в 2−3 раза по сравнению со сред-
ним значением по таблетке.
Из-за большего числа делений в периферийной области образу-
ется значительное количество продуктов деления, в том числе
ГПД. Тем не менее, именно из-за того, что локальное выгорание
повышено, наблюдается значительное выделение ГПД (рис. 31.60).
Так как температура rim-зоны невысока (не выше ~
500 °С), то
действует механизм атермической радиационно-индуцированной
диффузии, приводящий к возникновению перенапряженных газо-
вых пор, размер которых достигает ~
15 мкм. Однако, большая
часть газа в rim-зоне содержится внутри мелких газовых пузырь-
ков, образующихся в процессе миграции атомов ГПД внедренных в
кристаллическую решетку.
285
Рис. 31.59. Профиль концентрации плутония в таблетке UO
2
при выгорании 81 ГВт · сут./т U.
Рис. 31.60. Профиль концентрации продуктов деления.
Выгорание 81 ГВт · сут./т U
286
Исследование топлива различного обогащения показывает, что в
топливе с большим обогащением развитие пористости замедлено,
что связано с меньшей наработкой
239
Pu. Наибольшая пористость в
топливе с выгоранием ~
105 ГВт · сут./т U наблюдается в области
шириной 50 мкм, удаленной от края таблетки на 30 мкм
(рис. 31.61). Показана однозначная связь пористости с содержа-
нием
239
Pu.
Рис. 31.61. Rim-пористость, содержание плутония и продуктов деления
по сечению таблетки
287
В реакторах на быстрых нейтронах изотоп
239
Pu равномерно
распределен по радиусу таблетки. Тем не менее, вблизи края таб-
летки образуется структура с измельченным зерном (~
0,5–3 мкм) и
очень высокой пористостью (до 35 %). С чем это связано, пока не
ясно. Аномальная структура также наблюдалась в центре таблетки.
Данные, полученные при исследовании топлива с выгоранием
60 ГВт · сут./т U, свидетельствуют о том, что суммарный выход
ГПД из rim-зоны составляет не более 5 %. Так как большая часть
ГПД остается в порах, то следует ожидать значительного распуха-
ния топлива при глубоком выгорании, связанного с наличием rim-
зоны. Эксперименты на облученном топливе (как для диоксида
урана, так и для сплавов U-Mo) показывают, что ускорение распу-
хания наблюдается при выгораниях больше 50–60 ГВт · сут./т U.
Наибольший вклад в распухание топлива дают газонаполненные
поры (размером ~
10–15 мкм).
На данный момент не существует единого мнения о том, как
следует рассматривать изменения в зеренной структуре rim-зоны. В
некоторых работах эти изменения относят к рекристаллизации, в
других – к полигонизации, а также иногда говорят о ячеистой
структуре.
Экспериментальные данные свидетельствуют о том, что, по
крайней мере, на первом этапе значительной разориентации струк-
турных элементов не наблюдается (рис. 31.62): сохраняются круп-
ные зерна с внутризеренными пузырьками. Существует ряд работ,
в которых убедительно показано, что в теле зерна наблюдается об-
разование субзерен с малоугловыми границами. Некоторые и
ссле-
дователи выражают недовольство по поводу некорректного ис-
пользования термина «рекристаллизация» для описания структур-
ных перестроек в облученном топливе, так как более корректно,
все же, говорить лишь о полигонизации. Вероятно, средний размер
субзерен не зависит от параметров облучения: по данным различ-
ных работ он составляет ~
0,15–0,3 мкм (рис. 31.63). Это может
означать, что субзерна формируются при определенном пороговом
значении выгорания и в дальнейшем не меняются.
В настоящее время существуют два противоположных подхода
к описанию формирования rim-зоны.
В первом случае ведущая роль присваивается радиационным
повреждениям.
288
Рис. 31.62. РЭМ-снимок с усиленным контрастом диоксида урана в оболочке Zr-4
при выгорании 45 ГВт · сут./т U
Рис. 31.63. Распределение rim-зерен по размерам.
Известно, что на фазе охлаждения каскада смещений наблюда-
ется образование дислокационных петель. После достижения до-
статочной плотности дислокаций происходят структурные измене-
ния в зеренной структуре.
289
Образующиеся субзерна служат зародышами рекристаллизации.
В процессе рекристаллизации тело зерна очищается от пор. В ито-
ге, крупные поры образуются на стыках зерен. Хотя в некоторых
экспериментах действительно наблюдается преимущественное
скопление пор на границах зерен, новейшие данные показывают,
что образование rim-пузырьков возможно вдали от субзеренных
границ; кроме того, нет доводов в пользу образования высокоугло-
вых границ.
Можно предположить, что основным процессом в формирова-
нии rim-структуры является взаимодействие дислокаций с большой
плотностью вакансий посредством так называемой реактивной
диффузии. Создаваемые таким образом стоки могут привести к пе-
рестройке структуры. В случае, если равномерное распределение
плотности дислокаций незначительно нарушается в начальный мо-
мент времени, то система из взаимодействующих дислокаций и
дефектов неустойчива в смысле Тьюринга. Эта неустойчивость
может привести к образованию ячеистой структуры.
В другом подходе возникновение пористости предшествует
структурным изменениям зеренной структуры, причем структурная
перестройка зерен происходит по границам пор (рис. 31.64). Пред-
полагается, что поры притягивают дислокации, поэтому вблизи их
поверхности в момент образования rim-зоны наблюдается чрезвы-
чайно повышенная плотность дислокаций. Таким образом, суще-
ствует пороговое значение среднего расстояния между порами, при
котором происходит полная рекристаллизация.
Инициирование дислокационных процессов в rim-зоне может
быть вызвано упомянутыми выше полями напряжений от системы
газонаполненных пор.
Фактически, говорить о хрупкости диоксида урана при облуче-
нии не совсем корректно, поскольку из-за радиационно-стимули-
рованной диффузии появляется диффузионная пластичность, вы-
ражающаяся в обмене точечными дефектами между дислокациями.
Кроме скольжения дислокаций возможно и их диффузионное пере-
ползание. В случае облучения радиационно-стимулированная диф-
фузия должна значительно ускорять этот процесс. Эти соображе-
ния могут объяснить, почему в образцах МЯТ, облученных тяже-
лыми ионами, возникает реструктуризация при отсутствии внешне-
го поля напряжений от газовых пузырьков.
290
Рис. 31.64. Схема образования rim-зерен
В настоящее время считается, что дислокационные петли в ди-
оксиде урана рождаются на начальной стадии облучения в виде
небольших кластеров междоузельных атомов, увеличивая со вре-
менем свой радиус и вовлекая все больше и больше атомов. Если
кластеры междоузельных атомов встречаются с вакансиями, то
происходит взаимная аннигиляция и петля рассасывается. Таким
образом, условие возникновения новых петель:
()
(eq)
ii v v v
0Dc D c c−−>, (31.56)
где
i
D
,
v
D − коэффициенты диффузии междоузельных атомов и
вакансий;
i
c
и
v
c − концентрации вакансий и междоузельных
атомов;
(eq)
v
c
− концентрация тепловых вакансий.
Вследствие нарушения баланса между рекомбинацией и накоп-
лением, концентрация вакансий в материале оказывается больше,
чем концентрация междоузельных атомов. Это приводит к образо-
ванию вакансионных пор, которые затем заполняются атомами
ГПД.
Согласно экспериментальным данным, наиболее крупные поры
наблюдаются в области
0,9rR>
, где
R
− радиус таблетки, что
обуславливает большую пористость в этой области.
Соседние файлы в папке Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс)