Добавил:
okley
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс) / 178_Физическое материаловедение_7 том
.pdf
301
В настоящий момент существует единственный последователь-
ный подход для определения порогового выгорания от параметров
работы и свойств топлива в реакторе. Выражение для зависимости
порогового значения плотности делений, необходимой для образо-
вания rim-зоны, от рабочих параметров реактора и параметров топ-
лива имеет вид:
()
[]
()
1/5
4/5
pD
dx
v0
6/5
vi
12/5
9/5
ρ
2
3
() exp4 /2 /15
,
A
F
bB
f
vkT
CC
αρ
λ
=⋅ ×
φγ β
ε−ε
×
π
(31.71)
где
()()
() 1 /2 1
f
vv v=− −
, ν – коэффициент Пуассона, 3
A
C = для
кубической решетки,
ρ
1C ≈
,
D
ρ
− характерная плотность дислока-
ций,
v
ε и
i
ε − энергия образования вакансии и междоузлия,
v
b −
постоянная Ван-дер-Ваальса, λ
− длина свободного пробега пер-
вично-выбитого атома,
p
1α≈
, γ − константа, учитывающая пере-
ползание препятствия дислокацией,
0
B
− коэффициент пропорци-
ональности коэффициента атермической диффузии и скорости де-
лений.
Выражение (31.71) очень слабо зависит от температуры. Ясно,
однако, что оно справедливо при сравнительно низких температу-
рах. Облучение при высоких температурах должно приводить к
отжигу, вследствие которого плотность дислокаций должна значи-
тельно уменьшаться. Тем не менее, выражения с явной зависимо-
стью плотности дислокаций от температуры нет. После подстанов-
ки типичных для UO
2
значений параметров, можно записать (31.71)
в упрощенном виде. После перехода к единицам ГВт · сут./т U, по-
лучим:
2/15
rim
0,12 ,bF=×
(31.72)
Здесь
F
– скорость делений (дел/с × м
3
).
Экспериментальные зависимости порогового выгорания от тем-
пературы для топлива кипящего тяжеловодного реактора HBWR
показаны на рис. 31.73. Видно, что выше температуры 1250 °С об-
разования rim-зоны вплоть до выгорания 110 ГВт · сут./т U
не
302
наблюдается. Поскольку в легководяных реакторах, в том числе
ВВЭР, температура топлива значительно ниже, можно считать, что
пороговое значение выгорания не зависит от температуры топлива.
Примерно такая же зависимость представлена на рис. 31.74, где
показаны расчетные данные.
Рис. 31.73. Зависимость порогового выгорания от температуры периферии
топлива в тяжеловодном реакторе HBWR
Рис. 31.74. Зависимость порогового выгорания от температуры периферии топли-
ва для различных скоростей делений
303
Ширина rim-зоны, определяемая по результатам оптической ке-
рамографии и вычислений, основанных на использовании выраже-
ний порогового значения выгорания из выражения (31.72), пред-
ставлена на рис. 31.75.
Рис. 31.75. Зависимость ширины реструктурированной области
от среднего выгорания по таблетке
Видна корреляция между размером зерна и шириной rim-зоны.
Таким образом, увеличение размера зерна приводит к увеличению
порогового выгорания и к меньшему темпу роста rim-зоны.
Существуют зависимости ширины rim-зоны от выгорания,
например для топлива PWR:
()
2
rim
11
36
40hb=− [мкм], (31.73)
где b – выгорание (в ГВт · сут./т U). Считается, что пороговое вы-
горание составляет 40 ГВт · сут./т U.
Ширина rim-зоны должна зависеть от обогащения топлива по
235
U, так как с увеличением обогащения изменяется профиль ло-
кального выгорания, как показано на рис. 31.76. По-видимому, уве-
личение обогащения должно способствовать сдерживанию образо-
вания rim-зоны.
Также очевидно, что на формирование rim-зоны оказывает вли-
яние содержание Pu в материале: края плутониевых агломератов в
быстрых реакторах показывают структуру, похожую на структуру
периферийной области топлива тепловых реакторов.
304
Рис. 31.76. Зависимость локального выгорания от положения по сечению таблетки
для различных значений выгорания
Обобщая вышеизложенное можно отметить, что на данный мо-
мент выделяют три основных параметра, от которых зависит поро-
говое выгорание и ширина rim-зоны: выгорание, температура топ-
лива на периферии и размер зерна. Расчетные модели недостаточно
проработаны, поэтому единственным достоверным источником
являются реакторные эксперименты: установлено, что при темпе-
ратурах выше 1250 °С rim-зона не образуется.
31.6.3. Поры в оксидном топливе
В процессе изготовления топлива прессованные образцы спека-
ют при высоких температурах для получения таблеток плотностью
≥ 90 % ТП. Остаточная пористость играет положительную роль,
поскольку она способствует аккомодации распухания, обусловлен-
ного газообразными продуктами деления, и перестройке структуры
топлива, что позволяет уменьшить температуру центральной обла-
сти оксидного сердечника. Пустоты составляют до 10 % от объема
исходного топлива, и они гомогенно распределены в виде пор не-
правильной формы.
Технологические поры в топливных таблетках имеют размеры,
превышающие 1 мкм, и содержат водород, который используется в
качестве защитной среды при их получении, гелий, применяемый
305
при различных технологических операциях, небольшие количества
CО
2
, CО и H
2
O, а также осколочные газы ксенон и криптон, коли-
чество которых увеличивается с выгоранием. В исходном состоя-
нии поры заполнены газом под давлением, меньшим того, которое
необходимо для поддержания механического равновесия. Поэтому
при рабочей температуре топлива для достижения этого равнове-
сия они стремятся сохранить свой объем. Однако под действием
высокой температуры и ее большого градиента поры быстро ми-
грируют к центру сердечника, где они образуют центральную по-
лость, еще, вероятно, до того, как процесс уравновешивания за-
вершится.
Мигрирующие поры обычно
имеют дискообразный вид и по-
хожи на линзы, вследствие чего
они называются линзообразными.
Их большие оси ориентированы
перпендикулярно температурному
градиенту. Мигрируя к горячему
центру топливного сердечника,
они оставляют за собой следы по
периферии. Эти следы являются
источником радиальных желоб-
ков, которые характерны для об-
ласти столбчатых зерен в топливе.
Источником пор являются
также трещины, обусловленные
напряжениями, появляющиеся в
топливе в результате термических градиентов, термоциклирования
или распухания (рис. 31.77). Они также перемещаются к центру
топлива под влиянием температурного градиента, приводя таким
образом к залечиванию трещин. Кроме того, при облучении посто-
янно порождаются подвижные линзообразные поры, которые на
своем пути будут «выметать» пузырьки с газообразными продук-
тами деления и переносить их в центральную полость или в другую
большую трещину, если она встретится раньше, чем пора достиг-
нет центра топлива. Таким образом, миграция пор является сред-
ством выхода из топлива газообразных продуктов деления.
Рис. 31.77. Образование
линзообразных пор из трещины
при выгорании МОХ-топлива
(×1000)
306
Хотя газовые пузырьки и поры движутся в направлении темпе-
ратурного градиента, механизмы их миграции различны. Малень-
кие пузырьки двигаются посредством механизма поверхностной
диффузии (UО
2
) или посредством механизма объемной диффузии
(вероятно, в UC). Подвижность больших пор, однако, вызвана
диффузией молекул матрицы с горячей стороны поры на холодную
через содержащийся в поре газ. Движущей силой этого механизма
является изменение давления паров топлива при изменении темпе-
ратуры. Этот процесс называется испарением – конденсацией. В
принципе, нет причин, по которым маленькие пузырьки не могли
бы двигатся посредством этого механизма, а большие поры – по-
средством механизмов поверхностной или объемной диффузии.
Однако движение любой полости в твердом теле определяется ме-
ханизмом, обеспечивающим наивысшую скорость ее миграции.
Скорость миграции пузырьков за счет поверхностной диффузии
обратно пропорциональна радиусу, в то время как по механизму
объемной диффузии скорость не зависит от размера. В то же время,
скорость миграции, обусловленная переносом паровой фазы, либо
не зависит от радиуса полости (если давление газа постоянно), ли-
бо пропорциональна радиусу (если давление газа уравновешено
силами поверхностного натяжения). Механизм переноса паровой
фазы не должен играть значительной роли в миграции пузырьков.
В то же время, скорости миграции типичных пор, содержащих газ
под низким давлением, являются максимальными для механизма
переноса паровой фазы и, следовательно, только этот процесс дол-
жен рассматриваться при обсуждении миграции пор.
Таблетки оксидного топлива имеют поликристаллическую
структуру, однако пар, переносимый на более холодную сторону
поры, стремится конденсироваться в конфигурацию, близкую к
монокристаллической, как и в обычных процессах выращивания
кристаллов осаждением из насыщенного пара. Грани формирую-
щейся при этом столбчатой структуры образованы кристаллогра-
фическими плоскостями с преимущественно низкими индексами.
Таким образом, на границе цилиндрической области, перестроен-
ной движущейся порой, и окружающего слоя имеется несовпаде-
ние кристаллографической ориентации, которое проявляется в виде
границы столбчатого зерна. Считается, что характерные следы,
307
оставляемые движущимися порами по периферии, частично обу-
словлены образованием границы зерна подобным образом.
Многие из следов за линзообразными порами состоят из вере-
ницы малых сфер, а не явля-
ются прямой линией, разде-
ляющей области с различной
кристаллографической ориен-
тацией как в случае нормаль-
ных границ зерен. Отдельные
пятна, тянущиеся за перифе-
рийной частью поры, являют-
ся либо малыми сферически-
ми порами, отделившимися от
большой дискообразной ма-
теринской поры при ее ми-
грации, либо выделениями
примесей (например, газооб-
разных продуктов деления,
«выметенных» движущейся
порой). Примеси выбрасыва-
ются из поры в виде вереницы
маленьких пузырьков по пе-
риферии движущейся поры
(рис. 31.78).
Миграция пор. Мигриру-
ющие поры в оксидных сер-
дечниках твэлов имеют лин-
зообразную форму и их
большая ось перпендикулярна
направлению градиента. Так
как протяженность линзооб-
разных пор в направлении,
перпендикулярном к темпера-
турному градиенту, намного
больше, чем в направлении
градиента, то можно говорить
о скорости миграции беско-
нечной «пластины» газа,
Рис. 31.78. Линзообразные поры,
движущиеся к центру сердечника
твэла и формирующие столбчатую
структуру (×1000)
Рис. 31.79. Схематическое изображение
линзообразной поры в оксидном топливе
при наличии градиента температуры
(δ – ширина поры; v
p
– скорость поры;
J – поток молекул матрицы)
308
«врезанной» в твердое тело, в котором поддерживается темпера-
турный градиент, считая это хорошим приближением для конечно-
го диска (рис. 31.79). Хотя пора мала по сравнению с размерами
топливного сердечника, она возмущает профиль температуры.
Макроскопический температурный профиль в области поры можно
аппроксимировать прямой линией.
Так как пора не находится в механическом равновесии с силами
поверхностного натяжения (в противном случае она была бы сфе-
рической), то давление газа в ней не влияет на толщину поры. Пора
может уменьшаться в размерах при отделении малых сферических
пор (или газовых пузырьков), но она также может увеличивать
свой объем при поглощении стационарной пористости на своем
пути или более быстрых газовых пузырьков, которые ее догоняют.
Поэтому толщину поры можно рассматривать как постоянную ве-
личину.
Скорость миграции поры не зависит от ее размера, как в направ-
лении температурного градиента, так и в перпендикулярном
направлении. Это означает отсутствие столкновений между пора-
ми, когда одна пора догоняет другую; поэтому ростом пор, обу-
словленным их слиянием, можно пренебречь. Скорости движения
более или менее горячих поверхностей поры являются одинаковы-
ми. Так как размеры типичной поры достаточно велики, поры не
могут удерживаться даже границами зерен, которые встречаются
на их пути при миграции.
Если же пора встречает на пути растворимые примеси (напри-
мер, атомы продуктов деления), то давление паров твердой матри-
цы на горячей стороне уменьшается приблизительно в соответ-
ствии с законом Рауля
1
. Если примесь обладает летучестью, то она
будет переноситься через пору вместе с молекулами матрицы. Од-
нако если примесь намного менее летуча, чем материал матрицы,
то ее концентрация на горячей поверхности будет расти, так как
при миграции через матрицу пора будет постоянно встречать все
новые молекулы примеси. Накопление на горячей стороне нелету-
чих растворимых примесей, если они не отбрасываются посред-
ством какого-либо механизма, будет уменьшать скорость поры,
пока в конце концов она не остановится. Если примесь, встречаю-
1
Физическое материаловедение. – М.: НИЯУ МИФИ, 2021, Т. 2. П. 5.6.6.
309
щаяся на пути поры, не растворяется в матрице (металлический
или щелочно-земельный продукт деления), то это не влияет на рав-
новесное давление пара. Однако если накопилось достаточное ко-
личество примеси такого типа, то может появиться значительное
сопротивление массопереносу.
Если через паровую фазу в поре переносится только материал
матрицы, то примеси не могут накапливаться на холодной поверх-
ности. Однако максимально возможная скорость конденсации па-
ров матрицы на холодной стороне поры со структурой, близкой к
монокристаллической, может быть сравнима со скоростью диффу-
зии в газе, находящемся в поре. Подобный эффект обычно встреча-
ется при росте кристаллов из насыщенного пара. Кинетическое
ограничение применительно к конденсации пара на холодной сто-
роне состоит в том, что парциальное давление паров матрицы здесь
должно быть выше термодинамически равновесного значения.
Действительно, газовая фаза должна быть несколько перенасы-
щенной для того, чтобы обеспечить прохождение этапов диффузии
и достижения поверхности с одной и той же скоростью (это необ-
ходимо, потому что эти два процесса происходят последовательно).
Скорость пор очень чувствительна к слабому накоплению рас-
творимых примесей на горячей стороне и к ограничению скорости
конденсации даже тогда, когда конденсируется почти каждая моле-
кула, ударяющаяся о холодную поверхность. Толщина поры явля-
ется важным параметром для обоих эффектов, так как эта величина
определяет относительную роль двух этапов массопереноса: диф-
фузии и скорости конденсации на холодной стороне, которая не
зависит от размера поры. Например, для линзообразных пор тол-
щиной 10 и 20 мкм скорость пор уменьшается вследствие совмест-
ного влияния накопления примесей на горячей стороне и ограниче-
ний по скорости конденсации на холодной стороне соответственно
на ~
40 и ~
60 %. Расчеты свидетельствуют о том, что малые поры
могут быть легко остановлены, и что только достаточно крупные
поры, для которых можно пренебречь вышеуказанными воздей-
ствиями, способны мигрировать в твердом теле.
Кинетика перераспределения пористости. Технологические
поры, которые распределены в топливных таблетках, мигрируют в
радиальном направлении к центральной оси топливного сердечни-
ка по механизму испарение-конденсация. Прямым следствием это-
310
го процесса является перемещение топлива ближе к периферии и
развитие центральной полости по мере достижения порами оси
топливного сердечника. Он завершается в течение нескольких ча-
сов при температуре центра, близкой к температуре плавления.
Однако стационарная структура не создается даже за все время
эксплуатации твэла, если
температура центра сердеч-
ника менее 2000 К, т.е., если
твэл имеет низкую мощ-
ность.
Модельный расчет кине-
тики перераспределения по-
ристости и температуры
вследствие перестройки
структуры показан на
рис. 31.80 для твэла с высо-
кой линейной мощностью.
Рис. 31.80. Радиальное распределе-
ние температуры и пористости в
сердечнике твэла из МОХ-топлива
в различные моменты времени от
начала облучения. Радиус топлив-
ного сердечника 5 мм, линейная
мощность твэла – 600 Вт/см
На рисунке видно, что значительная перестройка структуры
происходит за ¼ ч; после двух часов центральная полость занимает
площадь, радиус которой составляет ~
10 % радиуса топлива. Мак-
симальная температура топлива падает на ~
150 К за период, для
которого выполнены расчеты. Через несколько дней достигается
практически стационарное положение. Сравнение теоретических
расчетов с экспериментальными данными показано на рис. 31.81,
где видно их хорошее согласие. Зоне столбчатых зерен соответ-
ствует минимум пористости, но вблизи центральной полости и на
наружной границе области столбчатых зерен пористость увеличи-
вается.
Соседние файлы в папке Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс)