Добавил:
okley
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс) / 178_Физическое материаловедение_7 том
.pdf
341
В настоящее время отсутствует единая точка зрения на меха-
низмы коррозионного взаимодействия топлива и продуктов деле-
ния с оболочкой из аустенитной стали, что отражает сложный ха-
рактер физико-химических процессов и их зависимость от многих
факторов. Описанные в литературе механизмы коррозии основы-
ваются на различных предположениях и носят полуколичествен-
ный характер.
31.10. Радиационное распухание и выделение
газообразных продуктов деления
Основными процессами, определяющими режим работы твэла,
являются распухание топлива в результате накопления твердых
(«твердое» распухание) и газообразных (газовое распухание) про-
дуктов деления, а также выделение ГПД из топлива под оболочку
твэла. Распухание топлива приводит к увеличению диаметра сер-
дечника твэла, при этом вначале выбирается зазор сердечник–
оболочка, а затем увеличивается диаметр оболочки, что может су-
щественно ухудшить тепловой режим работы твэла. В то же время
выделение ГПД из топлива повышает давление газа под оболочкой,
дополнительно нагружая последнюю, и увеличивает термическое
сопротивление зазора сердечник–оболочка, что повышает темпера-
туру топлива и влияет на процессы массопереноса в объеме твэла.
31.10.1. Распухание из-за накопления твердых ПД
«Твердое» распухание топлива обусловлено накоплением твер-
дых продуктов деления, включая Cs, Rb, I и Te, которые хотя и
находятся в паровой фазе, но могут входить в состав твердой фазы
при высоком кислородном потенциале.
Скорость «твердого» распухания не зависит от температуры и
линейно возрастает с увеличением выгорания. Она может изме-
няться в довольно широких пределах от 1,3 до 0,2–0,3 % на 1 %
выгорания в зависимости от исходной плотности топливных табле-
ток и доли летучих продуктов деления типа Cs, выходящих из зе-
рен топлива. Наличие технологических пор, аккумулирующих про-
дукты деления, и способных компенсировать распухание матрицы
топлива, проявляется в снижении величины и темпа твердого рас-
пухания при малых выгораниях.
342
На рис. 31.94 показана в сопоставлении с экспериментальными
результатами расчетная зависимость «твердого» распухания топли-
ва от выгорания, полученная на образцах оксидного топлива с
плотностью 100, 96 и 88 % ТП, облученных до выгорания
35 · 10
20
дел/см
3
в диапазоне температур 750–2100 °С. С увеличе-
нием начальной пористости распухание топливных сердечников
уменьшается, а относительно низкий темп распухания (0,05–0,08 %
на 10
20
дел/см
3
) при выгорании (13–19) · 10
20
дел/см
3
, которое соот-
ветствует заполнению практически всех исходных пор, возрастает
до 0,7 % на 10
20
дел/см
3
. В среднем принято считать, что вклад
твердого распухания в объемное распухание МОХ-топлива твэлов
быстрых реакторов, составляющее в среднем около 1 % на 1 % вы-
горания тяжелых атомов, не превышает 0,4 %.
Рис. 31.94. Сравнение зависимостей «твердого» распухания UO
2
от выгорания,
полученных расчетным путем (линии для разных значений исходной плотности ρ
0
в % от ТП) с экспериментальными результатами (значки) в различных диапазонах
температуры облучения и плотности образцов ρ (в % от ТП):
1 – 0,7 % на 10
20
дел./см
3
, ρ
0
= 100 %; 2 – ρ
0
= 96 %; 3 – ρ
0
= 88 %
343
31.10.2. Распухание из-за накопления газообразных ПД
Миграция газообразных продуктов деления. Накопление
ГПД приводит к газовому распуханию ядерного топлива. «Газо-
вое» распухание топлива и выделение из него ГПД непосредствен-
но связаны с миграцией ГПД в топливе. Существуют несколько
механизмов миграции, а именно:
- в виде одиночных атомов (осколков деления);
- в виде одиночных атомов, малых комплексов атомов и вакан-
сий в концентрационном поле, в соответствии с законами диффу-
зии;
- в виде одиночных атомов и пузырьков вместе с протяженными
структурными элементами топлива (границами зерен и субзерен,
дислокациями);
- в составе пузырьков разного размера и формы в температур-
ном поле;
- под воздействием быстрых частиц не связанная с температу-
рой и определяющая подвижность, а также выход ГПД из топлива
при низких температурах.
Другие виды миграции зависят от общего среднего уровня и ве-
личины градиента температуры, плотности, структуры топлива,
химического состава, примесей, глубины выгорания топлива, ли-
нейной мощности твэла и т.д.
Наибольшее количество материала по «газовому» распуханию
оксидного топлива и выделению из него ГПД накоплено для диок-
сида урана и будет в основном рассматриваться при дальнейшем
изложении. Немногочисленные экспериментальные результаты по
МОХ-топливу показали, что протекающие в нем процессы подоб-
ны процессам в UО
2
и подчиняются аналогичным закономерно-
стям.
Причиной «газового» распухания является образование в топли-
ве газонаполненных пор и пузырьков, что вызывает увеличение его
объема.
В облученном оксидном топливе было установлено присутствие
пузырьков двух типов (рис. 31.95).
Многочисленные внутризеренные пузырьки (ВЗП), в которых
давление газа, составляющее несколько десятков МПа, уравнове-
шивается поверхностным натяжением топливной матрицы. Они
344
имеют сферическую форму и
малые размеры (диаметр 1–3 нм
и количество атомов около 10
17
в см
3
). Вклад ВЗП в распухание
топлива невелик из-за высокой
концентрации в них газа и лишь
несколько превышает вклад от
«твердого» распухания.
На границах зерен распола-
гаются крупные, увеличиваю-
щиеся с выгоранием межзерен-
ные пузырьки (МЗП), достига-
ющие размеров, сравнимых с
размером зерна (несколько
микрометров). Давление газа в
МЗП низкое, но они вносят ос-
новной вклад в распухание топлива. Процессы зарождения и роста
ВЗП и МЗП носят различный характер. При облучении топлива в
реакторе ВЗП образуются только после некоторого инкубационно-
го периода. Так, при 1000 °С этот период длится до выгорания
3 · 10
19
дел/см
3
. Увеличение температуры облучения способствует
уменьшению концентрации пузырьков и увеличению их размеров.
С ростом скорости выгорания количество ВЗП увеличивается, а их
размеры уменьшаются. Концентрация ВЗП и их размеры изменя-
ются мало (во времени) при увеличении дозы облучения. Зарожде-
ние ВЗП может происходить как гомогенным путем, так и гетеро-
генным на треках осколков деления. При взаимодействии ВЗП с
осколком деления мелкие пузырьки разрушаются. ГПД, находящи-
еся в пузырьках, способны перерастворятся из пузырьков в решет-
ку топлива и обратно в результате воздействия как высоких темпе-
ратур, так и осколков деления.
МЗП небольшого размера имеют хорошо выраженную чечеви-
цеобразную форму, они растут до больших размеров (несколько
микрометров) в топливе с равноосной структурой, при этом давле-
ние в пузырьках мало. Число и размер МЗП в оксидном топливе с
равноосной структурой увеличиваются с ростом выгорания и тем-
пературы. При увеличении температуры МЗП появляются при
меньших выгораниях: около 2 · 10
20
дел/см
3
при 1000 °С и менее
Рис. 31.95. Поверхность излома
оксидного топливного сердечника.
Видны пузырьки по границам
G и внутри I зерен
345
4 ⋅ 10
19
дел/см
3
при 1750 °С. Схема, показывающая размер и рас-
пределение по структурным зонам пузырьков ГПД в оксидном
топливе, изображена на рис. 31.96.
Рис. 31.96. Схема, показы-
вающая размер и распреде-
ление пузырьков газооб-
разных продуктов деления
в топливном оксидном
сердечнике:
а – центральная область
(все крупные пузырьки
отрываются от дислокаций,
а некоторые из крупных на
границе зерен при движе-
нии к центру способствуют
образованию столбчатых
кристаллов); б – средняя
область (крупные пузырьки
под воздействием темпера-
турного градиента покида-
ют дислокации и собираются на границе иногда в крупные скопления); в – область
около оболочки (пузырьки отдельно или совместно мигрируют с дислокацией);
г – граница зерна
Миграция ГПД и их накопление на границе зерен топлива осу-
ществляется путем выхода ВЗП под действием градиента темпера-
туры, за счет захвата ГПД движущейся границей зерна или в ре-
зультате диффузии атомов ГПД к границе зерна.
Газ, содержащийся в МЗП, подвержен радиационному перерас-
творению, также как и газ в ВЗП, с той только разницей, что круп-
ные МЗП не могут быть уничтожены одним осколком деления.
Возможен также и обратный процесс – «выпрыгивание» газа в
МЗП при прохождении осколка через пузырек или вблизи него пу-
тем прямого выбивания атомов газа, растворенных в решетке топ-
лива, или испарением в объем пузырька части материала топлива,
содержащего ГПД.
Увеличение числа и размеров МЗП на границе зерен топлива
приводит к их слиянию и образованию системы взаимосвязанных
каналов на плоских границах зерен и туннелей на линейных (трой-
346
ных) границах (рис. 31.97).
Это позволяет ГПД свободно
выходить наружу под обо-
лочку твэла, однако распуха-
ние топлива при этом может
продолжаться.
Факторы, влияющие на
газовое распухание.
Одним
из важных факторов является
температура. При температу-
ре топлива ниже 1200 °С (зо-
на исходной структуры) ГПД
накапливается в прочной и
хрупкой периферийной части
топливного сердечника в виде отдельных атомов и мелких пузырь-
ков, не давая заметного вклада в распухание. Более того, в этом
температурном диапазоне имеет место уплотнение топлива за счет
спекания мелких пор. Появившиеся МЗП растут при 1200–1700 °С
(в зоне крупных равноосных зерен, см. рис. 31.56), вызывая интен-
сивное распухание топлива; при этом скорость суммарного распу-
хания в результате образования и накопления ГПД начинает пре-
обладать над уплотнением. При очень высоких температурах, пре-
вышающих 1700 °С (зона столбчатых зерен, см. рис. 31.56) число
газовых пузырьков существенно снижается и значительная доля
ГПД выходит из топлива (рис. 31.98).
Рис. 31.98. Зависи-
мость измеренных
плотности (сплошная
линия) и пористости
(штриховая линия)
таблеток из UO
2
от
средней по времени
облучения темпера-
туры их центра:
1 – сплошные таблет-
ки; 2 – таблетки с
осевой полостью
Рис. 31.97. Межзеренные пузырьки
в оксидном топливе (×500). Облучение
до 1,46 · 10
20
дел/см
3
, Т
обл
= 1400 °С
347
Таблетки с осевой полостью распухают сильнее сплошных, из-
за наличия дополнительной, свободной от нагрузок, поверхности.
Исключение из суммарного эффекта вклада «твердого» распухания
показывает характер изменения пористости оксидного топлива от
температуры облучения (штриховые линии).
С увеличением выгорания растет концентрация ПД в топливе,
что оказывает значительное влияние на процесс распухания. На
рис. 31.99 показано одновременное влияние на распухание МОХ-
топлива температуры и выгорания, из чего следует, что распухание
пропорционально выгоранию и существенно возрастает с увеличе-
нием температуры центра таблетки.
Рис. 31.99. Влияние температуры и
выгорания на распухание смешан-
ного оксидного топлива:
– Т
max
< 2500 ºC;
– Т
max
< 1700 ºC;
– плавление
Зависимость объемного распухания от фактической исходной
плотности оксидного топливного сердечника твэла изображена на
рис. 31.100. Пористость, образующая дополнительный объем, за-
полняемый распухающим топливом, снижает напряжения и де-
формации в оболочке до выгораний, при которых распухание
меньше исходной пористости топлива. В такой ситуации анализ
радиационного поведения топлива оказывается важным для выбора
начального зазора топливо-оболочка, оценки его изменения в про-
цессе работы, изучения накопления ПД, выходящих в зазор из топ-
лива, а так же определения давления и теплопроводности смеси
газов в зазоре, так как от этого зависит температурный режим топ-
лива.
Распределение структуры и пористости по радиусу облученного
оксидного сердечника твэла представлено на рис. 31.101, из кото-
рого четко видно, что «газовое» распухание топлива однозначно
348
связано с поведением ГПД в различных структурных зонах сердеч-
ника и динамикой их формирования при облучении.
Рис. 31.100. Изменение объема оксидного топлива при высоких
выгораниях в зависимости от исходной пористости материала:
– таблеточные сердечники; – втулочные сердечники; Δ – виброуплотненные
гранулы; закрашенные – облучение до 100 ГВт · сут./т в реакторе на быстрых
нейтронах; светлые – облучение до 110–140 ГВт · сут./т в реакторе
на тепловых нейтронах
Рис. 31.101. Схема структур (а) и распределение пористости (б) по радиусу
сердечника твэла (цифры на рисунке означают размер равноосных зерен)
31.10.3. Факторы, влияющие на выход газообразных
продуктов деления
Выход ГПД из оксидного топлива характеризуется сильной
температурной зависимостью, которая выражается следующим об-
разом:
349
Температура Выход ГПД
1300 К ~
0,5 %
1300
–
1600 К ~
10 %
1600
–
1900 К ~
60 %
>
1900 К ~
95 %
В процессе деления образуется спектр ГПД с различными пери-
одами полураспада: от
137
Xe с периодом полураспада 229,4 с до
долгоживущих нуклидов
85
Kr с t
1/2
= 10,73 года, стабильных нукли-
дов
87
Kr,
136
Xe и др. Кроме того, предшественниками ГПД могут
быть такие легколетучие элементы, как I, Te, Br, Rb, которые име-
ют отличные от нейтральных газов химические свойства и, соот-
ветственно, растворимость и коэффициент диффузии в топливе.
Период полураспада, естественно, сказывается на выходе нук-
лида. Короткоживущие нуклиды успевают выйти только из по-
верхностных слоев, тогда как стабильные и долгоживущие – из
всего объема зерна (или образца). Поэтому выход последних обыч-
но преобладает.
Повышение плотности топлива снижает абсолютный выход
ГПД вследствие уменьшения количества пор, в которых ГПД ми-
грируют значительно быстрее, чем в матрице топлива.
Образование в оксидном топливе на границах зерен взаимосвя-
занных каналов и туннелей, о которых говорилось выше и которые
резко ускоряют выход ГПД из топлива, происходит при достиже-
нии определенного критического выгорания. Оно наступает рань-
ше в крупнозернистых таблетках, однако выход ГПД из мелкозер-
нистого топлива на закритической стадии выше, чем из крупнозер-
нистого. Вследствие этого выход ГПД из мелкозернистого топлива
в конечном итоге оказывается большим, чем из крупнозернистого
(рис. 31.102).
После достижения критического выгорания выход короткожи-
вущих ГПД резко увеличивается. В то же время до достижения
критического выгорания относительный выход короткоживущих
нуклидов ГПД (t
1/2
< 5сут.) практически не зависит от размера зер-
на и одинаков для образцов как с мелким (d = 5÷10 мкм), так и
крупными (d = 20÷40 мкм) зерном.
350
Характер выхода ГПД из
топлива в процессе облучения
изображен на рис. 31.103, от-
куда следует, что по достиже-
нии определенного критиче-
ского выгорания, величина
которого зависит от темпера-
туры, наблюдается резкий
всплеск выхода ГПД, что со-
ответствует выбросу накоп-
ленных в МЗП газообразных
продуктов деления при обра-
зовании систем взаимосвязан-
ных каналов и туннелей. При
закритическом выгорании вы-
ход ГПД плавно увеличивает-
ся по мере повышения выго-
рания.
С увеличением скорости
деления скорость выхода ГПД
возрастает. Изменение режимов облучения вызывает при газовы-
делении соответствующие переходные процессы, которые, однако,
не подчиняются простым закономерностям, так как при этом про-
исходит не только изменение концентрации диффундирующих
ГПД и температуры, но и изменение диффузионной среды.
Рис. 31.103. Модель-
ный расчет выделения
газообразных продук-
тов деления из оксид-
ного топлива в зави-
симости от выгорания
при различных темпе-
ратурах (скорость де-
лений 10
13
дел./см
3
· с,
градиент температуры
1000 К/см, размер зе-
рен 10 мкм, давление
13,8 МПа)
Рис. 31.102. Модельный расчет выделе-
ния газообразных продуктов деления из
оксидного топлива в зависимости о
т
размеров зерен при разных температу-
рах (скорость делений 10
13
дел./(см
3
· с),
выгорание 10
21
дел./см
3
, температурный
градиент 1000 К/см)
Соседние файлы в папке Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс)