Калин Физическое материаловедение Том 6 Част 2 2008

Радиационный рост урана. Изменение размеров урана при облучении при температуре несколько выше комнатной описывается выражением

где l и l0 – размеры образцов до и после облучения; Gi – безразмерный коэффициент радиационного роста; Δm/m – выгорание, выраженное через количество разделившихся атомов. Дифференцируя (24.6) и преобразуя полученное выражение, найдем

то есть Gi представляет относительное удлинение образцов в процентах на один процент выгорания. Величина Gi зависит от многих факторов, таких, как температура, предшествующая обработка металла, термообработка, структура, легирование и т.д.

Монокристаллический уран имеет сильную анизотропию коэффициента радиационного роста (рис. 24.80, а). Его значения при температуре ~ 100 °С, определенные по главным кристаллографическим направлениям, составляют: Gi[100] = –420 ± 20; Gi[010] = = +420 ± 20 и Gi[001] = 0 ± 20. Псевдомонокристаллы и поликристаллические текстурированные образцы, в которых зерна ориентированы главным образом в направлении [010] вдоль оси образцов, после облучения при 200 °С имеют более высокие значения коэффициента радиационного роста (рис. 24.80, б, в).

Зависимость коэффициента радиационного роста урана от температуры показана на рис. 24.81. При увеличении интенсивности деления атомов урана от 2·1011 до 1013 дел./(см3·с) коэффициент Gi остается постоянным в интервале 75–250 °С и возрастает несколько выше 375 °С. Температура резкого спада Gi при высоких температурах зависит от интенсивности потока, а также от того, облучаются ли поликристаллы или монокристаллы.

При низких температурах и малых флюенсах (до 3·1016 нейтр./см2) коэффициент радиационного роста зависит от состояния образца и величины флюенса. На начальной стадии облучения в совершенных монокристаллах он равен 10, в псевдокристаллах 250 и в деформированных кристаллах 1000.

121

Рис. 24.83. Влияние величины зерна на коэффициент радиационного роста урана, прокатанного с различной степенью обжатия (в %, указана цифрами у кривых)

и рекристаллизованного при 575 °С

Повышение температуры прокатки, ослабляющее текстуру [010]. приводит к уменьшению радиационного роста, который может стать даже отрицательным для образцов, прокатанных при высоких температурах в -области (рис. 24.84). Рекристаллизация после прокатки уменьшает коэффициент Gi, что обусловлено некото-

123

рым изменением текстуры, а также увеличением зерна в результате отжига.

Рис. 24.84. Влияние температуры прокатки на коэффициент радиационного роста прокатанных прутков урана:

1 – после прокатки; 2 – после прокатки и рекристаллизационного отжига

Термическая обработка урана, оказывающая влияние на степень текстурированности образцов и величину зерен, может существенно уменьшать радиационный рост. Весьма эффективно снижает радиационный рост прокатанного урана -закалка (рис. 24.85).

Рис. 24.85. Изменение длины образцов урана, подвергнутых различной термической обработке при облучении большими дозами:

1 – прокатка при 300 °С; 2 – прокатка при 600 °С; 3 – прокатка при 300 °С (закалка из -фазы); 4 – прокатка при 300 °С (закалка из -фазы и рекристаллизация)

124

Поверхность образцов крупнозернистого бестекстурного урана (литого или медленно охлажденного) под действием облучения становится неровной, жеванной. Жеванность наиболее сильно проявляется в интервале температур 100–200 °С. Величина жеванности пропорциональна размерам зерен. Она особенно велика в изделиях из литого урана. Закалка из - или γ-области, измельчающая зерно, уменьшает жеванность (рис. 24.86).

Рис. 24.86. Жеванность поверхности образцов из текстурированного урана, определенная но изменению охватывающего диаметра d после различной термической обработки и выгорания:

1 – литой уран; 2 – закаленный из γ-фазы в воду; 3 – закаленный из γ-фазы в масло; 4 – закаленный из -фазы в воду; 5 – закаленный из -фазы в масло

Легирование и термическая обработка повышают сопротивление урана радиационному росту. В этом отношении наиболее эффективно легирование урана Mo, Nb и Zr, которые стабилизируют изотропную γ-фазу. Наилучшей устойчивостью обладают γ-сплавы урана или сплавы, которые после термической обработки состоят из γ-фазы с изолированными включениями -фазы. Такую структуру можно получить, например, при охлаждении сплава с 5 мас.% Мо с печью от 800 °С.

Легирование урана малыми добавками (0,01–0,1 мас.%) Fe, Si, Al и Mo также снижает скорость роста. Влияние этих добавок состоит, по-видимому, в измельчении зерна, увеличении напряжения, необходимого для пластического течения отдельных кристаллов, и

125

повышении аннигиляции точечных дефектов на границах мелкодисперсных фаз.

Теория, полно объясняющая закономерности радиационного роста урана, отсутствует. Имеющиеся экспериментальные данные свидетельствуют в пользу теорий, рассматривающих коллективные процессы, происходящие в зоне пиков деления. Формоизменение при радиационном росте можно представить как переход атомов с плоскости (100) на плоскость (010), при этом Gi численно равен числу атомов n, переносимых за каждый акт деления (при Gi = 1000 величина n = 1000). Этот перенос осуществляется либо путем миграции отдельных атомов, либо за счет их кооперативного движения. Согласно наиболее распространенной теории Бакли радиационный рост обусловлен выбросом межузельных атомов по каналам решетки, т.е. направлениям [110], причем вакансии остаются в основном внутри пика. Возникающие за счет нагрева в термическом пике анизотропные напряжения благоприятствуют конденсации плоских скоплений межузельных атомов в плоскостях (010), а вакансий – в плоскостях (100). Считается, что диски межузельных атомов зарождаются гетерогенно на имеющихся дислокациях.

Более подробное изложение теории Бакли и других теорий радиационного роста урана и его сплавов можно найти в специальной литературе1.

К числу мер, способных уменьшить радиационный рост сердечников твэлов из урана и его сплавов, можно отнести следующие:

-разрушение текстуры закалкой и предотвращение образования текстуры закалки;

-создание термической обработкой в сердечниках твэлов зерен оптимальных размеров (~250 мкм);

-использование γ-сплавов с ОЦК решеткой или сплавов с малой анизотропией свойств;

-применение более прочных оболочек твэлов.

Последние два способа связаны с увеличением сечения захвата тепловых нейронов соответственно в топливе и материале оболочки, вследствие чего они требуют повышения концентрации деля-

1 Физическое материаловедение. Т. 4. – М.: МИФИ, 2008. П.13.2.

126

щегося нуклида в топливе, что удорожает его стоимость, а также стоимость топливного цикла.

Радиационное распухание урана и его сплавов. Радиационное распухание урана является еще одним видом размерной нестабильности топливных сердечников твэлов, снижающих предельную глубину выгорания топлива. Величина распухания зависит от глубины и скорости выгорания топлива, температуры облучения, наличия примесей и легирующих добавок, термической обработки, колебаний температуры и изменений структуры топлива, проходящих под облучением. Распухание топлива обычно характеризуют безразмерным параметром S, представляющим собой относительное увеличение объема V/V, приходящееся на один процент выгорания m/m:

Иногда распухание выражают через уменьшение плотности топлива р, относительное изменение диаметра сердечника и некоторые другие величины.

Данные по уменьшению плотности образцов из металлического урана после прокатки, отжига, рекристаллизации и закалки с ростом глубины выгорания показаны на рис. 24.87.

Рис. 24.87. Влияние выгорания на уменьшение плотности Δρ урана (× – прокатка при 300 °С;  – прокатка при 300 °С, закалка из -фазы; – прокатка при 300 °С, закалка из -фазы, рекристаллизация;  – прокатка при 600 °С)

127

Рассмотрим действие различных факторов на распухание урана и его сплавов.

вок (рис. 24.89). Ниже этого порога объем изменяется мало, а выше его распухание быстро растет. Порог выгорания для распухания нелегированного урана уменьшается с увеличением температуры облучения, и при 450-500 °С он практиче-

ски отсутствует.

Рис. 24.89. Распухание урана и сплавов уран – кремний в зависимости от выгорания (цифры указывают температуру облучения), нижняя линия показывает распухание урана, вызванное твердыми продуктами деления

128

Зависимость распухания от температуры описывается кривой с максимумом (рис. 24.90), который лежит в интервале температур

450–475 °С.

При выгораниях до 2500–3500 МВт·сут/т распухание является слабым, но оно сильно возрастает (до 130 %) при повышении выгорания до 6000–8000 МВт·сут/т.

Нижняя граница температурной области распухания зависит от глубины выгорания и снижается до 0,35 Тпл при выгорании 0,5 ат.% (4800 МВт·сут/т).

Введение в уран легирующих добавок повышает порог распухания (см. рис. 24.89) и эффективно снижает увеличение объема топлива при ею выгорании (рис. 24.91). Из слаболегированных сплавов менее всего распухает нормированный уран.

129

Одновременное влияние температуры и легирования на распухание урана показано на рис. 24.92. Таким образом, легирование урана малыми добавками алюминия, железа и кремния сильно снижает распухание урана. Подобным образом влияют также добавки молибдена.

Рис. 24.92. Температурная зависимость распухания высокочистого урана и его сплавов:

I – высокочистый уран (5÷56·10-4 ат.% С);

II– U–(4·10-2 ат.% С)–(1,4·10-2 ат.% Fe) –(0,95·10-2 ат.% Si);

III – U–(5·10-2 ат.% С)–(4·10-2 ат.% Fe)–(0,85·10-2 ат.% Si)–(6,45·10-2 ат.% Al)

γ-Сплавы урана начинают распухать при более высоких температурах. На рис. 24.93 изображено изменение плотности сплава U – 10 мас.% Мо в зависимости от температуры и выгорания (величины выгорания обозначены цифрами около экспериментальных точек). Этот сплав имел хорошую радиационную стабильность при температурах ниже 600 ± 90 °С и выгораниях до 2 ат.%. Однако облучение до выгорания более 0,8 ат.% при температурах выше 600 °С привело к его растрескиванию и сильному увеличению распухания.

130