Добавил:
Sekretar
kiopkiopkiop18@yandex.ru
t.me/Prokururor I Вовсе не секретарь, но почту проверяю
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Ординатура / Хирургия / Библиотека им академика М.И. Перельмана / Книга_148_библиотеки_им_акад_М_И_Перельмана
.pdf
протонов
С этой стороны
нейтроноизбыточные
нуклиды, распадающиеся
посредством
β–
С этой стороны
нейтронодефицитны
е нуклиды,
распадающиеся
посредством
β+ и ЭЗ
протоны = нейтроны
Число нейтронов
ДИАГАММА НУКЛИДОВ
https://t.me/med1917
Рис. 4.1. Диаграмма нуклидов. Чёрными точками обозначены 279 существующих в природе
комбинаций протонов и нейтронов (стабильные или почти стабильные нуклиды).
Существует около 2300 комбинаций протонов и нейтронов, которые нестабильны вблизи
этой стабильной линии
На рисунке 4.2 показана ограниченная часть таблицы нуклидов.
Формальное обозначение изотопа —
C для углерода), A — массовое число (A = Z + N), Z — число протонов в ядре
(зарядовое число), N — число нейтронов в ядре.
Приведенное выше выражение является переопределенным. Если известно
название элемента X, то известно и число протонов в ядре, Z. Поэтому обычно
используется упрощенное обозначение AX.
Некоторые соотношения чисел протонов и нейтронов имеют специальные
названия, например:
— изотопы: число протонов постоянно (Z = const);
— изотоны: число нейтронов постоянно (N = const);
— изобары: массовое число постоянно (A = const).
Важно понимать, что всякий раз, когда используется термин "изотоп", он всегда
должен относиться к конкретному элементу или группе элементов, например, к
изотопам углерода (например, 11C, 12C, 13C и 14C).
Из всех этих терминов обычно используется только понятие "изотоп".
, где X — название элемента (например,
117
9
17F 18F 19F 20F 21F 22F 23F 24F 25
F
8
13O 14O 15O 16O 17O 18O 19O 20O 21O 22O 23O 24
O
7
12N 13N 14N 15N 16N 17N 18N 19N 20N 21N 22N 23
N
6
9C 10C 11C 12C 13C 14C 15C 16C 17C 18
C 19C 20C
5
8
B
10B 11B 12B 13B 14B 15
B
17
B
4
7
Be 8Be 9Be 10Be 11Be 12Be
14
Be
3
6
Li 7Li 8Li 9Li
11
Li
2
3
He 4He
6
He
8
He
1
1H 2H 3
H
0 n 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9
10
11
12
13
14
15
16
Число нейтронов
https://t.me/med1917
Рис. 4.2. Часть таблицы нуклидов, где показаны наиболее легкие элементы. Затемненные
области представляют стабильные ядра. Нуклиды слева от стабильных — это
радионуклиды с недостатком нейтронов, а справа — с избытком нейтронов
На диаграмме нуклидов (рис. 4.1) стабильные нуклиды располагаются
вдоль монотонно возрастающей линии, называемой линией стабильности.
Стабильность ядра определяется противодействующими силами: «силой,
обусловленной сильным взаимодействием», которая связывает нуклоны
частицы с одинаковым зарядом, например, протоны. Взаимодействие между
этими силами проиллюстрировано на рис. 4.3.
Для наилучшей стабильности в ядре имеется равное количество протонов
и нейтронов. Это квантовомеханическая особенность связанных частиц, и на
рис. 4.1 она показана прямой линией. Также видно, что линия стабильности
следует прямой линии для легких элементов, но для более тяжелых элементов
наблюдается значительное отклонение (избыток нейтронов). Объяснение
этому — большая кулоновская сила в тяжелых элементах, в которых много
протонов, находящихся в непосредственной близости друг от друга. При
разбавлении заряда незаряженными нейтронами расстояние между зарядами
увеличивается, и кулоновская сила уменьшается.
118
Протон
Нейтрон
Протон
Протон
Нейтрон
Нейтрон
https://t.me/med1917
Рис. 4.3. Между протоном и нейтроном действуют ядерная сила, равные 2,225 МэВ. Нуклоны
образуют стабильную комбинацию, называемую дейтерием, изотопом водорода. В системе
из двух протонов ядерные силы одинаково сильны с нейтрон-протонными, но кулоновские
силы отталкивания сильнее. Таким образом, такая система не может существовать.
Ядерные силы между двумя нейтронами одинаково сильны, а кулоновские силы
отсутствуют. Тем не менее, эта система не может существовать из-за других
отталкивающих сил, что является следствием правил спаривания кварков
4.1.3. Энергия связи, энергия ядерной реакции, порог реакции и формализм
ядерных реакций
Между свободным протоном и нейтроном нет никаких барьеров и сил
отталкивания, и они могут сливаться при низких кинетических энергиях с
образованием ядра дейтерия, масса которого несколько меньше суммы масс
свободного нейтрона и протона. Эта разница масс может быть преобразована в
энергию по формуле Альберта Эйнштейна E = mc2 и составляет 2,2 МэВ. Это
также энергия, выделяемая в реакции в виде γ-фотона. Чтобы разделить два
нуклона в ядре дейтерия, необходимо добавить не менее 2,2 МэВ. Энергия,
полученная или потерянная в ядерной реакции, называется энергией ядерной
реакции Q. В несколько более сложной реакции, 14N(p, α)11C, величина Q
рассчитывается как разность между суммой масс частиц до реакции (p, 14N) и
масс частиц после реакции (α, 11C). Следует отметить, что используется именно
масса ядра, а не атомная масса. Используя калькулятор1 для расчёта величины Q,
величина Q для реакции 14N(p, α)11C составляет –2923,056 кэВ. Это означает, что
протон, когда он достигает ядра 14N, должен обладать кинетической энергией не
менее 2,93 МэВ, чтобы реакция стала возможной.
Однако прежде чем попасть в ядро, протон должен преодолеть барьер,
созданный кулоновской силой отталкивания между протоном и
положительным ядром 14N. Во время прохождения протон теряет часть
энергии, и начальное значение, называемое пороговым, должно превысить
величину Q. Тот же калькулятор дает пороговое значение 3,14 МэВ для
реакции образования 11C.
Энергия реакции («величина Q») положительна для экзотермических
реакций (самопроизвольных реакций) и отрицательна для эндотермических
реакций. Поскольку все радиоактивные распады являются
самопроизвольными, они должны иметь положительную величину Q.
Некоторые реакции, используемые для получения радионуклидов, в основном
те, которые основаны на тепловых нейтронах, имеют положительную
1
Например, http://nucleardata.nuclear.lu.se/database/masses/
119
Мишень
Падающий пучок
Рассеянные частицы
dΩ
I0NdΩ dσ/dΩ
I0
https://t.me/med1917
величину Q, но реакции, основанные на положительных частицах, обычно
имеют отрицательную величину Q, например, для запуска реакции
необходимо добавить дополнительную энергию.
4.1.4. Типы ядерных реакций, каналы и сечение реакций
Как видно из рис. 4.1, радионуклиды, расположенные справа от линии
стабильности, имеют избыток нейтронов по сравнению со стабильными
элементами и преимущественно образуются при облучении стабильного
нуклида нейтронами. Радионуклиды, расположенные слева, имеют дефицит
нейтронов или избыточный заряд и, следовательно, в основном образуются при
облучении стабильных элементов заряженной частицей, например, p или d. Хотя
это основные принципы, существуют и исключения.
Обычно облучающие частицы обладают большой кинетической энергией,
которая передается ядру-мишени, чтобы запустить ядерную реакцию (исключение
составляют тепловые нейтроны, которые могут начать реакцию за счет
термодиффузии). На рисунке 4.4 схематически показан входящий пучок,
падающий на мишень, где он может рассеиваться и поглощаться. Он может
полностью или частично передавать свою энергию ядру-мишени и может
взаимодействовать с частью или всем ядром-мишенью. Поскольку производимая
активность должна быть высокой, мишень также обычно имеет большую толщину.
Рис. 4.4. Облучение мишени. Физика-ядерщика обычно интересуют вылетающие частицы, их
энергия и угловое распределение, а радиохимика в основном интересуют превращенные
нуклиды в мишени
При образовании радионуклидов ядерная реакция всегда связана с
изменением числа протонов или нейтронов. Реакции, приводящие к изменению
числа протонов, предпочтительнее, поскольку продукт становится другим
элементом, что облегчает химическое отделение от мишени, по сравнению с
реакцией (n, γ), когда продукт и мишень одинаковы.
Нейтроны могут проникать в мишень при энергиях вплоть до тепловых.
Заряженные частицы должны преодолеть кулоновский барьер, чтобы
проникнуть в ядро (рис. 4.5).
120
Сечение
реакции
Энергия
Протон
Нейтрон
https://t.me/med1917
Рис. 4.5. Общий характер поведения сечения ядерных реакций в зависимости от энергии
падающей частицы. Поскольку протону приходится преодолевать кулоновский барьер,
возникает порог, которого нет для нейтрона. Даже нейтроны с очень низкой энергией могут
проникать в ядро и вызывать ядерную реакцию
Параметр сечения σ представляет собой вероятность протекания
определенной ядерной реакции и выражается в виде поверхности. Это вероятность
того, что частица вступит во взаимодействие на единицу площади поверхности
мишени. Геометрическое сечение ядра урана составляет примерно 10
–28 м2
, и эта
площадь также была принята для определения единицы измерения сечения барн
(бн). Это не единица Международной системы единиц, но она обычно используется
для описания вероятностей реакций в атомной и ядерной физике.
Для реакций с быстрыми частицами вероятность обычно меньше чем
геометрическая площадь сечения ядра, с вероятностями в диапазоне миллибарн.
Однако вероятность попадания зависит от площади ядра и налетающей частицы.
Принцип неопределенности Гейзенберга гласит, что положение и импульс
частиц не могут быть одновременно известны со сколь угодно высокой
точностью. Это означает, что частицы с хорошо определенной, но низкой
энергией, такие как тепловые нейтроны, будут иметь большую
неопределенность в своем положении. Можно также сказать, что они
увеличиваются в размерах, и ядерные реакции с участием тепловых нейтронов
могут иметь очень большие сечения, иногда порядка нескольких тысяч барн.
Общее уравнение ядерной реакции выглядит так:
где a — налетающая частица, а A — ядро-мишень в основном состоянии
(входной канал). В зависимости от энергии и участвующей частицы может
произойти несколько ядерных реакций, каждая со своей вероятностью
(сечением). Каждая ядерная реакция создает выходной канал, где b —
вылетающая частица или частицы, а B — покоящееся ядро. Q — это энергия
реакции, которая может быть как отрицательной, так и положительной.
121
Составное
ядро
Налетающий
фотон
(p, p)
(p, p’) неупругая реакция
(p, n) реакция с обменом
зарядами
(p, d) реакция подхвата
Прямые реакции
Неупругие реакции
Упругая реакция
https://t.me/med1917
Общепринятым обозначением ядерной реакции является A(a, b)B. Если
налетающая частица поглощается, то происходит процесс захвата типа (n, α), а в
реакции типа (p, n) происходит обмен зарядами. Если вылетает много частиц,
реакция может быть обозначена как (p, 3n). Каждая такая реакция называется
каналом реакции и характеризуется энергетическим порогом (энергией, при
которой ядерная реакция становится возможной, открывается канал) и
вероятностью (сечением), изменяющейся в зависимости от энергии налетающей
частицы. Схематическая иллюстрация различных каналов реакции,
открывающихся при протонном облучении, приведена на рис. 4.6.
Рис. 4.6. Схематический рисунок, показывающий некоторые каналы реакции при
протонном облучении
В одном и том же канале реакции могут действовать различные механизмы
реакции. Здесь различают два способа:
— образование составного ядра;
— прямые реакции.
Составное ядро с большой вероятностью образуется при центральном
попадании ядра и предпочтительно при низких энергиях, близких к
энергетическому порогу канала реакции. Здесь налетающая частица
поглощается и образуется возбужденное составное ядро. Это составное ядро
быстро (~10
−19
с) подвергается распаду (фрагментации) с изотропным
испусканием нейтронов и γ-лучей. Прямые реакции преимущественно
происходят на краю ядра или при высоких энергиях. Энергия налетающей
частицы непосредственно передается нуклону (цепная реакция), в результате
чего образуются две вылетающие частицы. Вылетающие частицы обычно имеют
высокую энергию и испускаются примерно в том же направлении, что и
налетающая частица.
122
МэВ
Сечение
Порог
Полная энергия
Составное
ядро
Прямые
реакции
https://t.me/med1917
Рис. 4.7. Схематическое изображение изменения энергии частиц относительно сечения для
прямых ядерных реакций и для образования составного ядра
Образование радионуклидов обусловлено смесью этих двух типов
реакций. Вероятность их протекания различается в зависимости от энергии.
Прямые реакции в значительной степени связаны с геометрическим размером
ядра, а сечение обычно невелико и довольно постоянно в зависимости от
энергии. Наибольшая вероятность образования составного ядра находится чуть
выше порога реакции, как показано на рис. 4.7.
4.2. РЕАКТОРОНОЕ ПРОИЗВОДСТВО
Существует два основных способа получения радионуклидов: с помощью
реакторов (нейтроны) или ускорителей частиц (протоны, дейтроны, α-частицы
или тяжелые ионы). Поскольку мишенью является стабильный нуклид, обычно
получают либо радионуклид с избытком нейтронов (полученный в реакторе),
либо радионуклид с недостатком нейтронов (полученный в ускорителе).
4.2.1. Принцип действия и спектр нейтронов
Ядерный реактор — это установка, в которой делящееся атомное ядро, такое
235
как
U,
239
Pu или
241
P, поглощает нейтрон низкой энергии и претерпевает ядерное
деление. При этом образуются быстрые нейтроны с энергией около 10 МэВ и
ниже (спектр нейтронов деления). Нейтроны тормозят в замедлителе (обычно в
воде), и замедленные нейтроны запускают новые деления. Регулируя эту цепную
ядерную реакцию, можно добиться устойчивого состояния образования
нейтронов с типичным нейтронным потоком порядка 10
14
нейтронов · см–2·с–1.
Поскольку нейтроны не имеют заряда и, следовательно, не подвержены
влиянию кулоновского барьера, даже тепловые нейтроны (0,025 эВ) могут попасть в
ядро-мишень и вызвать ядерную реакцию. Однако для некоторых ядерных реакций,
в зависимости от сечения, требуются быстрые нейтроны (энергия <10 МэВ).
123
Тип нейтронов
Ядерная реакция
Период полураспада T
1/2
Сечение σ (мбн)
Тепловые
59
Co(n, γ)60Co
5,3 года
2000
14
N(n, p)14C
5730 лет
1,75
33
S(n, p)33P
25 дней
0,015
35
Cl(n, α)32P
24 дня
0,05
Быстрые
24
Mg(n, p)24Na
15 часов
1,2
35
Cl(n, α)32P
14 дней
6,1
https://t.me/med1917
В реакторе создается нейтронное облако, в которое помещается мишень
таким образом, чтобы она подвергалась изотропному облучению. При
размещении мишени в разных положениях она подвергается воздействию
нейтронов различной энергии. Обычно в реакторной установке имеется
пневматическая система для размещения мишеней в заданных положениях.
Необходимо учитывать тепло, выделяющееся в активной зоне реактора,
поскольку температура в некоторых позициях облучения может легко достигать
200 °С. Реактор характеризуется энергетическим спектром, потоком
(нейтронов · см–2·с–1) и температурой в позиции облучения.
Большинство реакторов в мире предназначены для производства энергии
и по соображениям безопасности не могут быть использованы для производства
радионуклидов. Обычно только национальные исследовательские реакторы
достаточно гибки для использования в производстве радиоизотопов.
4.2.2. Реакции на тепловых и быстрых нейтронах
Наиболее типичной нейтронной реакцией является реакция (n, γ), в которой
тепловой нейтрон захватывается ядром-мишенью, образуя составное ядро. Энергия
распада испускается в виде мгновенного γ-излучения. Типичным примером является
реакция 59Co(n, γ)60Co, в результате которой образуется важный радионуклид,
используемый во внешней терапии. Однако, поскольку образующийся радионуклид
относится к тому же элементу, что и мишень, удельная активность a, т.е.
радиоактивность на массу образца, является низкой. Этот тип ядерной реакции не
представляет особого интереса при мечении радиофармацевтических препаратов. В
легких элементах возможны другие ядерные реакции, возникающие при облучении
тепловыми нейтронами, например, (n, p). В таблице 4.1 перечислены возможные
реакции образования некоторых биологически важных радионуклидов.
ТАБЛИЦА 4.1. ТИПИЧНЫЕ ЯДЕРНЫЕ РЕАКЦИИ В РЕКТОРЕ ДЛЯ
ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ
Ядерные реакции с тепловыми нейтронами интересны по многим
причинам. Выходы высоки благодаря большим сечениям и высоким потокам
тепловых нейтронов, доступным в реакторе. В некоторых случаях выходы
достаточно высоки, чтобы использовать эти реакции в качестве источника
124
https://t.me/med1917
вторичных заряженных частиц, например,6Li(n, α)3H для получения
высокоэнергетических ионов 3H, которые затем могут быть использованы для
получения 18F с помощью 16O(3H, n)18F. В качестве мишени используется 6LiOH,
в котором образующиеся ионы 3H будут находиться в тесном контакте с
мишенью 16O. Недостатком этого способа получения является то, что при
растворении мишени раствор сильно загрязняется водой 3H, которую может быть
трудно удалить. Сегодня, когда количество ускорителей в больницах растет,
потребность в получаемом нейтронным облучением 18F невелика.
Другим полученным в ядерном реакторе радионуклидом с недостатком
нейтронов является
125
I:
124
Xe(n, γ)
125
Xe (T
= 17 ч)
1/2
125
I (T
= 60 д)
1/2
В настоящее время это распространенный способ получения
высококачественного
124
Xe составляет 0,1 %. Для увеличения выхода продукта необходимо работать с
125
I. Недостатком является то, что естественное содержание
дорогостоящими обогащенными мишенями. Однако их можно использовать
повторно несколько раз. Это пример генераторной системы, в которой материнский
элемент является более короткоживущим, чем дочерний. Хотя нет необходимости
разделять материнский и дочерний элементы, после облучения мишень должна
храниться несколько дней, чтобы распад
мишени
124
Xe осторожно удаляется, а
125
Xe был завершен. Дорогостоящий газ
125
I вымывается из стенок капсулы мишени.
Многие полученные в ядерном реакторе радионуклиды испускают β-частицы
высокой энергии, которые вносят вклад в поглощенную дозу (но не в сигнал
визуализации) для пациентов, что является недостатком диагностических процедур.
Однако некоторые β-излучающие изотопы приводят к образованию дочерних ядер,
которые испускают γ-лучи с большим временем девозбуждения (метастабильные
уровни возбуждения), вместо более распространенного многовенного (10
–14
с) γ-
излучения. Такие радиоизотопы подходят для визуализации в ядерной медицине,
поскольку они дают в основном γ-излучение с некоторой эмиссией электронов, что
является следствием внутренней конверсии. Наиболее часто используемый в
ядерной медицине радионуклид,
99m
Tc, относится к этому типу. Буква «m» после
атомной массы означает, что это метастабильная версия радионуклида.
В радионуклидной терапии, в отличие от диагностических применений,
желательно испускание β-излучения высокой энергии. Поэтому большинство
радионуклидов для лучевой терапии получают в реакторах. В качестве примера
можно привести 90Y,
131
I и
177
Lu. Интересным для изучения является
177
Lu,
который может быть получен двумя различными способами с использованием
тепловых нейтронов. Наиболее распространенным способом получения попрежнему является реакция (n, γ) с
176
Lu, которая противоречит двум
общепринятым принципам практического получения радионуклидов для
биомолекулярного мечения:
a) не использовать производство, которое дает тот же элемент продукта,
что и мишень, поскольку это отрицательно скажется на способности мечения изза низкой удельной радиоактивности;
125
T
1/2
Содержание (%)
(мбн)
175
Lu
Стабильн.
97,41
176
Lu
3,78 10
10
г.
2,59
2020
177
Lu
6,734 д
178
Lu
28,4 мин
T
1/2
Содержание (%)
(мбн)
175
Lu
Стабильн.
97,41
176
Lu
3,78 10
10
г.
2,59
2020
177
Lu
6,734 д
178
Lu
28,4 мин
174
Yb
Стабильн.
31,8
175
Yb
4,185 д
174
Yb
Стабильн.
12,7
2,85
174
Yb
1,911 ч
31,8
T
1/2
Содержание (%)
(мбн)
T
1/2
Содержание (%)
(мбн)
32
S
Стабильн.
95,02
измен.
33
S
Стабильн.
0,75
измен.
34
S
Стабильн.
4,21
измен.
31
P
Стабильн.
10
32
P
14,26 д
33
P
25,4 д
Энергия нейтрона
Сечение
32
S(n, p) 32P
https://t.me/med1917
b) не использовать мишень, которая является радиоактивной.
Однако
содержанием 2,59 %. На рисунке 4.8 показано, как
доминирующего
производства работает, поскольку высокое сечение (2020 бн)
превращению высокой доли атомов-мишеней в
176
Lu является естественным радиоактивным изотопом лютеция с
177
Lu необходимо отделить от
175
Lu, чтобы уменьшить массу конечного продукта. Этот метод
176
Lu приводит к
177
Lu, что даёт приемлемую
удельную радиоактивность конечного продукта.
Справа на рис. 4.8 также показан косвенный способ получения
177
Lu из
В этом способе производства используется генераторный нуклид
образующийся в результате реакции (n, γ), который затем распадается до
176
177
177
Lu. В
Yb.
Yb,
принципе, химически отделив лютеций от иттербия, можно получить максимально
возможную удельную радиоактивность. Однако химическое разделение двух
лантанидов не является тривиальным, и поэтому трудно получить
177
Lu при
отстутствии существенного загрязнения облучаемой мишени Yb, которое может
возникнуть в процессе мечения. Кроме того, сечение этой реакции почти в тысячу
раз меньше, что приводит к гораздо меньшему выходу продукта.
Реакции с быстрыми нейтронами обычно имеют сечения порядка
миллибарн, что в сочетании с гораздо меньшим потоком нейтронов при высоких
энергиях по сравнению с потоком тепловых нейтронов приводит к более низким
выходам. Однако есть некоторые важные радионуклиды, например, 32P, которые
должны быть получены таким способом. На рисунке 4.9 приведены подробности
этого производства.
Рис. 4.9. Данные по образованию 32P в ядерной реакции 32S(n, p)32P. Порог реакции составляет
0,51 МэВ. Из данных по сечению видно, что существенного выхода нет до энергии около 2
МэВ. Выход представляет собой интеграцию данных сечения и энергетического спектра
нейтронов. Практическое сечение может быть рассчитано примерно до 60 мбн
Рис. 4.8. Производство
177
Lu из
126
176
Lu (слева) и из
176
Yb (справа)
Соседние файлы в папке Библиотека им академика М.И. Перельмана