книги из ГПНТБ / Методы радиоизотопного анализа продуктов нейтронной активации и деления

вые детекторы с золотым электродом, нанесенным на пх поверхность в виде тонкого слоя. Толщина напыленного металлического электрода, которая для а-частиц яв­ ляется «мертвым» слоем (окном), • составляет менее 5 -ІО-5 мм. Поэтому потери в окне не превышают сотых долей мегаэлектронвольт.

Для измерения спектров а-частиц необходимо, чтобы

= 0,5—0,7 в [22].

Для получения хорошего энергетического разреше­ ния величина \Ѵ должна быть больше R. Оптимальную величину разрешения для данного детектора устанавли­ вают путем подбора напряжения смещения ѵ, используя соотношение (1.57). Для полупроводниковых детекторов существует общая тенденция: с увеличением напряже­ ния смещения разрешение сначала улучшается, а затем снова начинает ухудшаться.

На рис. 1.24, по данным работы [72], приведена зави­

При возрастании напряжения, когда толщина чувстви­ тельного слоя начинает превышать длину пробега ча­ стиц, проявляются детали тонкой структуры. Начиная с 17=22 в, из-за шумов разрешение снова падает. При выборе напряжения смещения на детекторе, используе­ мом для измерения смеси а-излучателей, сильно отли­ чающихся по энергии, например, Ra22S в равновесии с продуктами распада (£« = 4,64-7,68 Мэв), следует иметь в виду, что оптимальное напряжение смещения для а-частиц с малой энергией не будет оптимальным при регистрации а-частиц высоких энергий. Это объясняется тем, что пробег высокоэиергетнчных а-частиц может не

71

Число импульсов

Ѵ = - 3 0 в

Амплитуда импульса

Рис. 1.24. Зависимость формы а-спектров Cm242 и Cm244 от напряжения смещения иа детекторе [84].

2) флуктуации числа пар ионов, образованных а-части- цами, попавшими в чувствительный объем счетчика с учетом фактора Фано* (ог); 3) шумы и настабильность предусилителя, а также флуктуации токов утечки через поверхность детектора (ст3); 4) изменение ширины кана­ ла анализатора (04); 5) вариации в толщине проб и ра­ бочих эталонов (<75).

Таким образом, суммарная среднеквадратическая по­ грешность составит:

(1.58)

При измерении препаратов, содержащих изотопы, входящие в естественнорадиоактивные ряды, а также изотопы Np и Pu, разрешение альфа-спектрометра долж­ но быть не больше 1%. В этом случае величина а0бщ не должна превышать 20 кэв.

Кремниевые детекторы, используемые при а-спектро- метрии, имеют весьма малый собственный фон. В основ­ ном фон альфа-спектрометра зависит от радиоактивного загрязнения материалов, из которых изготовляется счет­ ная камера. Ниже, по данным работы [70], представлены результаты измерений собственной а-активности [в ими!(мин-см2)] некоторых материалов: сталь (4—8) X ХІО-4, нержавеющая сталь 5 -10- '1, никель 5 - 10-<і, медь (1,1—1,5)-ІО-3, латунь (1,7—3,3) • ІО-3, алюминий (3,3—5) • ІО-3.

В настоящее время промышленностью выпускается установка «Амур», которая в сочетании с многоканаль­ ным анализатором предназначена для а-спектрометриче-

* Фано [73] установил, что когда частица полностью теряет энергию в чувствительном объеме детектора, акты ионизации нель­ зя рассматривать как полностью независимые. Вследствие этого распределение уже не будет гауссовым и сг2 изменится на так на­ зываемый фактор Фано (F). Величина этого фактора зависит от материала детектора. Для кремниевых детекторов F=>0,05—0,1 [22].

73

окітх измерений. Комплект установки включает: измери­ тельную камеру с полупроводниковым золотокремние­ вым поверхностно-барьерным детектором, низкошумящий зарядово-чувствительный предусн'литель, линейный импульсный усилитель с экспандером. Экспандер позво­ ляет проводить исследование отдельных областей спек­ тров импульсов. Энергетический эквивалент уровня шу­ мов полупроводникового детектора н уровня шумов при

При анализе проб, содержащих изотопы U, Np, Pu, наибольший интерес представляет исследование области энергий 4—6 Мэе. При энергетическом разрешении 0,5% полуширина пика с энергией 5 Мэв составляет 25 кэѳ. Для уверенного определения площади полуширина пика, выраженная в числе каналов, должна быть не менее 3—4. Это означает, что ширина одного канала должна составлять 6—8 кэв, а число каналов анализатора 250— 300. В настоящее время аналитические лаборатории оборудованы в основном 100-, 128-, 256-каиальными ана­ лизаторами. Поэтому, чтобы исключить влияние па энер­ гетическое разрешение спектрометра числа каналов анализатора, приходится уменьшать ширину одновре­ менно исследуемой области энергий до 600—800, 800— 1000 и 1600—2000 кэв соответственно для 100-, 128-,256- канальных анализаторов. При этом желательно, чтобы на спектрограммах одновременно регистрировались по крайней мере два-три пика. Если источник испускает а-частицы в широком диапазоне энергий, то после пер­ вой серии измерений с помощью экспандера произво­ дится новая настройка спектрометра. И далее последо­ вательно измеряются участки спектра, оставшиеся йене- . следованными.

При регистрации малоинтенсивных, групп а-частнц чувствительность измерений в основном ограничивается негауссовым «хвостом», располагающимся. со стороны низкоэнергетической части пика. Этот «хвост» мешает не только количественному анализу, но и уверенной идентификации изотопов в смеси. Так, например, при анализе урановой фракции, содержащей естественную смесь U234, U235 и U238, наличие непрерывного распреде­

74

Уменьшить величину непрерывного распределения импульсов при работе с источниками конечной толщины можно, применяя коллиматоры [20, 22, 64]. Коллимато­ ры устраняют а-частицы, вылетающие под малыми угла­ ми к поверхности мишени. Целесообразно применять коллиматоры минимальной толщины, например из трав-

Номер канала

Рис. 1.25. Спектр а-излучения природного урана.

ленной сетки'толщиной 50—60 мкм и с отверстиями диа­ метром 140—150 мкм. Однако при этом понижается эф­ фективность регистрации из:за уменьшения телесного угла. Данные, характеризующие распад а-излучающих изотопов, приведены в работах [11, 53].

МЕТОДЫ ОБРАБОТКИ СПЕКТРОГРАММ НА ЭВМ

Вывод информации из анализаторов и ввод ее в ЭВМ обычно выполняется автоматически, реже приме­ няется ручная перфорация с ленты цифропечати. Для анализатора АИ-100-1, в частности, эти операции обес­ печиваются серийным «Прибором вывода данных» (ПВД-1), в котором предусмотрен вывод информации из анализатора на перфоленту с помощью перфоратора ПЛ-20.

При использовании той или иной аппаратуры иногда возникают трудности в связи с несовместимостью кода, в котором выводится информация из данного типа ана­ лизатора, с кодом, который воспринимает используемые

75

ЭВМ (например, анализаторы AI 1-100 и ЭВМ «Минск22»). В таких случаях в программу обработки вводится блок перекодировки.

При составлении программы обработки спектромет­ рической информации за основу может быть взят любой из описанных выше (см. разд. 1.1) методов. Однако максимальное использование дифференцированной ин­ формации, содержащейся в спектрограммах, может быть достигнуто, если использовать метод наименьших квад­ ратов [74], основанный ма минимизации средиеквадратпческой погрешности отклонений от получаемого ре­ зультата [75]. В отдельных случаях с успехом может быть применен и метод суммирования по интервалам.

Задача определения искомых концентраций изотопов сводится к решению «-уравнений с т неизвестными, где п — число используемых каналов спектрометра, т — число спектров изотопов, на которые требуется разло­ жить у-спектр пробы:

(1.59)

где г — номер канала; j — индекс изотопа; УѴ; — скорость счета в /-канале, обусловленная у-излучением исследуе­ мой пробы; S,-j и S РР скорости счета в /-канале от /-изо­

топа в рабочем эталоне и пробе. В результате решения системы (1.59) определяются коэффициенты aj. Число анализируемых изотопов практически всегда значитель­ но меньше числа используемых каналов, поэтому систе­ ма уравнений (1.59) получается существенно переопре­ деленной. Для решения системы уравнений (1.59) либо применяют метод наименьших квадратов, либо произво­ дят суммирование по интервалам для замены переопре­ деленной системы системой из т уравнений с т неиз­ вестными.

Метод наименьших квадратов

Полагаем, что система (1.59) имеет вид:

7(i

посте». Среднеквадратическая погрешность R- опреде­ ляется через г), по формулам:

вектор-строка, соответствующий обрабатываемому спек­

строк, каждый из которых соответствует определенному эталону; ST— транспонированная матрица эталонов.

из важнейших требований, предъявляемых при исполь­ зовании метода наименьших квадратов, состоит в том, что относительная неопределенность величин 5,-j долж­ на быть существенно меньше, чем a.j, т. е. эталоны должны быть измерены с высокой точностью.

Метод суммирования по интервалам

Все п используемых каналов объединяются в ш групп (/г=1, 2, ..., т). Внутри каждой ^-группы проводится суммирование, а затем решается система m уравнений с пі неизвестными

/І2 , пг П о .

77

где Ss —_матрица эталонов с суммированными интер­

разно использовать стандартные подпрограммы из биб­ лиотеки подпрограмм для данной ЭВМ (например, под­ программа перемножения матриц и т. п.). В программу обязательно должны быть включены набор эталонных спектров (включая спектр фона), активности всех этало­ нов, периоды полураспада.

Нестабильность положения фотопиков на. спектро­ граммах проб (относительно стандартов), связанная с дрейфом электрон-ной аппаратуры, может быть причи­ ной значительных погрешностей при обработке на ЭВМ как по методу наименьших квадратов, так и по сумми­ рованным интервалам [76, 77]. Однако погрешности мо­ гут быть сведены к минимуму введением корректировки части программы по положению какого-либо фотопика (например, 1597 кэв — La140). Выполнено это может быть разными способами, один из которых — введение в

программу системы поправок с предварительным опре­

осуществляется путем последовательного (итерацион­ ного) приближения с применением критерия %2. Способы

78

следуемую смесь, или, наоборот, введен спектр эталона отсутствующего изотопа, это может привести к сущест­ венным погрешностям. В первом случае на кривой раз-

Нис. 1.26. Спектр уизлучеиия пробы, содержащей Со60, Ru100, Cs137 и Се14'1, и спектр разности в случае отсутствия в числе рабочих эталонов Cs137:

/ — аппаратурный ѵ-спектр пробы; 2 — спектр разности.

ности, которую получают для контроля правильности со­ ставленной программы и проведенных расчетов, появ­ ляется пик вблизи интервала, где должен быть фотопик неучтенного изотопа, а вблизи фотопиков изотопов, кд-

79

т'орые учитывались при расчете, оказываются отрица­ тельные пики, Последние тем интенсивнее, чем их энер­ гия ближе к энергии пропущенного изотопа. Для иллю­ страции, по данным работы [77], на рис. 1.26 представ­ лен аппаратурный у-спектр смеси и спектр разности, полученный для случая, когда в программу не был вве­ ден эталон Cs137. Естественно, если в наборе стандартов не будет учтен изотоп с относительно малым вкладом по активности, то наибольшее влияние это окажет иа результаты определения изотопов с вкладом такого же порядка.

Решение систем линейных уравнений, аналогичных (1.64), приводит к приблизительно одинаковым погреш­ ностям для искомых компонент в тех случаях, когда измерения равноточны, т. е. вклады рассматриваемых изотопов в суммарную активность у-излучающих изото­ пов в пробе близки между собой. В тех случаях, когда необходимо ’определять содержание изотопов, вносящих малый вклад, следует изменить систему (1.64), введя весовую матрицу W [4],

Способы представления весовых матриц описаны в рабо­ тах [6, 7].

Особое значение в связи с применением анализато­ ров с числом каналов более 1000 имеет использование ЭВМ для обработки спектрограмм, полученных с полу­ проводниковыми детекторами. Для этой цели могут быть использованы различные модификации метода наи­ меньших квадратов [76—79], матричный способ [20, 80, 81]. Учитывая высокое разрешение этих детекторов, для вычисления активности можно использовать пики полно­ го поглощения. При определении площадей пиков с по­ мощью ЭВМ основная проблема заключается в состав­ лении уравнений оснований фотопиков. Способы состав­ ления уравнений оснований различной формы и оценка точности определения площадей пиков приведены в ра­ ботах [81, 82].

При анализе сложных смесей радиоизотопов расстоя­ ние между пиками обычно превышает 10—15 каналов, поэтому уравнения оснований с достаточной для прак­ тических целей точностью могут быть аппроксимирова­ ны прямой линией.

80