Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

книги из ГПНТБ / Методы радиоизотопного анализа продуктов нейтронной активации и деления

..pdf
Скачиваний:
8
Добавлен:
24.10.2023
Размер:
11.23 Mб
Скачать

двух геометрий измерений. Эти отношения справедливы для цилиндрических кристаллов Nal(Tl) практически любого размера.

Значения полных эффективностей и фотоэффектив­ ностей регистрации у-квантов для точечных источников, расположенных на различных расстояниях от верхней поверхности кристалла по их оси, приведены в работах [18, 19]. При использовании этих данных требуется ввести поправку Ае(Ек) на поглощение у-квантов в упа­

ковке кристалла по соотношению:

 

 

 

Аг(Ел)= 'Г»*а

(1.37)

где р./,. — коэффициент

поглощения

у-квантов с энер­

гией

Ei, в материале

упаковки

кристалла; d — длина

пути у-кванта с энергией Ек в упаковке кристалла.

В

ряде работ [;18,

23, 47, 55,

56] рассматривается

метод

определения относительной

фотоэффективности,

основанный на использовании изотопов с несколькими у-лин-иями с известными отношениями интенсивностей. Если для таких изотопов определены площади фотопи-

ков

(£)) и 5ф(Е2) , то отношение фотоэффективностей

ефі)

и Еф(£2) Для энергий у-квантов Е\ и Е2 соответ­

ственно будет:

 

 

 

 

еФ (£і) _

Зф ( Е г)

п 2

(1.38)

 

Бф(Ео)

Б ф ( Е 2)

п ѵ ’

 

 

где п\

и /і2— квантовые выходы у-линнй с энергиями £>

и Е2 соответственно.

Переход к абсолютным значениям фотоэффективно­ сти осуществляется измерением одного или двух источ­ ников известной активности. В этом случае кривая отно­ сительной фотоэффективности переносится параллельно так, чтобы она прошла через точки, характеризующие абсолютную фотоэффективность.

Если не учитывать угловую корреляцию, фотоэффек­ тивность спектрометра при измерении препаратов с каскадной схемой распада можно вычислить по следую­ щим соотношениям [19]:

(1.39)

(1.40)

'll

где Рф(£і) п к,],(^ з)— фотоэффекгнвиость сііектромет|>а для у-квантов е энергиями Е\ и Е2 соответственно; Р{Е\) II Р(Ео) — фоточасти кристалла для энергий Е , и Е2 со­ ответственно; Si и S 2— площади фотопиков с энергиями Е 1 и Е2 соответственно; Si,2— площадь суммарного фо­ топика.

Абсолютную активность изотопа с каскадной схемой распада рассчитывают по формуле:

P ( E 1) P ( E i) S U2

При калибровке полупроводниковых гамма-спектро­ метров с рабочим объемом до 30—50 см3 эффекты сум­ мирования можно не принимать в расчет.

Для относительной калибровки спектрометра удобно

использовать

препараты

Na22, Sc46, Со00, Y88, Sb12'1, I131

II La140. При

измерении

Na22 обычно применяют тонкие

(около 1 мм)

поглотители с низким значением 2:,<і>ф. По­

глотители располагают вблизи источника, поэтому можно считать, что аннигиляция происходит как бы в самом источнике. .

Как показали многочисленные исследования, энерге­ тическая зависимость фотоэффективности в двойном ло­ гарифмическом масштабе для энергий у-кваптов более 250 кэв представляет собой прямую линию.

На рис. 1.12 в двойном логарифмическом масштабе показана зависимость фотоэффективности системы кри­ сталл Nal (Т1) — источник у-излученпя от энергии у-кван- тов для трех геометрий измерений.

1. Предметное стекло диаметром 10 мм, установлен­ ное на верхней поверхности кожуха кристалла по центру. Толщина слоя излучателя /г-10-3 мг/см2.

2. Стеклянная бюкса диаметром 40 мм (форма В, см. рис. 1.4), расположенная на верхней поверхности кожуха кристалла по центру. Высота слоя излучателя 25 мм (d= 1,7 г/см2).

3. Кольцеобразный сосуд из алюминия (форма Б-1, см. табл. 1.2). Толщина слоя излучателя 12 мм {dm

т \,7 г/см2).

Градуировочные кривые, полученные для данного сцинтилляционного детектора при разных геометриях измерений, в прямолинейной части приблизительно па­ раллельны-.

42

Зависимость

е(£ ѵ) от

расстояния

кристалл

N al(T l)— точечный источник

у-излучения

показана на

рис. 1.13. Кривые построены для трех энергий у-кван- тов [36].

Графики относительной фотоэффективности коакси­ альных Ge (Li)-детекторов с различным чувствительным

Рис. 1.12Зависимость фотоэффективности системы кристалл — источник от энергии у-излучения для кристалла Nal(TI) диамет­ ром 70 мм и высотой 50 мм:

I — препарат

на предметном

стекле;

2 — препарат в бюксе: 3 — препарат

в контейнере

кольцеобразной

формы.

 

объемом при расстоянии между точечным источником и кристаллом /'=10 мм приведены на рис. 1.14. Здесь же для сравнения представлены аналогичные графики для Nal(Tl) размером 100X100 мм. Как видно из рисунка, для области энергий свыше 200 кэв зависимость фото­ эффективности от энергии может быть аппроксимиро­ вана выражением

Ige(£T) = - & lg £ v + C.

(1.42

43

(*3)э

Па рис. 1.15 приведены графики абсолютной фотоэффективности Ge (Li)-детекторов для нескольких гео­ метрий измерений. Здесь же для сравнения представле­

на кривая

фотоэффективности для Nal (Т1) -детектора

размером

70X50 и 100x100 мм. Как видно из рисун-

к . ■~ч

Г

сз

§

=3

§■

5J

I

■Ѳ-

ѳ-

W

Рис.

1.16.

Абсолютная

фотоэффективность

Ge(Li) и

Nal (TI) -детекторов

разного

объема.

Источники

точеч­

ные:

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Gef Li):

1 Ѵ — 7 см 2,

г=10

мм;

2 — Ѵ=56

с м 3. r=60

ММ;

3 К=

=56 см 3,

г= 10 мм; 4 — Ѵ=70 см 3, г= 10 мм; N al(Tl):

5 — размер

70X50

м м ;

6 — размер

100x100

мм.

 

 

 

45

ка

(кривые

2 и 3)л наклон прямой не зависит от

рас­

стояния

точечный источник — детектор.

Это

обстоя­

тельство

имеет

важное

значение,

так

как

позволяет

при

несложной

дополнительной калибровке

г

двух

энергетических

точках)

изменять

расстояние

при из­

мерении препаратов с существенно различной

актив­

ностью.

 

построения

графиков

фотоэффективности

Точность

зависит от точности определения квантовых выходов, абсолютной активности рабочих эталонов и площадей под пиками полного поглощения. Обычно общая точ­ ность не более 5—10%.

Для а-частиц эффективность регистрации полупро­ водниковыми детекторами по пику полного поглощения

энергии близка

к

100%.

Эффективность

регистрации

конверсионных

электронов

лежит

в интервале

75—

100%

[22].

 

 

 

 

 

 

ОПРЕДЕЛЕНИЕ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО РАЗРЕШ ЕНИЯ

 

 

Энергетическое

разрешение спектрометра

R{Eu)

обычно находят

экспериментально.

Для

этого

строят

график спектра амплитуд импульсов, полученных при регистрации моноэнергетических частиц, и измеряют ширину пика полного поглощения энергии на половине его максимальной высоты (полуширину пика). Изме­ ренную величину разрешения выражают либо в едини­

цах энергии, либо через отношение

полуширины

пика

к энергии регистрируемого излучения в процентах.

де­

Как известно, разрешение

полупроводниковых

текторов на порядок выше,

чем

сцинтилляционных.

Вопрос об энергетическом разрешении спектрометров разного типа подробно рассмотрен в ряде работ [18— 20, 22, 23]. Разрешение сцинтилляционного спектромет­ ра обычно 8—10%, оно определяется собственным раз­

решением фотоумножителя

Дф (£ft)

и

сцинтиллятора

Rc(Ek).

Исходя из статистической

независимости

про­

цессов,

происходящих в фотоумножителе и сцинтилля­

торе, можно написать:

 

 

 

(1.43)

 

R 2 (Ek) = R l ( E k) + R l ( E k).

 

В

существующих типах спектрометров

вклад

Rc{Eh)

всегда больше вклада R^(Eu).

Поэтому

 

при

выборе

детектора основное

внимание

обращают

на

46

спектрометрические качества сцинтиллятора. Для луч­ ших современных фотоумножителей собственное раз­ решение при световых характеристиках Nal(Tl) состав­ ляет около 4% на уровне у-линип с энергией 662 кэв.

Теоретическая граница разрешения, которая может быть достигнута при регистрации электронов и у-кван- тов полупроводниковыми Si- и Ge-детекторамп [22], может быть вычислена:

Rsі (кэз) = [1,5£ѵ (Мэв)]'/* ;

Rae (кэв) — [2Ey (Мэе))1!’- ,

(1.44)

где Еу — энергия излучения.

Достигнуть теоретический предел разрешения труд­ но в основном из-за шумов детектора, вызванных диф­ фузионными и поверхностными обратными токами. Од­ нако в настоящее время получают величину шумов ме­ нее 1 кэв. Это позволяет при регистрации у-квантов и электронов приблизиться к теоретической границе.

Экспериментальное значение энергетического разре­ шения полупроводниковых спектрометров при регистра­

ции

а-частиц

составляет 15—17 кэв

(для

£ а =

—5,477 Мэе);

для ß-частиц 7,5—9

кэв

(при

Др =

= 624

кэв)

и

для у-квантов 4—5

кэв

(при

£ ѵ =

= 1330 кэв).

Для сцинтилляционных

спектрометров и

тех же энергий излучения разрешение составляет соот­ ветственно 150—170, 95—ПО и 80—90 кэв.

С удовлетворительной для практики точностью можно принять, что для точечных источников разреше­ ние сцинтилляционных спектрометров R ^ E ~ 0’5.

На рис. 1.16 приведены графики энергетического разрешения' сцннтилляционного гамма-спектрометра, как функции Е~°’5, для трех геометрий измерения: то­ чечный источник, куб с длиной ребер 5 см и паралле­ лепипед с основанием 5X5 см и высотой 15 см. Неак­

тивной средой объемных источников

служил

кварце­

вый песок. Источники устанавливали

 

на верхней

по­

верхности кристалла Nal(Tl) размером

70X50

мм.

Из­

мерения проводили с источниками Na22, Сг51, Со60 и Cs137. Как видно из рис. 1.16, линейная зависимость между R(Ey) и Е~0'5 сохраняется. Максимальное изменение

разрешения соответствует области мягкого у-излучения. Влияние толщины источника на разрешение в значи­ тельно большей степени сказывается при регистрации

47

заряженных частиц. Рассеяние и-частнц н самом источ­ нике н на краях детектора приводит к расширению пика н появлению низкоэиергетпческого хвоста, доходя­ щего с малым убыванием до нуля [22, 23]. Поэтому наиболее трудной задачей в а-спектрометрии является обнаружение слабых a-линий вблизи интенсивных.

Ограниченное

разрешение спектрометров

приводит

к тому,

что на спектрограммах близкие по энергии nil-

д' о,

_____ __________ , кн могут дать

общий комп-

°

лексный пик, либо два пере­

 

 

крывающихся пика. В обоих

 

 

случаях точное определение

 

 

энергии и интенсивности со­

 

 

ставляющих

пиков

невоз­

 

 

можно без применения спе­

 

 

циальных, часто очень тру­

 

 

доемких приемов

[36,

37].

 

 

 

 

 

 

Рис. 1.16.

Энергетическое раз­

 

 

 

 

 

 

решение

 

сцнитилляционного

 

 

 

 

 

 

спектрометра

как

функ­

 

 

 

 

 

 

ция Е ~ °'°

 

(кзваа-'І'/>):

 

О

0,02

ОМ

0,06

0,08

0,10

/- т о ч е ч н ы й

источник:

2 - п с т о ч -

 

. '

ѵ-эfl-ft

ник толщиной

5 см\ 3 источник

 

 

 

 

 

 

толщиной

15 см.

 

1.3. ПРАКТИЧЕСКОЕ ПРИМЕНЕНИЕ СПЕКТРОМЕТРИИ ДЛЯ АНАЛИЗА ПРОБ СЛОЖНОГО ИЗОТОПНОГО СОСТАВА

СЦИНТИЛЛЯЦИОННАЯ У-СПЕКТРОМЕТРИЯ

Форма аппаратурных у-спектров в основном опреде­ ляется энергией первичных у-квантов, параметрами кристаллов и геометрией измерения. Обычные вариа­ ции плотности и элементного состава почв, сухих остат­ ков воды, золы растений и т. д. слабо влияют на форму аппаратурных у-спектров в интервале энергий 150<

< £ у < 3 0 0 0 кэв.

В табл. 1.3 приведены данные о фотопиках, отме­ ченных на спектрограммах проб различного возраста,

48

содержащих продукты деления и нейтронной акти­ вации.

Как видно из таблицы, радиоизотопный состав и спектр у-излучения может быть достаточно сложным, однако в большинстве случаев активность у излучаю­ щих изотопов в пробах определяется совокупностью не­ скольких изотопов. Относительная активность других изотопов мала и обычно может не учитываться.

Изотопный состав анализируемых проб определяет

выбор энергетических

диапазонов

измерений

у-спек-

Т а б л и ц а

1.3

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Изотопный состав проб внешней среды разного возраста

 

 

 

Энергия

Изотопы, вносящие основной

Ориентировочная

продолжи­

фотопнка,

вклад в фотопик

 

тельность

наблюдения

кэв

 

 

 

 

 

 

 

 

данного

фотопнка

2760

 

 

Na24

 

 

 

4—5 суток

 

1800

 

Цзб^

Mn5ß

 

 

I—2 суток

 

1600

 

La140,

 

Sb124

 

 

3—10 месяцев

1400

Sr«, Na24,

Ni57, Cs130, ELI152

2—4 суток,

затем

прояв­

 

 

 

 

 

 

 

 

 

ляется через 3—4

года

1300

l135,

Fe511,

Со1"',

 

FulB4

Более

И)

лет

1100—1170

Fer,0,Sc4u,

Co40,

Znur>

То

-же

 

 

 

 

Ta182

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

800—840

Lai40, Cs434,

Cs43G,

Agil»'",

1 сутки, затем

проявляется через

1,5—2

Mn50,

Mn54,

Co58

 

года

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

760

Nb07'", Zr»s,

Nb96,

I433,

2 года

 

 

 

Mo0J, Ce443

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

640—680

Nb97,

Ce443,

W487,

l432,

15 суток, затем прояв­

ляется через

1,5—2

Ba137"1, Ag440"',

I434, Sb425

 

года

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

4

За к. 270

49

Продолжение табл. 1.3

Энергия

фотоника.

кэв

490—530

430

280—360

210—230

130—145

120

90—110

60

3 0 -4 5

Изотопы, вносящие основной

Ориентировочная продол­

жительность наблюдения

вклад в фотоппк

 

данного фотопйка

Ва140, W487, Cd»», Ru103, Co“ , l4"3, ii:i5i NdHVSb>â»

Sb'3»

цзі, рЬ2оз, Np239> Bai«,

Lai«, Eui52

Те'33, U337, Np33», TaiS3

Mo00, Ce444, Ce444, W487, Co57

Со57, Eu452, Eu451

Nd447, Eu456, 'Np230, U337,

Ta482 -

U237, W484, Те'33 Ta4“2

Большая группа изотопов, имеющих Хк-излучение

в этой области

Более 3 лет

Проявляется через 3—4 года

3 месяца, затем появляется через 3—4 года

Более 3 лет

Более 3 лет

Появляется через 3—4 года

3 месяца, затем появляется через 3—4 года

Более 3 лет

Более 30 лет

тров. Рекомендуются два основных н третий дополни­

тельный (при возрасте

менее

месяца)

диапазоны:

1-й диапазон — до

400 кэв\

2-й диапазон — до

1800 кэв\

3-й диапазон— до

3000 кэв.

 

 

 

Анализ проб с возрастом до двух-трех месяцев

 

 

Методы расчета активности

изотопов

в

большой

мере зависят от степени изученности их качественного состава в пробе. Так, смесь продуктов деления возра-

50

Соседние файлы в папке книги из ГПНТБ