книги из ГПНТБ / Методы радиоизотопного анализа продуктов нейтронной активации и деления
..pdfдвух геометрий измерений. Эти отношения справедливы для цилиндрических кристаллов Nal(Tl) практически любого размера.
Значения полных эффективностей и фотоэффектив ностей регистрации у-квантов для точечных источников, расположенных на различных расстояниях от верхней поверхности кристалла по их оси, приведены в работах [18, 19]. При использовании этих данных требуется ввести поправку Ае(Ек) на поглощение у-квантов в упа
ковке кристалла по соотношению: |
|
|
||
|
Аг(Ел)= 'Г»*а |
(1.37) |
||
где р./,. — коэффициент |
поглощения |
у-квантов с энер |
||
гией |
Ei, в материале |
упаковки |
кристалла; d — длина |
|
пути у-кванта с энергией Ек в упаковке кристалла. |
||||
В |
ряде работ [;18, |
23, 47, 55, |
56] рассматривается |
|
метод |
определения относительной |
фотоэффективности, |
основанный на использовании изотопов с несколькими у-лин-иями с известными отношениями интенсивностей. Если для таких изотопов определены площади фотопи-
ков |
(£)) и 5ф(Е2) , то отношение фотоэффективностей |
|||
еф(£і) |
и Еф(£2) Для энергий у-квантов Е\ и Е2 соответ |
|||
ственно будет: |
|
|
|
|
|
еФ (£і) _ |
Зф ( Е г) |
п 2 |
(1.38) |
|
Бф(Ео) |
Б ф ( Е 2) |
п ѵ ’ |
|
|
|
|||
где п\ |
и /і2— квантовые выходы у-линнй с энергиями £> |
и Е2 соответственно.
Переход к абсолютным значениям фотоэффективно сти осуществляется измерением одного или двух источ ников известной активности. В этом случае кривая отно сительной фотоэффективности переносится параллельно так, чтобы она прошла через точки, характеризующие абсолютную фотоэффективность.
Если не учитывать угловую корреляцию, фотоэффек тивность спектрометра при измерении препаратов с каскадной схемой распада можно вычислить по следую щим соотношениям [19]:
(1.39)
(1.40)
'll
где Рф(£і) п к,],(^ з)— фотоэффекгнвиость сііектромет|>а для у-квантов е энергиями Е\ и Е2 соответственно; Р{Е\) II Р(Ео) — фоточасти кристалла для энергий Е , и Е2 со ответственно; Si и S 2— площади фотопиков с энергиями Е 1 и Е2 соответственно; Si,2— площадь суммарного фо топика.
Абсолютную активность изотопа с каскадной схемой распада рассчитывают по формуле:
P ( E 1) P ( E i) S U2
При калибровке полупроводниковых гамма-спектро метров с рабочим объемом до 30—50 см3 эффекты сум мирования можно не принимать в расчет.
Для относительной калибровки спектрометра удобно
использовать |
препараты |
Na22, Sc46, Со00, Y88, Sb12'1, I131 |
II La140. При |
измерении |
Na22 обычно применяют тонкие |
(около 1 мм) |
поглотители с низким значением 2:,<і>ф. По |
глотители располагают вблизи источника, поэтому можно считать, что аннигиляция происходит как бы в самом источнике. .
Как показали многочисленные исследования, энерге тическая зависимость фотоэффективности в двойном ло гарифмическом масштабе для энергий у-кваптов более 250 кэв представляет собой прямую линию.
На рис. 1.12 в двойном логарифмическом масштабе показана зависимость фотоэффективности системы кри сталл Nal (Т1) — источник у-излученпя от энергии у-кван- тов для трех геометрий измерений.
1. Предметное стекло диаметром 10 мм, установлен ное на верхней поверхности кожуха кристалла по центру. Толщина слоя излучателя /г-10-3 мг/см2.
2. Стеклянная бюкса диаметром 40 мм (форма В, см. рис. 1.4), расположенная на верхней поверхности кожуха кристалла по центру. Высота слоя излучателя 25 мм (d= 1,7 г/см2).
3. Кольцеобразный сосуд из алюминия (форма Б-1, см. табл. 1.2). Толщина слоя излучателя 12 мм {dm
т \,7 г/см2).
Градуировочные кривые, полученные для данного сцинтилляционного детектора при разных геометриях измерений, в прямолинейной части приблизительно па раллельны-.
42
Зависимость |
е(£ ѵ) от |
расстояния |
кристалл |
N al(T l)— точечный источник |
у-излучения |
показана на |
рис. 1.13. Кривые построены для трех энергий у-кван- тов [36].
Графики относительной фотоэффективности коакси альных Ge (Li)-детекторов с различным чувствительным
Рис. 1.12Зависимость фотоэффективности системы кристалл — источник от энергии у-излучения для кристалла Nal(TI) диамет ром 70 мм и высотой 50 мм:
I — препарат |
на предметном |
стекле; |
2 — препарат в бюксе: 3 — препарат |
в контейнере |
кольцеобразной |
формы. |
|
объемом при расстоянии между точечным источником и кристаллом /'=10 мм приведены на рис. 1.14. Здесь же для сравнения представлены аналогичные графики для Nal(Tl) размером 100X100 мм. Как видно из рисунка, для области энергий свыше 200 кэв зависимость фото эффективности от энергии может быть аппроксимиро вана выражением
Ige(£T) = - & lg £ v + C. |
(1.42 |
43
(*3)э
Па рис. 1.15 приведены графики абсолютной фотоэффективности Ge (Li)-детекторов для нескольких гео метрий измерений. Здесь же для сравнения представле
на кривая |
фотоэффективности для Nal (Т1) -детектора |
размером |
70X50 и 100x100 мм. Как видно из рисун- |
к . ■~ч
Г
сз
§
=3
§■
5J
I
■Ѳ-
ѳ-
W
Рис. |
1.16. |
Абсолютная |
фотоэффективность |
Ge(Li) и |
|||||
Nal (TI) -детекторов |
разного |
объема. |
Источники |
точеч |
|||||
ные: |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Gef Li): |
1 — Ѵ — 7 см 2, |
г=10 |
мм; |
2 — Ѵ=56 |
с м 3. r=60 |
ММ; |
3 — К= |
||
=56 см 3, |
г= 10 мм; 4 — Ѵ=70 см 3, г= 10 мм; N al(Tl): |
5 — размер |
|||||||
70X50 |
м м ; |
6 — размер |
100x100 |
мм. |
|
|
|
45
ка |
(кривые |
2 и 3)л наклон прямой не зависит от |
рас |
|||||||
стояния |
точечный источник — детектор. |
Это |
обстоя |
|||||||
тельство |
имеет |
важное |
значение, |
так |
как |
позволяет |
||||
при |
несложной |
дополнительной калибровке |
г |
(в |
двух |
|||||
энергетических |
точках) |
изменять |
расстояние |
при из |
||||||
мерении препаратов с существенно различной |
актив |
|||||||||
ностью. |
|
построения |
графиков |
фотоэффективности |
||||||
Точность |
зависит от точности определения квантовых выходов, абсолютной активности рабочих эталонов и площадей под пиками полного поглощения. Обычно общая точ ность не более 5—10%.
Для а-частиц эффективность регистрации полупро водниковыми детекторами по пику полного поглощения
энергии близка |
к |
100%. |
Эффективность |
регистрации |
|||
конверсионных |
электронов |
лежит |
в интервале |
75— |
|||
100% |
[22]. |
|
|
|
|
|
|
ОПРЕДЕЛЕНИЕ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО РАЗРЕШ ЕНИЯ |
|
|
|||||
Энергетическое |
разрешение спектрометра |
R{Eu) |
|||||
обычно находят |
экспериментально. |
Для |
этого |
строят |
график спектра амплитуд импульсов, полученных при регистрации моноэнергетических частиц, и измеряют ширину пика полного поглощения энергии на половине его максимальной высоты (полуширину пика). Изме ренную величину разрешения выражают либо в едини
цах энергии, либо через отношение |
полуширины |
пика |
|
к энергии регистрируемого излучения в процентах. |
де |
||
Как известно, разрешение |
полупроводниковых |
||
текторов на порядок выше, |
чем |
сцинтилляционных. |
Вопрос об энергетическом разрешении спектрометров разного типа подробно рассмотрен в ряде работ [18— 20, 22, 23]. Разрешение сцинтилляционного спектромет ра обычно 8—10%, оно определяется собственным раз
решением фотоумножителя |
Дф (£ft) |
и |
сцинтиллятора |
|||
Rc(Ek). |
Исходя из статистической |
независимости |
про |
|||
цессов, |
происходящих в фотоумножителе и сцинтилля |
|||||
торе, можно написать: |
|
|
|
(1.43) |
||
|
R 2 (Ek) = R l ( E k) + R l ( E k). |
|
||||
В |
существующих типах спектрометров |
вклад |
||||
Rc{Eh) |
всегда больше вклада R^(Eu). |
Поэтому |
|
при |
||
выборе |
детектора основное |
внимание |
обращают |
на |
46
спектрометрические качества сцинтиллятора. Для луч ших современных фотоумножителей собственное раз решение при световых характеристиках Nal(Tl) состав ляет около 4% на уровне у-линип с энергией 662 кэв.
Теоретическая граница разрешения, которая может быть достигнута при регистрации электронов и у-кван- тов полупроводниковыми Si- и Ge-детекторамп [22], может быть вычислена:
Rsі (кэз) = [1,5£ѵ (Мэв)]'/* ;
Rae (кэв) — [2Ey (Мэе))1!’- , |
(1.44) |
где Еу — энергия излучения.
Достигнуть теоретический предел разрешения труд но в основном из-за шумов детектора, вызванных диф фузионными и поверхностными обратными токами. Од нако в настоящее время получают величину шумов ме нее 1 кэв. Это позволяет при регистрации у-квантов и электронов приблизиться к теоретической границе.
Экспериментальное значение энергетического разре шения полупроводниковых спектрометров при регистра
ции |
а-частиц |
составляет 15—17 кэв |
(для |
£ а = |
||
—5,477 Мэе); |
для ß-частиц 7,5—9 |
кэв |
(при |
Др = |
||
= 624 |
кэв) |
и |
для у-квантов 4—5 |
кэв |
(при |
£ ѵ = |
= 1330 кэв). |
Для сцинтилляционных |
спектрометров и |
тех же энергий излучения разрешение составляет соот ветственно 150—170, 95—ПО и 80—90 кэв.
С удовлетворительной для практики точностью можно принять, что для точечных источников разреше ние сцинтилляционных спектрометров R ^ E ~ 0’5.
На рис. 1.16 приведены графики энергетического разрешения' сцннтилляционного гамма-спектрометра, как функции Е~°’5, для трех геометрий измерения: то чечный источник, куб с длиной ребер 5 см и паралле лепипед с основанием 5X5 см и высотой 15 см. Неак
тивной средой объемных источников |
служил |
кварце |
||
вый песок. Источники устанавливали |
|
на верхней |
по |
|
верхности кристалла Nal(Tl) размером |
70X50 |
мм. |
Из |
мерения проводили с источниками Na22, Сг51, Со60 и Cs137. Как видно из рис. 1.16, линейная зависимость между R(Ey) и Е~0'5 сохраняется. Максимальное изменение
разрешения соответствует области мягкого у-излучения. Влияние толщины источника на разрешение в значи тельно большей степени сказывается при регистрации
47
заряженных частиц. Рассеяние и-частнц н самом источ нике н на краях детектора приводит к расширению пика н появлению низкоэиергетпческого хвоста, доходя щего с малым убыванием до нуля [22, 23]. Поэтому наиболее трудной задачей в а-спектрометрии является обнаружение слабых a-линий вблизи интенсивных.
Ограниченное |
разрешение спектрометров |
приводит |
|||
к тому, |
что на спектрограммах близкие по энергии nil- |
||||
д' о, |
_____ __________ , кн могут дать |
общий комп- |
|||
’ ° |
’ |
лексный пик, либо два пере |
|||
|
|
крывающихся пика. В обоих |
|||
|
|
случаях точное определение |
|||
|
|
энергии и интенсивности со |
|||
|
|
ставляющих |
пиков |
невоз |
|
|
|
можно без применения спе |
|||
|
|
циальных, часто очень тру |
|||
|
|
доемких приемов |
[36, |
37]. |
|
|
|
|
|
|
Рис. 1.16. |
Энергетическое раз |
||
|
|
|
|
|
|
решение |
|
сцнитилляционного |
|
|
|
|
|
|
|
спектрометра |
как |
функ |
|
|
|
|
|
|
|
ция Е ~ °'° |
|
(кзваа-'І'/>): |
|
О |
0,02 |
ОМ |
0,06 |
0,08 |
0,10 |
/- т о ч е ч н ы й |
источник: |
2 - п с т о ч - |
|
|
’ |
. ' |
ѵ-эfl-ft |
’ |
’ |
ник толщиной |
5 см\ 3 — источник |
||
|
|
|
|
|
|
толщиной |
15 см. |
|
1.3. ПРАКТИЧЕСКОЕ ПРИМЕНЕНИЕ СПЕКТРОМЕТРИИ ДЛЯ АНАЛИЗА ПРОБ СЛОЖНОГО ИЗОТОПНОГО СОСТАВА
СЦИНТИЛЛЯЦИОННАЯ У-СПЕКТРОМЕТРИЯ
Форма аппаратурных у-спектров в основном опреде ляется энергией первичных у-квантов, параметрами кристаллов и геометрией измерения. Обычные вариа ции плотности и элементного состава почв, сухих остат ков воды, золы растений и т. д. слабо влияют на форму аппаратурных у-спектров в интервале энергий 150<
< £ у < 3 0 0 0 кэв.
В табл. 1.3 приведены данные о фотопиках, отме ченных на спектрограммах проб различного возраста,
48
содержащих продукты деления и нейтронной акти вации.
Как видно из таблицы, радиоизотопный состав и спектр у-излучения может быть достаточно сложным, однако в большинстве случаев активность у излучаю щих изотопов в пробах определяется совокупностью не скольких изотопов. Относительная активность других изотопов мала и обычно может не учитываться.
Изотопный состав анализируемых проб определяет
выбор энергетических |
диапазонов |
измерений |
у-спек- |
||||||||||
Т а б л и ц а |
1.3 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Изотопный состав проб внешней среды разного возраста |
|
|
|
||||||||||
Энергия |
Изотопы, вносящие основной |
Ориентировочная |
продолжи |
||||||||||
фотопнка, |
вклад в фотопик |
|
тельность |
наблюдения |
|||||||||
кэв |
|
|
|
|
|
|
|
|
данного |
фотопнка |
|||
2760 |
|
|
Na24 |
|
|
|
4—5 суток |
|
|||||
1800 |
|
Цзб^ |
Mn5ß |
|
|
I—2 суток |
|
||||||
1600 |
|
La140, |
|
Sb124 |
|
|
3—10 месяцев |
||||||
1400 |
Sr«, Na24, |
Ni57, Cs130, ELI152 |
2—4 суток, |
затем |
прояв |
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
ляется через 3—4 |
года |
|||
1300 |
l135, |
Fe511, |
Со1"', |
|
FulB4 |
Более |
И) |
лет |
|||||
1100—1170 |
Fer,0,Sc4u, |
Co40, |
Znur> |
То |
-же |
|
|
||||||
|
|
Ta182 |
|
|
|
|
|
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
800—840 |
Lai40, Cs434, |
Cs43G, |
Agil»'", |
1 сутки, затем |
|||||||||
проявляется через |
1,5—2 |
||||||||||||
Mn50, |
Mn54, |
Co58 |
|||||||||||
|
года |
|
|
||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
760 |
Nb07'", Zr»s, |
Nb96, |
I433, |
2 года |
|
|
|||||||
|
Mo0J, Ce443 |
|
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||
640—680 |
Nb97, |
Ce443, |
W487, |
l432, |
15 суток, затем прояв |
||||||||
ляется через |
1,5—2 |
||||||||||||
Ba137"1, Ag440"', |
I434, Sb425 |
||||||||||||
|
года |
|
|
||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
4 |
За к. 270 |
49 |
Продолжение табл. 1.3
Энергия
фотоника.
кэв
490—530
430
280—360
210—230
130—145
120
90—110
60
3 0 -4 5
Изотопы, вносящие основной |
Ориентировочная продол |
|
жительность наблюдения |
||
вклад в фотоппк |
||
|
данного фотопйка |
Ва140, W487, Cd»», Ru103, Co“ , l4"3, ii:i5i NdHVSb>â»
Sb'3»
цзі, рЬ2оз, Np239> Bai«,
Lai«, Eui52
Те'33, U337, Np33», TaiS3
Mo00, Ce444, Ce444, W487, Co57
Со57, Eu452, Eu451
Nd447, Eu456, 'Np230, U337,
Ta482 -
U237, W484, Те'33 Ta4“2
Большая группа изотопов, имеющих Хк-излучение
в этой области
Более 3 лет
Проявляется через 3—4 года
3 месяца, затем появляется через 3—4 года
Более 3 лет
Более 3 лет
Появляется через 3—4 года
3 месяца, затем появляется через 3—4 года
Более 3 лет
Более 30 лет
тров. Рекомендуются два основных н третий дополни
тельный (при возрасте |
менее |
месяца) |
диапазоны: |
||
1-й диапазон — до |
400 кэв\ |
2-й диапазон — до |
1800 кэв\ |
||
3-й диапазон— до |
3000 кэв. |
|
|
|
|
Анализ проб с возрастом до двух-трех месяцев |
|
|
|||
Методы расчета активности |
изотопов |
в |
большой |
мере зависят от степени изученности их качественного состава в пробе. Так, смесь продуктов деления возра-
50