книги из ГПНТБ / Методы радиоизотопного анализа продуктов нейтронной активации и деления

сыпная плотность которых такая же, как и у анализи­ руемых проб. Однако существующие на практике вариа­ ции этих параметров могут значительно понизить точ­ ность анализов, в особенности изотопов с мягкой энер­ гией излучения. Вещественный состав проб почв, горных пород, воды и т. д. может быть охарактеризован их эффективным атомным номером В диапазоне энер­ гий у-квантов 0,1—3 Мэв для расчета гУфф может быть использовано следующее выражение [5]:

(1.25)

где Zi, А і и qi — атомный номер, атомный вес и относи­ тельное весовое содержание і-элемента соответственно.

Исследование формы аппаратурных спектров различ­ ных моноэнергетических у-излучателей с энергиями 80— 1460 кэв, помещенных в неактивные среды толщиной более 2 г/см2 и с г8фф = 6—16 (значения, характерные для наиболее распространенных горных пород и почв), показало следующее. При постоянной насыпной плотно­ сти ршс и изменения 2Эфф в названных интервалах форма аппаратурных спектров в области энергий более 100 кэв не деформируется. Площади фотопиков с энергиями 30—50 кэв уменьшаются приблизительно в 2 раза.

При изучении формы аппаратурных спектров источ­ ников с максимальной энергией ß-частиц 500—3000 кэв, толщиной 11—55 мг/см2 и гЭфф = 9—33 (величины, харак­ терные для весовых форм радиохимических препаратов Sr, Ru, Се) было получено, что скорость счета в области энергий ß-спектра более 250 кэв не зависит от 2Эфф. В области энергий 20—200 кэв скорость счета от препа­ ратов с гЭфф~26 на 10—15% выше, чем от препаратов С 2эфф Ä!9.

Изучение деформации формы аппаратурных у-спек- тров моноэнергетических у-излучателей с толщиной пре­ паратов более 2 г/см2, при 2Эфф = сопз1: и с насыпной плотностью, изменяющейся от 0,4 до 1,7 г/смг, показало, что изменение рНас от 0,4 до 0,6 г/см? приводит к за­ метному уменьшению (до 20%) площадей фотопиков с энергиями 30—150 кэв. При увеличении рцас До 2 г/см?

31

происходит существенная деформация формы аппара­ турных у-спектров в области энергий до 2 Мэв.

Для количественных оценок проведен расчет S§(Ek) — = /(рнас) в предположении, что излучение и кристалл изотропны, а объемная концентрация источника у-кван- тов ß/i постоянна. Эти условия обычно соблюдаются на практике.

Пусть dNij — число нерассеянных у-квантов, испу­ щенных из элементарного объема препарата dV и за­ регистрированных в фотоппке 5ф (Д,):

dNk = е (Ек, X, у, z) ßfte-»4£/,0 ,,Л'а + у2 + 22 й (х, у, z) dxdydz,

(1.26)

где е(Ек, х, у, z) — фотоэффективность кристалла при регистрации у-квантов с энергией Ек\ lx(Ek) — коэффи­ циент ослабления у-квантов с энергией Eh в препарате; Q(x, у , 2) — эффективный телесный угол; х, у , 2 — коор­

При постоянных геометрии измерений и ß>t можно при­ нять, что

Величина ?• может быть определена из эксперименталь­

32

щие данные приведены на рис. 1.8. Как видно из рисун­ ка, в исследуемом интервале плотностей для источников разных энергий и размеров существуют области, где имеется линейная зависимость между 5ф(£'/))рЕШС и Рнас- Экспериментальная проверка (рис. 1.9) подтверди­ ла, что при изменении энергии у-излучения препаратов

и рнас линейны и могут быть представлены уравнения­ ми типа:

где A^(Ek) — амплитуда фотопика с энергией Ек.

гией Eh, полученные при измерении равноактивных пре­

Соотношение (1.32) может быть использовано для введения поправок при различии насыпных плотностей рабочих эталонов и проб. Значения а(Ек) определяются предварительно из калибровочных графиков (см. рис. 1.9).

I

Рис. 1.8. Расчетные кривые 5ф(£'*)рппс=/(рнас):

а — Е у -=150 гсээ: б — Еу=700 кэв; в — £ ^ = 1500 кзв.

а - £ ѵ= И60 кэв- ^эфф—12.1—18,1-

3 *

1.2. КАЛИБРОВКА СПЕКТРОМЕТРОВ

Калибровка спектрометра заключается в энергетиче­ ской градуировке шкалы амплитуд импульсов и опре­ делении величин разрешения, эффективности и фото­ эффективности как функций энергий регистрируемого излучения. Кроме того, калибровка спектрометра вклю­ чает измерение формы распределения амплитуд импуль­ сов (аппаратурных спектров) радиоизотопов, входящих в состав проб. Геометрия измерений рабочих эталонов выбирается в зависимости от активности, спектра излу­ чений и вещественного состава анализируемых проб.

[20, 43]. Для изготовления объемных калибровочных препаратов, необходимых для анализа проб с малой удельной активностью (почвы, растения, вода и т. д.), могут быть использованы способы, изложенные в рабо­ тах [28, 44].

В этом разделе основное внимание уделено способам калибровок сцинтилляцнонных спектрометров. Однако сходство приемов измерений препаратов, электронных методов вывода информации и структуры аппаратурных линий у полупроводниковых и сцинтилляцнонных спек­ трометров позволяет использовать для их калибровок аналогичные методы.

ЭНЕРГЕТИЧЕСКАЯ КАЛИБРОВКА

Для определения энергий излучения отдельных изо­ топов или их смеси устанавливается соответствие между энергией излучения и номером канала спектрометра. Для удобства работы градуировочный график должен проходить через начало координат.

Выбор рабочих эталонов определяется принципом равномерного распределения энергии их излучений по всему энергетическому диапазону. Градуировка спектро­ метра производится в выбранных рабочих режимах.

Практически все методы получения информации об энергии и интенсивности а- и у-излучений связаны с пиками полного поглощения энергии, так как эта часть спектра наиболее критична к изменениям энергии и ин­ тенсивности первичного излучения. Энергетическая кали­ бровка шкалы бета-спектрометра может быть выполнена

36

по положению конверсионных пиков 1ш (45,5; 249,7 и 329,9 кав), Cs137 (624 кэв), Bi207 (482 и 976 кэв) и по граничным энергиям ß-спектров Р32 (1712 кэв), Са45 (254 кэв), Sr89 (1463 кэв), Y90 (2260 кэв), Rh196 (3550 кэв). Кроме того, для энергетической градуировки бета-спек­ трометров может быть использован эффект взаимодей­ ствия с веществом сцинтиллятора у-квантов, сопровож­ дающих ß-распад многих изотопов [20, 29]. Роль про­ цессов многократного рассеяния у-квантов при их реги­ страции органическими кристаллами небольших разме­ ров чрезвычайно мала. Поэтому форма комптоновского спектра хорошо описывается функцией Клейна — Нишины — Тамма и энергия края комптоновского распре­ деления может быть определена по известной формуле:

где Е ѵ— энергия у-кванта, выраженная в единицах пгсг (mc2= 511 кэв).

Форма пиков полного поглощения энергий а-частиц, у-квантов и моноэнергетических конверсионных электро­ нов является почти гауссовой. Поэтому для определения положения вершин пиков на энергетической шкале спек­ трометра достаточно провести касательные к середине боковых сторон пика — их пересечение дает положение вершины.

При правильной работе всех узлов спектрометра с достаточной для практики точностью должна соблю­ даться линейная зависимость между энергиями a-, ß- и у-излучений и номером канала спектрометра. Это со­ ответствие наблюдается как для сцинтилляционных, так и полупроводниковых спектрометров [19, 23, 45, 46]. Вместе с тем световой выход на единицу поглощенной энергии у-квантов в кристаллах Nal(Tl) при малых энергиях выше, чем при больших. Это приводит, на­ пример, к тому, что в спектре суммарных совпадений пики суммы оказываются смещенными в сторону боль­ ших энергий на 1—5% [19]. Для органических сцин­ тилляторов зависимость между энергией электронов и величиной импульса становится линейной, начиная со 125 кэв [20]. Для дрейфовых Ge (Li)-детекторов макси­ мальная нелинейность (1—3%) была установлена при регистрации у-излучении с энергией до 150 кэв; в обла­

37

Na2'1, Sc'16, Со60, Y8S, Cd10-’, Sb12'1 I131, Cs137, Cem, Tm17", Au198, Hg2ü3. Переход от относительной к абсолютной фотоэффективности обычно осуществляется с помощью Sc46, Со60, Y88, Ru103, Cs137, Се141, Hg203.

Характеристика излучения изотопов, рекомендуемых для калибровки спектрометров, даны в работах [11, 12, 20,51—58].

ОПРЕДЕЛЕНИЕ ФОТОЭФФЕКТИВНОСТИ И ЭФФЕКТИВНОСТИ

Для вычисления фотоэффектпвности кристалла не­ обходимо знать площадь пика полного поглощения 5ф(Е/,) и число первичных квантов, падающих на кри­ сталл. 5ф(£/,) с достаточной степенью точности опре­ деляется из спектрограмм рабочих эталонов. Число же квантов, попадающих в чувствительный объем детек­ тора из проб, в особенности сложной геометрической формы, в большинстве случаев неизвестно и с трудом поддается расчету. Однако при радиоизотопном анализе это не имеет особого значения, поскольку вероятность поглощения и комптоновского рассеяния у-кваитов с энергией Eh одна и та же для проб и для близких к ним по вещественному составу рабочих эталонов. Поэтому для удобства расчетов за величину фотоэффективности системы кристалл — источник излучения 8ф(Е/() в этом случае принимают отношение площади пика полного поглощения с энергией Eh (имп/мин) к числу первичных у-квантов, которые могли бы испускаться в 1 мин источ­ ником, если бы в нем не было поглощения и рассеяния у-квантов (квант/мин). Функциональную зависимость величины фотоэффективности от энергии у-квантов Е/t легко получить, если известны абсолютные активности рабочих эталонов /-изотопов (А.) с разными энергиями у-излучений, по соотношению:

где ним — квантовый выход у-линии с энергией Eh для /-изотопа.

Фотоэффектнвность спектрометра можно также опре­ делить, зная общую эффективность еПбЩ(£л) и фоточасть P(Ek) при регистрации у-квантов с энергией Eh:

39

Величина фоточастп определяется пз калибровочных измерений моноэнергетических препаратов:

нием на спектрограмме; S!8o— площадь под пиком об­ ратного рассеяния у-квантов.

Рис. 1.11. Отношение L числа рентгенов­ ских квантов иода, вылетающих из кристал­ ла Nal(Ti), к числу у-кваитов, падающих на кристалл:

1 — расчетная кривая, у-кванты падают перпенди­ кулярно поверхности кристалла бесконечной про­ тяженности [19]; 2 — экспериментальная кривая для коллимированного к центру пучка у-квантов, кристалл размером 2.5X2,5 см [54].

При определении S,\,(Eh) для расчета фотоэффектив­ ности следует вводить поправки на пик вылета рентге­ новских квантов иода и суммарные эффекты при реги­ страции у-излучения радиоизотопов с каскадной схемой распада [19, 20].

На рис. 1.11 приведено [20, 54] отношение числа рентгеновских квантов мода, вылетающих из кристалла Nal(Tl), к числу у-квантов, падающих на кристалл для

40