Планирование эксперимента в химической технологии

жение по градиенту при поиске области оптимума будет самым эф­ фективным, если значимы все линейные коэффициенты регрессии. Поэтому наиболее эффективное решение в рассматриваемом слу­ чае — расширение интервалов варьирования у незначимых факто­ ров и повторение эксперимента. Если и при этом коэффициенты регрессии будут незначимыми, следует увеличить число параллель­ ных опытов. Нельзя отбрасывать факторы с незначимыми коэф­ фициентами регрессии, не использовав всех возможностей для выяв­ ления их значимости.

Существует еще одна возможность получения значимости линей­ ных коэффициентов — достройка плана эксперимента до реплики меньшей дробности или до полного факторного эксперимента (см. гл. III, § 4).

Оценивая процесс получения значимых коэффициентов регрес­ сии при адекватной линейной модели, можно отметить, что основ­ ным управляющим воздействием является расширение интервалов варьирования факторов или увеличение числа параллельных опы­ тов. Однако, вопреки теории, в инженерной практике иногда ведут поиск области оптимума только по значимым коэффициентам ре­ грессии, рассчитывая получить некоторое оптимальное значение переменной состояния и уже в этой оптимальной точке поставить еще один эксперимент, соответственно изменив интервалы варьи­ рования. Иногда это приводит к успеху.

Линейная модель неадекватна, т. е. хотя бы один эффект взаимо­ действия. оказался значимым; сумма при квадратичных членах

также значима — ^ > tT\ не выполняется условие:

Fv < FT.

Решения, которые здесь принимают, едины для моделей как со значимыми линейными коэффициентами, так и с незначимыми. При неадекватной линейной модели центр эксперимента (нулевая точка) переносится в экспериментальную точку с наилучшим зна­ чением переменной состояния, а интервалы варьирования умень­ шаются пропорционально абсолютной величине коэффициентов регрессии. Этим самым уменьшается кривизна поверхности отклика в точке эксперимента, что должно привести к адекватной линей­ ной модели.

Если и при этом модель неадекватна, то, очевидно, «нулевая точка» эксперимента попала в область оптимума, которая, как будет показано ниже, описывается полиномом второго порядка. Однако такая ситуация встречается редко, поэтому рекомендуется оценить вклад эффектов взаимодействия и квадратичных членов в суммарную дисперсию и, если в статистическом смысле он невелик, то дви­ гаться в область оптимума и при неадекватной модели.

Рассмотренные выше ситуации изображены на схеме рис. 12. В схему включена также цепь корректирующих воздействий при оценке воспроизводимости опытов.

Рис. 12. Ситуации принятия решений по результатам обработки планов ПФЭ и ДФЭ.

Движение в область оптимума осуществляется с помощью мето­ дов оптимизации, среди которых в планировании эксперимента ши­ роко используется метод крутого восхождения. Этот метод оптими­ зации и другие вынесены в гл. V. Там же рассмотрены условия при­ нятия решений, когда целью является поиск области оптимума.

Пример И. Рассмотрим пример принятия решений по резуль­ татам обработки данных плана эксперимента процесса получения фармацевтического препарата (карбометоксисульфанилгуанидина) — табл. 38.

В качестве факторов были выбраны: Хг — отношение раствори­ теля к основному веществу, г/л; Х г — температура реакционной массы, °С; Х3 — время реакции, мин.

Таблица 88. Матрица планирования и результаты эксперимента

Названия ХА х , Х3

Переменная состояния — выход продукта в процентах. Получены следующие результаты:

Следовательно, линейная модель неадекватна; незначим b12, остальные коэффициенты значимы.

Принятие решений. Корректным решением в сложившейся си­ туации является изменение интервалов варьирования факторов и повторение эксперимента. Уменьшение интервалов варьирования по факторам х2 и х3, по-видимому, приведет к уменьшению не толь­ ко коэффициентов Ь1 и Ь2, но и к уменьшению Ь13, Ь23, Ь123, может быть даже до уровня их незначимости. Резонно будет также пере­ нести центр плана в условия опытов 1 или 8 . Предлагаемое решение требует постановки еще 8 опытов.

Можно,* конечно, перейти к поиску области оптимума по неадек­ ватной модели, поскольку повторение эксперимента в данном слу­ чае нежелательно из-за существенных затрат. Кроме того, вклад \ линейных эффектов в уравнение регрессии значительно превышает \вклад взаимодействий факторов, тем более, что линейные эффекты не смешаны со взаимодействиями. И хотя решение поиска оптиму­ ма по неадекватной модели является с математической точки зре­ ния некорректным, риск на практике часто оправдывается (см. при­

мер 1 , гл. V).

Таблица 40. Матрица планирования и результаты эксперимента

Н а и м е н о в а н и я x t Хш х 3

ацетилацетона и сульгина поддерживать постоянными, а температуру — не включать в план эксперимента. Поэтому оставили толь­ ко три фактора.

Опыты проводились на лабораторной установке, состоящей из стеклянной конической колбы емкостью 250 мл, снабженной метал­ лической якорной мешалкой и обратным холодильником. Колба нагревалась на электрической бане, заполненной вазелиновым мас­ лом. Предварительные исследования позволили выбрать уровни факторов и интервалы варьирования (табл. 40).

Для получения математической модели процесса предполагается реализовать план типа 2 3 (табл. 40). Требуется найти коэффициенты модели и провести ее статистический анализ.

3.[21, с. 64]. Рассматривалась оптимизация прочности сцепле­

ных были выбраны: Х х — начальная плотность тока, а/дм2, Х 2 — кислотность электролита, pH, Х3 — выдержка образца без тона, с.

Прочность сцепления измеряли по методу отрыва. Поверхность к покрытию.для всех образцов подготавливалась одинаково: ее обез­ жиривали венской известью, подвергали анодному травлению в хлоридном электролите (3 мин при Da = 20 а/дм2) и анодной обработ­ ке в 30%-ном растворе H2S04 (30—40 с при £)а = 60 ч- 80 а!дм2).

симости от состава железоникелевых покрытий. К основным фак­

сахарина, г/л. Переменной состояния является содержание никеля в осадках — у (%)• Предполагается для получения интерполяцион­ ного уравнения, сбывающего переменные, реализовать план ПФЭ типа 24 с тремя параллельными опытами (табл. 42).

Необходимо рассчитать коэффициенты уравнения и провести

ниобия Варьиро0аЛись факторы: Х3 — концентрация серной кис­ лоты, г/л, и Х / Концентрация сульфита аммония, г/л. Перемен­ ной состояния о6ьектг являлась степень извлечения пентоксида

ниобия в органическую фазу — у (%). Использовался план ПФЭ типа 22 с тремя опытами в центре плана (табл. 43). Найти уравне­ ние регрессии и проанализировать его.

6. [46, с. 296]. Ставилась задача получения математической модели для изучения реакции гидрогенолиза индивидуальных серо­ органических соединений. Исследовался процесс гидродесульфура­

Предлагается план ДФЭ типа 25""2 с генерирующими соотноше­ ниями

Х4 = Х{Х2Хз, х5 = — х2х3.

План эксперимента и его реализация приведены в табл. 44. Рассчитать определяющий контраст и систему смешивания оце­

нок. Найти математическую модель процесса и провести ее стати­ стический -анализ.

7. [3, с. 231]. Проводилось исследование с целью составления математической модели ящичного экстрактора. В качестве факторов

Таблица 44. Матрица планирования и результаты эксперимента

были выбраны: Хг — диаметр турбинки, мм\ Х 2— скорость вра­

в табл. 45. Использовалась четверть-реплика от полного факторно­ го эксперимента 26.

Найти линейную модель процесса и проверить ее адекватность. При неадекватности модели ввести члены с взаимодействием фак­

торов. Известно, что si = 0,39.

8. [38, с. 5]. Исследовался процесс получения фосфита натрия при обработке фосфитсодержащего шлама раствором карбоната нат­ рия. Опыты проводили на лабораторной установке. Были выбраны следующие факторы: Хг — температура процесса, °С; Х 2 — содер­ жание карбоната натрия в процентах от стехиометрического коли­ чества; Х3 — время контакта, мин\ Х4 — соотношение жидкой и твердой фаз.

Переменными состояния являлись степень перехода фосфита натрия в раствор (уг) и содержание С02 в растворе.

Ошибку опыта рассчитывали по четырем параллельным опытам

типа 24-1 с генерирующим отношением х4 = хгх2- Получить уравнения регрессии и принять решение.

Г л а в а IV. ОСНОВНОЙ ЭКСПЕРИМЕНТ, ПЛАНЫ ВТОРОГО ПОРЯДКА

После достижения области оптимума перед исследова­ телем встает задача детального изучения поверхности отклика. Описать область оптимума линейным уравнением регрессии не уда­ ется из-за крутизны гиперплоскостей факторного пространства и значимости эффектов взаимодействия факторов и квадратичных эффектов. Поэтому область оптимума описывается полиномами более высоких порядков, среди которых самые распространенные уравнения второго порядка:

Построить планы, по которым можно получить модель в виде уравнения (107) с помощью ранее рассмотренных приемов не уда­

ется, так как условие ортогональности в столбцах х1 не выполняется

(сумма элементов будет всегда равна N, а не нулю). Также тре­ буется большее число опытов и др.

Для получения математической модели области оптимума в ви­ де уравнения (107) используются специальные планы, два из ко­ торых будут рассмотрены ниже.

§ 1. Факторный эксперимент второго порядка, общие положения

В связи с изменением подхода к построению планов второго порядка следует пересмотреть ранее изложенные представ­ ления о числе уровней факторов, центре плана и критериях опти­ мальности применяемых планов, ввести новые определения и по­ ложения.

Выбор числа уровней. При использовании математической моде­ ли в виде полинома второго порядка двумя уровнями варьирования факторов ограничиться нельзя. Естественно предложить планы на

трех уровнях — типа Зп Если число факторов больше четырех, полный факторный эксперимент на трех уровнях становится неэко­

тезы об адекватности не требуется.

Бокс и Уилсон (1951 г.) показали, что, дополнив двухуровне­ вый план ПФЭ определенными точками факторного пространства,

можно получить план с меньшим числом опытов, чем план типа З'г

«звездных» точек и нулевых точек. Из формулы (108) легко убедить­ ся, что предлагаемые планы экономич­ нее планов на трех уровнях. Так, для

N = 81 у планов З4.

Большим преимуществом планов Бок­ са и Уилсона является то, что их можно

получать из планов 2" Для построения

используется центр плана 2", линейная модель по которому при поиске области оптимума оказалось неадекватной. Все проведенные эксперименты остаются, а план дополняется некоторым количест­ вом специально подобранных, «звезд­ ных» точек. Отметим, что дробная реп-