Ядерное топливо т

Влияние температуры и объемного содержания UO2 на прочность композиции UO2–коррозионно-стойкая сталь, полученной методом совместного выдавливания, показано на рис. 34.27, который показывает уменьшение влияния содержания UO2 на прочность композиции с ростом температуры. Повышение плотности приводит к почти линейному возрастанию прочности при растяжении (рис. 34.28).

Рис. 34.28. Влияние плотности на прочность пластин дисперсного топлива 30 % UO2–коррозионно- стойкая сталь:

1, 2 – пределы прочности и текучести при комнатной температуре; 3 – предел прочности при 870 °С

Модуль упругости композиции UO2–коррозионно-стойкая сталь почти линейно убывает с увеличением объемного содержания диоксида урана (рис. 34.29).

Рис. 34.29. Отношение модулей Е (дисперсной композиции)

к E (матрицы) в зависимости

от содержания UO2

Механические свойства топливных композиций и их радиационную стойкость можно улучшить путем применения частиц топлива сферической формы. При этом улучшается структура композиции, уменьшается анизотропия свойств вдоль и поперек прокатки, а также увеличивается пластичность. Термическая обработка (отжиг) несколько снижает предел прочности и повышает относительное удлинение композиции. ДЯТ UO2–коррозионно- стойкая сталь со сферическими частицами топлива (28 % UO2) применяется в дисперсных твэлах реактора СМ-2.

521

Линейное расширение композиций UO2–коррозионно-стойкая сталь практически не зависит от концентрации UО2. В то же время ее теплопроводность уменьшается при повышении содержания диоксида урана (рис. 34.30). При малом содержании UO2 изменение теплопроводности дисперсной комопзиции с ростом температуры подобно тому, какое имеет место в коррозионно-стойкой стали. С увеличением концентрации UО2 зависимость теплопроводности от

температуры изменяется и становится подобной той, которая имеет место для UO2.

Рис. 34.30. Зависимость коэффициента теплопроводности от температуры для композиции UО2– коррозионно-стойкая сталь c различным объемным содержанием UO2

Влияние размера частиц UО2 на твердость дисперсной композиции, содержащей до 25 % UО2, до и после облучения, а также при последующем отжиге показано на рис. 34.31. Приведенные на нем данные хорошо согласуются с соображениями, высказанными ранее относительно выхода продуктов деления из топлива в матрицу. Твердость композиции с наименьшим размером частиц (7–11 мкм) растет в большей степени как после облучения, так и после отжига облученных образцов дисперсной композиции до 400 °C. Это обстоятельство обусловлено, очевидно, более высокой степенью выхода продуктов деления при этих процессах из мелких частиц в матрицу. После отжига при более высоких температурах твердость падает вследствие перераспределения продуктов деления и образования их скоплений, а также благодаря выходу ГПД из матрицы. Последнее обстоятельство подтверждается данными, согласно которым отжиг облученной дисперсной композиции UO2– коррозионно-стойкая сталь при 1260 °С в течение 4 ч приводит к выделению до 90 % ГПД.

522

При температурах и выгораниях, лежащих выше этой полосы, возможно повреждение твэлов, а при температурах и выгораниях, лежащих ниже ее, твэлы сохраняют целостность и способность удерживать продукты деления. В области, которая изображена в виде заштрихованной полосы, предсказать поведение твэлов затруднительно. Из рис. 34.32 следует, что увеличение температуры и повышение объемной доли топлива снижают радиационную стойкость и уменьшают допустимую глубину выгорания.

Металлографическое исследование облученных до выгорания 52 ат.% пластинчатых твэлов с композицией UO2–коррозионно- стойкая сталь с температурой поверхности 700 °С показало следующее. Во время облучения происходит доспекание частиц UO2, исчезают трещины и округляются их углы; частицы UO2 уменьшаются в размерах и отслаиваются от матрицы. Последний эффект наиболее сильно выражен в образцах, в которых наблюдалась пористость в частицах UO2 и вокруг них. Сравнение микроструктур образцов композиций до облучения (рис. 34.33) и после него (рис. 34.34) показывает характерный пример спекания, которое претерпевают частицы UO2 во время облучения.

Во всех образцах в процессе облучения в частицах UO2 происходило образование сферических пор вместо первоначальных, имевших неправильную форму. Размеры пор возрастали с увеличением выгорания или температуры облучения, что наглядно иллю-

524

стрируется сравнением рис. 34.34 и 34.35. На рис. 34.35 приведено более сильное распухание частиц UO2 в образце, температура поверхности которого была выше температуры образца, показанного на рис. 34.34, и превышала 1000 °С.

Рис. 34.35. Нетравленый образец дисперсной композиции 25 % UO2–коррозионно-стойкая сталь, облученная до выгорания 14 %

при температуре 1100–1700 °С (×500)

Рис. 34.36. Частица UO2 в твэле, облученном до выгорания 9 %. Сдерживающее влияние матрицы отсутствовало вследствие разлома твэла (×250).

Шлиф травлен

Рис. 34.37. Частицы UO2, в твэле, облученном до выгорания 9 %.

В процессе выгорания сохранилось постоянное сдерживающее влияние матрицы (×500). Шлиф не травлен

525

Матрица сдерживает распухание, но при высоких температурах и давлениях oна деформируется путем пластического течения. На рис. 34.36 и 34.37 показаны частицы UO2, распухание которых соответственно не ограничивалось и ограничивалось матрицей.

Большое различие в размерах пор показывает важную роль матрицы в сдерживании распухания частиц UO2. Рис. 34.38 иллюстрирует способность частиц UО2 во время облучения при высоких температурах к пластическому течению к поверхностям разрушения (трещинам, разрывам).

Рис. 34.38. Пластическое течение частицы UO2 по направлению

к разорванной поверхности (×250). Шлиф травлен

Рис. 34.39. Растрескивание матрицы вследствие высокого давления ГПД

при нагреве до 900 °С (×100). Шлиф не травлен

Отжиг облученных твэлов с сердечником UО2–коррозионно- стойкая сталь при 900 °С в течение 200 ч приводит к возникновению вокруг частиц UO2 многочисленных трещин (рис. 34.39). Это обусловлено тем, что отжиг создает значительное давление ГПД в местах их скопления (твэлы облучались при температурах ниже 900 °С), вызывающее растрескивание матрицы из стали.

526

Эксперименты по облучению твэлов с сердечниками из композиции UO2–коррозионно-стойкая сталь, содержащих специально созданные повреждения, показали хорошую способность этой дисперсной композиции удерживать продукты деления, когда она находится в контакте с жидкометаллическим теплоносителем (Na−K).

Возможными путями улучшения радиационной стабильности твэлов с дисперсной композицией UO2–коррозионно-стойкая сталь являются: использование частиц UO2 сферической формы, увеличение толщины активного слоя твэла и размеров частиц топлива до допустимых пределов, совершенствование технологических процессов производства дисперсных твэлов, т.е. отсутствие строчности и создание равномерного распределения топливных частиц в матрице. Необходимо, чтобы частицы UO2 имели высокую прочность для предотвращения их разрушения при технологических операциях и остаточную пористость для аккумуляции газообразных продуктов деления. Матрица дисперсной композиции должна быть прочной и пластичной, чтобы противостоять напряжениям, обусловленным распуханием частиц топлива и давлением ГПД. Важным требованием является также то, чтобы технология изготовления твэлов предотвращала разрушение частиц топлива.

Влияние технологии на величину допустимого выгорания показано на рис. 34.40. Кривая 1 получена для улучшенных композиций, состоящих из частиц UO2 сферической формы и матрицы с повышенными механическими свойствами, кривая 3 – для композиций с пониженными механическими свойствами, а кривая 2 – для композиций, полученных по стандартной технологии. Допустимое выгорание для композиций с упорядоченным расположением частиц, имеющих сферическую форму, значительно выше (в ~2 раза). Разработанные технологические методы позволяют создавать композиции с объемным содержанием UO2 от 30 до 50 %, допустимое выгорание которых при температурах до 625 °С может достигать 10 %.

Влияние различных видов технологии на радиационную стабильность дисперсных композиций можно проиллюстрировать на следующих примерах. В образцах (U,Pu)O2–коррозионно-стойкая сталь, полученных ковкой, частицы керамики распухали, а там, где произошло повреждение оболочки, в матрице появлялись поры, и наблюдался значительный выход газов.

527

Рис. 34.40. Зависимость допустимого выгорания для композиции UO2 или РuO2–коррозионно-стойкая сталь от температуры при содержании

делящейся фазы 30 % (обогащение составляет 90 % 235U):

1 – улучшенная композиция; 2 – композиция получена по стандартной технологии; 3 – композиция с пониженными механическими свойствами

Вобразцах, полученных прокаткой, матрица была непроницаема для газов, но она хрупко растрескивалась, если распухание частиц не компенсировалось имевшейся в них пористостью. При этом допустимое выгорание зависело от равномерности распределения частиц топлива в матрице.

Вслучае, когда сердечники твэлов в стержневой формы получали из спеченных таблеток из композиции (U,Pu)O2–коррозионно- стойкая сталь, а между ними и оболочками твэлов находился слой гелия, распухание практически отсутствовало, выход газов был незначителен (~40 %) и происходил из частиц топлива на поверхности сердечников, пористость которых в большинстве случаев была открытая и составляла ~15 %. Выгорание топлива в твэлах прохо-

дило при температурах 605–630 °С и достигало 5,8÷16,2 %. Некоторые характеристики реакторов, использующих дисперс-

ные твэлы с композицией UO2–коррозионно-стойкая сталь, приведены в табл. 34.12.

34.6.4. ДЯТ с матрицей из никеля

Из возможных дисперсных композиций с никелевой матрицей практическое применение нашла только дисперсия UO2−Ni, которая используется в советском высокопоточном реакторе СМ-2, работающем на промежуточных нейтронах. Никель1 имеет высокое сечение захвата тепловых нейтронов (4,6 · 10−24 см2), однако использование нейтронов промежуточных энергий позволяет улучшить баланс нейтронов в активной зоне реактора.

1 Физическое материаловедение.– М.: НИЯУ МИФИ, 2012, Т. 6. П. 26.1.

528

Никель совместим с диоксидом урана вплоть до 1400 °С, когда между ними начинается медленное взаимодействие. Структура дисперсных сердечников необлученных пластинчатых твэлов, полученных прокаткой, содержит большое количество вытянутых зерен UO2, которые расположены цепочками параллельно оболочке. Мелкие зерна чаще имеют сферическую форму, а крупные зерна не монолитны и состоят из более мелких. Переходной слой между матрицей и оболочкой отсутствует.

Длительный опыт эксплуатации дисперсных твэлов реактора СМ-2 показал, что они обладают высокой размерной и структурной стабильностью. Так, при выгорании 30 % уменьшение плотности дисперсной композиции UО2-Ni составило 15,2 %, а дисперсного твэла в целом – 6,6 %. При больших выгораниях распухание дисперсной композиции описывается выражением (34.15).

При выгорании 30 % заметные изменения структуры отсутствовали, однако микротвердость оболочки увеличилась более чем в два раза и составила 3750 МПа по сравнению с 1830 МПа до облучения. На основании данных по ступенчатому изотермическому отжигу облученных образцов установлено, что изменения их плотности и пористости начинаются при 300 °С.

Структурный анализ отожженных образцов показал наличие трещин и отсутствие существенных изменений структуры зерна UO2. Некоторые характеристики реактора СМ-2 и дисперсных твэлов с композицией UO2-Ni представлены в табл. 34.13.

Таблица 34.13

Характеристики реактора СМ-2 с дисперсной топливной композицией UO2-Ni

530