Ядерное топливо т

Алюминий наиболее устойчив в контакте с топливной фазой UAl4. Однако стремление к повышению концентрации делящегося изотопа (235U) при сохранении или даже уменьшении объемной доли топливной фазы привело к разработке и применению в дисперсных композициях с алюминиевой матрицей более плотных соединений урана UAl2, UA13, UО2, U3О8, UN и некоторых других, совместимость которых с матрицей не всегда является удовлетворительной.

Дисперсные композиции UAlx-Al. Диаграмма состояния системы U-A1 показана на pиc. 34.12. Она содержит три интерметаллидных соединения UAl2, UAl3, и UAl4, некоторые сведения о которых приведены в табл. 34.6. Из всех интерметаллидов урана с алюминием наиболее высокой плотностью обладает UAl2, а наиболее низкой – UAl4. Теоретическая плотность последнего заметно превышает экспериментальное значение, что, по-видимому, обусловлено дефектной структурой соединения, в котором ряд узлов решетки не заполнен атомами урана.

Рис. 34.12. Диаграмма состояния системы Al−U

Дисперсные композиции с матрицей из алюминия и соединениями UAl2, UAl3 и UAl4 в качестве делящейся фазы получают методами порошковой металлургии, а также плавки и литья.

501

Порошковая металлургия, являясь более сложным методом, позволяет получать дисперсные композиции более высокого качества. Топливная фаза изготавливается путем плавки в индукционных печах в графитовых тиглях шихты, состоящей из порошков урана и алюминия в соотношениях, соответствующих составам этих интерметаллидов. Наилучшими литейными свойствами и обрабатываемостью обладает соединение UAl3. Для производства ДЯТ слитки интерметаллидoв измельчают в шаровой мельнице и полученный таким образом порошок смешивают с порошком алюминия. Затем смесь уплотняют прессованием, выдавливанием или прокаткой и спекают. При этом следует иметь в виду, что порошок UAl2 пирофорен и обращение с ним требует осторожности. Для предотвращения взаимодействия UAl2 и UAl3 с алюминием при технологических операциях и в процессе выгорания топлива поверхность частиц порошков этих интерметаллидов подвергается нитрированию.

При использовании плавки и литья для стабилизации порошка UAl3, который при взаимодействии с алюминиевой матрицей может перейти в UAl4, в расплав вводят легирующие добавки, такие, как кремний (в количестве от 1 до 3 %). Он образует с ураном соединение U3Si, которое, в свою очередь, образует с UAl3 устойчивый твердый раствор U(Al, Si)3, подавляя, таким образом, перитектическую реакцию образования UAl4. Аналогично действуют добавки Zr, Sn, Zn, Pd и некоторых других металлов, вводимых в

примерно таких же количествах.

502

Среди композиций UAlх-Al предпочтение обычно отдается композиции UAl4-Al. Это обусловлено высокой термодинамической стабильностью интерметаллида UAl4 в контакте с алюминием и его сплавами, а также лучшей радиационной стойкостью UAl4 под действием облучения. Иногда в эти композиции вводят выгорающие добавки в виде бора или его карбида.

Все интерметаллиды типа UAlх имеют по сравнению с алюминием более высокую твердость и низкую пластичность. Поэтому увеличение концентрации делящейся фазы в алюминиевой матрице повышает прочностные свойства и снижает пластичность последней. В литых сплавах с увеличением содержания урана от 16 до 45 % происходит повышение твердости на 50 %, пределов текучести и прочности от 59 до 86 и от 91 до 137 MПa соответственно, сопровождающееся уменьшением относительного удлинения от 4 до 1 %. Горячая пластическая деформация благоприятно влияет на механические свойства сплавов, увеличивая их пластичность, твердость и прочность.

Повышение концентрации урана в сплавах U−Al снижает коэффициент линейного расширения (рис. 34.13) и уменьшает его зависимость от температуры.

В случае нестабильных композиций UAlх−Al, получаемых методами порошковой металлургии, влияние на их свойства может оказывать перитектическая реакция UAl3 + Al → UAl4 и полнота ее протекания. Установлено, например, что в случае реакции UAl2 + + Al → UAl4 предел прочности дисперсной композиции при растяжении уменьшается с увеличением концентрации диспергированной фазы (рис. 34.14).

Изменение модуля упругости этой композиции в зависимости от объемной доли диспергированного ядерного топлива хорошо описывается выражением (34.12) при коэффициенте Пуассона алюминия 0,34.

Дисперсное ядерное топливо UAlх−Al имеет высокую радиационную стойкость. Так, при выгорании 70 % и температуре поверхности пластинчатых твэлов от 63 до 230 °С, приготовленных методами порошковой металлургии и состоящих из частиц UAl3 со слоем UAl4 в местах контактов частиц с алюминием, уменьшение плотности сердечников было менее 3 %.

503

При выгораниях свыше 40 % и более высоких температурах происходит значительное увеличение объема. Композиция UAl2−Al распухает с несколько более высокой скоростью, чем композиция UAl3−Al с тем же содержанием урана.

На границе раздела делящаяся фаза–матрица при облучении происходит физико-химическое взаимодействие, причем слои различных фаз располагаются в следующем порядке: UAl3−U1−хAl4 для композиции UAl3−Al и UAl2−UAl3−U1−хAl4 для UAl2−Al.

Отжиг облученных пластинчатых твэлов продолжительностью в 1 ч в интервале 200–500 °C при последовательном повышении температуры на 100 °С приводит к тому, что твэлы с композицией UAl3−Al распухают больше, чем с UAl2−Al, если облучение проводится при низкой температуре (рис. 34.17). Твэлы с сердечником

Рис. 34.17. Экспериментальная зависимость распухания облученных пластинчатых твэлов при послерадиационном отжиге от выгорания

итемпературы облучения (обозначения те же, что и на рис. 34.16)

А− облучение при 70 °С; Б − облучение при 150−180 °С

506

UAl3−Al, облученные при высокой температуре, имели после отжига более низкое распухание, а твэлы с сердечником UAl2−Al практически такое же, т.е. при послерадиационном отжиге обе композиции вели себя почти одинаково. Облученная при высокой температуре композиция UAl3−Al оказалась более устойчивой к образованию пузырьков.

Отмечена большая способность интерметаллида UAl4 удерживать газообразные продукты деления и более высокая стабильность твэлов при его использовании в качестве делящейся фазы в дисперсной композиции с алюминиевой матрицей, чем соединений U3O8 и UС.

Некоторые данные об использовании дисперсного топлива и условиях его эксплуатации в ядерных реакторах представлены в табл. 34.7.

Дисперсные композиции U−Al−Me (Me = Si, Zr, Sn). Введение в сплавы системы U−Al легирующих добавок, например кремния, циркония или олова, подавляющих перитектическую реакцию образования соединения UAl4, позволяет увеличить их пластичность, так как образование UAl3 вместо UAl4 дает возможность

снизить объемное содержание интерметаллида при сохранении той же концентрации урана в дисперсной композиции. Некоторые данные о влиянии легирования на механические свойства сплавов U- Al приведены в табл. 34.8 и на рис. 34.18. Из табл. 34.8 видно, что введение в сплав Al – 35 % U олова, циркония и кремния приводит к аномальному повышению прочности литых сплавов, в то время как пластичность в литом и выдавленном состояниях имеет близкие значения.

507

Стойкость композиций U−Al−Me (Ме = Si, Zr, Sn) при облучении является высокой. Радиационные испытания при больших выгораниях топлива (до 60,9 %) пластинчатых образцов с дисперсной композицией 48 % U – 49 % Al – 3 % Si, имевших 45 °С на поверхности и 80 °С в центре, показали лишь небольшое увеличение размеров (до 2,8 % по толщине и до 0,2 % по ширине образцов), вы-

509

рого возрастает с облучением, причем стабилизирующее влияние кремния на UAl3 в процессе облучения уменьшается.

Композиции U−Al−Si могут быть использованы в твэлах, когда требуется высокая загрузка делящимся материалом. Примером практического применения этой композиции является французский

исследовательский водо-водяной реактор MINERVE с дисперсным ядерным топливом 45 % U – 52 % Al – 3 % Si, обогащенным по 235U

до 20 %, в алюминиевой оболочке. В ТВС собрано 12 изогнутых пластинчатых твэлов с размерами 625,5×76,1×1,78 мм. Максимальная плотность потока по быстрым нейтронам составляет 2 · 107 нейтр./(см2 · с) и столько же по тепловым.

Дисперсная композиция UO2-Al. При равном содержании делящейся фазы дисперсии UО2−Al содержат большее количество делящегося изотопа по сравнению с дисперсиями UAlх−Al вследствие более высокой плотности. Они получаются методами порошковой металлургии и их прочностные свойства сильно зависят от размеров частиц исходных порошков. Порошки UО2 должны иметь размер частиц от 75 до 150 мкм, а алюминия – менее 60 мкм. При использовании порошка диоксида урана с мелкими частицами (~l мкм) при прокатке происходит растрескивание изделий, в то время как применение крупных частиц позволяет проводить объемные обжатия без дефектов до 30 %.

Влияние концентрации UO2 на механические свойства дисперсной композиции UO2-Al показано на рис. 34.20. С увеличением концентрации UО2 несколько возрастает предел текучести, но сильно снижаются пластичность и предел прочности, причем пластичность падает практически до нуля при содержании UO2 свыше 40 %.

При выгорании топлива пластичность композиции UO2−Al быстро снижается в результате повреждения матрицы продуктами деления (рис. 34.21) Сопротивление разрыву возрастает, причем оно уменьшается при повышении содержания делящейся фазы в композиции. Кроме того, композиции UO2−Al менее прочны, чем композиции U−Al. Увеличение прочности твэла с сердечником из композиции UO2−Al пропорционально повышению твердости материала оболочки (рис. 34.22).

510