Добавил:
okley
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз:
Предмет:
Файл:Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс) / 178_Физическое материаловедение_7 том
.pdf
471
пределения в матрице. Важное значение имеют такие факторы, как
толщина неповрежденной осколками деления перемычки матрицы
между частицами топлива, среднее содержание продуктов деления
в зонах повреждения, окружающих каждую частицу топлива, и их
концентрация на единицу объема всей матрицы.
Сведения о длине пробега продуктов деления в некоторых топ-
ливных и конструкционных материалах приведены в табл. 34.1.
Атомы продуктов деления, проникающие в матрицу, оказывают на
нее двоякое воздействие, величина которого зависит от глубины
выгорания топлива. С одной стороны, они вызывают радиационное
повреждение кристаллической структуры матрицы, а с другой –
изменяют ее состав.
Таблица 34.1
Длина пробега осколков деления в некоторых топливных
и конструкционных материалах
Материал Средний свободный пробег
линейный, мкм массовый, мг/см
2
U
UO
2
Zr
Fe
Al
Аустенитная сталь
6,8
9,4
9,1
6,7
13,7
6,6
12,6
10,0
5,8
5,2
3,7
6,6
Вступая в физико-химическое взаимодействие с матричными
материалами, продукты деления вносят заметный дополнительный
вклад в изменение свойств матрицы в зонах радиационного повре-
ждения, расположенных вокруг частиц топлива. Поэтому для мак-
симального сохранения первоначальных свойств матрицы необхо-
дима непрерывность ее неповрежденной продуктами деления ча-
сти. Это требование выполняется в случае отсутствия касания или
перекрытия зон радиационного повреждения матрицы.
Следует также отметить, что чем больше объемная доля непо-
врежденной продуктами деления матрицы, тем в большей степени
будут сохраняться ее исходные свойства, выбираемые таким обра-
зом, чтобы обеспечить высокую радиационную стабильность дис-
персных топливных композиций. Исходя из этих соображений,
оценивают роль и значение некоторых характеристик ДЯТ.
472
34.1.1. Идеальная структура ДЯТ
Рассмотрим гипотетическое дисперсное ядерное топливо, кото-
рое состоит из сферических однородных топливных частиц, распо-
ложенных в матрице по схеме гранецентрированного куба. Пред-
положим также, что диффузия продуктов деления в матрице отсут-
ствует. В этом случае каждая частица топлива окружена сфериче-
ской зоной поврежденной продуктами деления части матрицы, ши-
рина которой равна длине пробега осколка деления в матрице
(pис. 34.2,a). Тогда расстояние между частицами d будет равно:
d = d' + 2λ
m
(34.1)
где d
′
– расстояние между внешними границами зон радиационного
повреждения, а λ
m
– длина пробега осколка деления в матрице.
Рис. 34.2. Идеальная структура дисперсного ядерного топлива и ее изменения при
уменьшении диаметра частиц топлива (D) или увеличении их объемной доли:
а – исходная дисперсная система; б – объемная доля частиц как в исходной
системе, но частицы имеют меньший размер; в – размер частиц как в исходной
системе, но их объемная доля больше
Для рассматриваемой идеальной структуры существует следу-
ющая связь между d, диаметром топливной частицы D и объемной
долей топливной фазы V
f
:
473
d = D · [(0,74/V
f
)
1/3
– 1], (34.2)
которая справедлива при V
f
≤ 0,74. Проведенные с помощью выра-
жения (34.2) расчеты для различных значений D при V
f
= 0,2 пред-
ставлены в табл. 34.2, из которой следует, что при размерах частиц,
приближающихся к 20 мкм, происходит касание (рис. 34.2,б) или
перекрытие зон радиационного повреждения, т.е. нарушается тре-
бование непрерывности неповрежденной осколками деления части
матрицы.
При сохранении размеров частиц
топлива как и в исходной системе ка-
сание или перекрытие зон радиацион-
ного повреждения происходит при
увеличении объемной доли топлива
(рис. 34.2,в). В случае же снижения
объемной доли топлива размеры ча-
стиц, при которых происходит касание
зон радиационного повреждения,
уменьшаются. Это хорошо видно на
рис. 34.3, где точки пересе-
чения горизонтальной
пунктирной линии, прове-
денной при d = 2λ
m
, с лини-
ями, характеризующими
зависимость d = f (D) при
различных значениях V
f
,
определяют критический
размер частиц, при котором
поврежденные области мат-
рицы приходят в соприкос-
новение.
Уменьшение диаметра
топливной частицы увели-
чивает также количество
продуктов деления, проникающих в матрицу. Если диаметр части-
цы меньше средней длины свободного пробега продуктов деления в
топливе, то все они будут ее покидать. Чем больше частица, тем
больше осколков деления будет оставаться в ней. Доля вылетевших
Рис. 34.3. Зависимость расстояния
между частицами от их диаметра
для композиций с различным
содержанием топливной фазы
Таблица 34.2
Зависимость расстояния
между частицами d
от их диаметра D
для объемной доли 0,2
D , мкм d , мкм
180
90
20
98
49
11
474
из топливной частицы продуктов деления Р(а) выражается уравне-
нием
P(a) = 3/4(2λ
f
/D) – 1/16(2λ
f
/D)
3
, (34.3)
где λ
f
– длина пробега продукта деления в частице. Уравнение
(34.3) справедливо при D ≥ λ
f
. Суммарная доля осколков деления,
вышедших из области непосредственно под поверхностью частицы
P(f), связана с Р(a) соотношением
P(f) = Р(a)/[1 – (1 – 2λ
f
/D)]. (34.4)
На рис. 34.4 представлены
зависимости Р(a) и Р(f) от
безразмерной величины
D/2λ
f
, из которых следует,
что по мере увеличения диа-
метра топливных частиц до-
ля продуктов деления, поки-
дающих частицы, уменьша-
ется почти линейно. В то же
время доля продуктов деле-
ния, выходящих из поверх-
ностного слоя частиц, внача-
ле снижается быстро, а затем
слабо изменяется с ростом
диаметра последних.
Объемная доля матрицы
V
m
, которая не повреждается
продуктами деления, зависит
от объемной доли частиц
топлива V
f
и связана с ней
следующим выражением:
3
1
11 1
1/2λ
f
m
fm
V
V
VD
=− + −
−
. (34.5)
Для различных значений V
f
эта зависимость представлена в гра-
фическом виде на рис. 34.5, из которого следует, что объемная доля
матрицы, которая остается неповрежденной продуктами деления,
увеличивается с ростом размера частиц, с уменьшением их объем-
Рис. 34.4. Влияние размера топливной
частицы на долю осколков деления,
вылетевших из частиц: 1 – из зоны
шириной λ
f
(длина пробега осколков
деления в частице) около поверхности
P
(
f
); 2
–
из всей частицы
Р
(a)
475
ной доли и с уменьшением длины пробега осколков деления в мат-
рице.
При разработке дисперсного топлива на параметры, определяе-
мые соотношениями (34.3)–(34.5), накладываются качественные
ограничения. Например, если выход из частиц топлива составляет
10 % образующихся продуктов деления (Р(а) = 0,1), то согласно
рис. 34.4 для частиц диоксида урана отношение D/2λ
f
равно 8,5, а
диаметр самих частиц должен составлять 140 мкм.
Рис. 34.5. Взаимосвязь размера частиц и объемной доли матрицы,
не поврежденной продуктами деления V
m
(-○- – линия, соответствующая
касанию зон радиационного повреждения матрицы)
В реально применяемых дисперсных композициях размер ча-
стиц топлива лежит в интервале от 50 до 200 мкм. Используя вы-
ражение (34.5), можно найти, что при диаметре частиц топлива
200 мкм и их объемном содержании 20, 50 и 70 % объем неповре-
жденной части матрицы будет составлять соответственно 90, 60 и
10 %. Такое резкое снижение последней характеристики требует
внимательного подхода к выбору объемного содержания топлив-
ных частиц в дисперсном топливе. Оно, очевидно, зависит от раз-
мера частиц и не должно существенно превышать 50 %, чтобы из-
бежать значительных повреждений матрицы, вызываемых оскол-
ками деления.
Весьма важным параметром ДЯТ, характеризующим степень
радиационного повреждения кристаллической структуры матрицы
в окрестностях топливных частиц, интенсивность физико-химиче-
476
ского взаимодействия матрицы с продуктами деления, а также воз-
можность образования газовых пузырьков, является распределение
продуктов деления как в частицах топлива, так и в прилегающих к
ним зонах радиационного повреждения матрицы. Схематично вли-
яние диаметра топливных частиц и расстояния между ними на рас-
пределение продуктов деления представлено на рис. 34.6.
С уменьшением размеров частиц все большая доля продуктов де-
ления покидает их (рис. 34.6,а). По мере уменьшения расстояния
между частицами происходит перекрытие зон радиационного по-
вреждения матрицы и выравнивание концентрации продуктов де-
ления по ее объему. Возможный характер этих процессов для ча-
стиц различных размеров, находящихся на разном расстоянии друг
от друга, показан на рис. 34.6,б и в.
Рис. 34.6. Схема распределения концентраций продуктов деления в дисперсной
топливной системе: в отдельной топливной частице разного диаметра (а);
в двух соседних топливных частицах одинакового диаметра
и в промежутке между ними в зависимости от размера частиц
и расстояния между ними (б и в)
477
Суммируя аналитическое рассмотрение идеальной структуры
дисперсной композиции, можно сделать следующие выводы отно-
сительно структуры радиационно-стойкого ДЯТ:
1) размер частиц топлива должен быть больше удвоенной вели-
чины пробега продукта деления в топливном материале;
2) расстояние между частицами топлива должно превышать
удвоенную ширину зоны радиационного повреждения матрицы;
3) частицы топлива должны быть равномерно распределены в
матрице;
4) частицы топлива должны иметь форму, максимально при-
ближающуюся к сферической, чтобы свести к минимуму поверх-
ность контакта частиц топлива и матрицы, и уменьшить тем самым
объем поврежденной продуктами деления части последней;
5) объемная доля частиц топлива должна выбираться в соответ-
ствии с их размерами и объемом той доли матрицы, которая по-
вреждается продуктами деления.
34.1.2. Реальная структура ДЯТ
Существующая технология не позволяет производить ДЯТ с
идеальной структурой. Это обусловлено сложностью получения
однородных сферических топливных частиц заданного диаметра и
трудностью их равномерного распределения в матрице. Поэтому
реальная структура дисперсных композиций существенно отлича-
ется от идеальной. Она обычно состоит из топливных частиц не-
правильной формы и различных размеров, которые с разной степе-
нью однородности распределены в матрице. Нежелательные изме-
нения в структуру также вносят обработка давлением и термообра-
ботка, применяемые при производстве дисперсного топлива и твэ-
лов, которые в ряде случаев вызывают физико-химическое взаимо-
действие топливных частиц с матрицей, появление в структуре
строчности, заключающейся в сращивании, раскалывании и
удлинении топливных частиц (рис. 34.7), отслоении их от матрицы
и т.д.
Отклонение реальной структуры от идеальной ухудшает радиа-
ционную стойкость ДЯТ и особенно его сопротивление газовому
распуханию. Однако, если топливо выгорает при сравнительно
478
низких температурах,
когда газовое распу-
хание отсутствует, то
характер структуры
не оказывает реша-
ющего влияния на
стабильность топли-
ва, которая опреде-
ляется только «твер-
дым» распуханием,
величина которого
сравнительно неве-
лика и мало зависит
от формы, размера и
равномерности распределения топливных частиц. Если же топливо
выгорает при температурах, при которых имеет место газовое рас-
пухание и возможно образование газовых пузырьков, то характер
структуры приобретает весьма важное значение. В этом случае при
малых размерах топливных частиц (~ нескольких микрометров),
когда практически все продукты деления будут переходить в мат-
рицу, газовое распухание будет определяться главным образом ее
свойствами: прочностью, сопротивлением ползучести, скоростью
диффузионных процессов и т.д. При увеличении размеров топлив-
ных частиц доля продуктов деления, которые задерживаются в них,
будет возрастать, снижая тем самым распухание. Однако неодно-
родность в распределении частиц топлива, наличие строчности и
крупных конгломератов будут уменьшать этот эффект и увеличи-
вать распухание.
При использовании достаточно крупных частиц топлива с це-
лью снижения выхода продуктов деления в матрицу градиент тем-
пературы между их центром и краями может оказаться достаточно
большим и привести к растрескиванию частиц, вследствие чего
выход ГПД в матрицу повысится. Поэтому к выбору размеров ча-
стиц топлива надо подходить очень осторожно, учитывая размеры
дисперсного топлива в твэле, допустимый выход продуктов деле-
ния в матрицу, технологию производства твэлов, их энергонапря-
женность и среднюю рабочую температуру, глубину выгорания
топлива.
Рис. 34.7. Распределение частиц UО
2
в сердечнике
твэла (аустенитная сталь – UО
2
), прокатанного
при 1150 °С с обжатием 90 % и при комнаткой
температуре с обжатием 25 %
479
Длительный опыт эксплуатации дисперсных твэлов свидетель-
ствует о том, что по мере повышения энергонапряженности, сред-
ней рабочей температуры и глубины выгорания структура дис-
персного топлива должна все более приближаться к идеальной.
В сравнительно редких случаях, когда твэл работает при высо-
ких температурах и переменных температурных режимах, вызыва-
ющих значительные термические напряжения, в процессе выгора-
ния топлива может происходить перестройка структуры, заключа-
ющаяся в сегрегации топливных частиц в результате их переноса
через матрицу.
Это явление, наиболее вероятной причиной которого является
локальный перегрев, приводит к значительному перераспределе-
нию температурного поля, что вызывает разгерметизацию твэла
уже на начальной стадии его работы.
34.2. Свойства материалов матрицы и топлива
Выбор компонентов топливной дисперсной композиции являет-
ся сложной задачей, решение которой требует всестороннего рас-
смотрения многих факторов, определяющих ресурс работы твэла.
Некоторые из них относятся к типу реактора, температурному ре-
жиму его активной зоны, виду теплоносителя, спектру энергий
нейтронов и т.д. Другие непосредственно связаны со свойствами
материалов матрицы и топлива. Ряд важнейших свойств, а именно
высокая радиационная и коррозионная стойкость, хорошие тепло-
проводность и механические характеристики в широком интервале
температур, совместимость, технологичность, низкая стоимость и
некоторые другие, должны быть присущи обоим компонентам дис-
персной композиции. В то же время материалы матрицы и топлива
имеют многие индивидуальные особенности, обусловленные их
различным функциональным назначением.
34.2.1. Материалы матриц
Объемная доля материалов матрицы в дисперсных композициях
доходит до 80 % и более. Поэтому одним из важнейших свойств
матрицы является низкое сечение захвата тепловых нейтронов, что
позволяет обеспечить необходимый запас реактивности реактора
480
при минимально возможном обогащении топлива делящимся изо-
топом. Малые сечения захвата нейтронов имеют лишь немногие
конструкционные материалы. Среди металлов это, в первую оче-
редь, бериллий, магний, алюминий и цирконий. Они широко ис-
пользуются в дисперсных композициях за исключением бериллия,
который принадлежит к редким и дорогим металлам, имеет низкую
технологичность, а под облучением охрупчивается и распухает.
Реже применяются конструкционные материалы с более высо-
кими сечениями захвата тепловых нейтронов: коррозионно-стойкая
сталь, никель, вольфрам, хром, молибден и некоторые другие. В
высокотемпературных газоохлаждаемых реакторах на тепловых
нейтронах в качестве материала матрицы используется графит, ко-
торый обладает самым низким сечением захвата тепловых нейтро-
нов среди конструкционных материалов. Интерес представляют
также некоторые виды оксидной керамики на основе металлов с
малым сечением захвата тепловых нейтронов, а также термо- и ра-
диационностойкие органические материалы.
Температура плавления материала матрицы определяет макси-
мально допустимый уровень кратковременного подъема темпера-
туры активной зоны реактора и поведение последней в аварийных
ситуациях. Аллотропические превращения, которые сопровожда-
ются объемными изменениями, являются причиной значительных
напряжений в дисперсных композициях. Они недопустимы при
рабочих температурах активной зоны, а также в температурных
интервалах, в которых происходит ее разогрев и охлаждение. Рабо-
чая температура должна быть на 100–150 °С ниже температуры
фазового превращения.
Значения коэффициентов термического расширения материалов
матрицы наряду с величинами теплопроводности и модуля упруго-
сти характеризуют уровень термических напряжений в матрице и
оболочке дисперсного твэла. Материалы матрицы и оболочки твэла
с хорошей теплопроводностью обеспечивают эффективную пере-
дачу тепла от частиц топлива к теплоносителю. Их целесообразно
использовать в дисперсных твэлах с высокой энергонапряженно-
стью. Высокая теплоемкость матричных материалов позволяет по-
лучать минимально возможные скорости нарастания температуры
твэлов и активной зоны как при изменениях режимов работы реак-
тора, так и при аварийных ситуациях.
Соседние файлы в папке Курсовой проект 5 кафедра (спецы 4 курс)