- •Глава 1
- •1.2 Характеристики ядерного распада
- •1.2.1 Процессы ядерного распада. Общие сведения
- •1.2.2 Альфа-распад
- •1.2.3 Бета-распад
- •1.3 Образование рентгеновского излучения
- •1.3.1 Модель атома Бора
- •1.3.2 Процессы образования рентгеновского излучения
- •1.4.1 Типичные спектры
- •1.4.2 Основные характеристики гамма-излучения, используемые для анализа ядерных материалов
- •1.4.3 Гамма-излучение продуктов деления
- •1.4.4 Радиационный фон
- •1.5.1 Тормозное излучение
- •Глава 2
- •2.1 Введение
- •2.2 Экспоненциальное ослабление
- •2.2.1 Основной закон ослабления гамма-излучения
- •2.2.2 Массовый коэффициент ослабления
- •2.3 Процессы взаимодействия
- •2.3.1 Фотоэлектрическое поглощение
- •2.3.2 Комптоновское рассеяние
- •2.3.3 Образование пар
- •2.3.4 Полный массовый коэффициент ослабления
- •2.4 Фильтры
- •2.5 Защита
- •Глава 3
- •3.1 Введение
- •3.2 Типы детекторов
- •3.2.1 Газонаполненные детекторы
- •3.2.2 Сцинтилляционные детекторы
- •3.2.3 Твердотельные детекторы
- •3.3 Характеристики регистрируемых спектров
- •3.3.1 Общий отклик детектора
- •3.3.2 Спектральные характеристики
- •3.3.3 Разрешение детектора
- •3.3.4 Эффективность детектора
- •3.4 Выбор детектора
- •Глава 4
- •4.1 Введение
- •4.2 Выбор детектора
- •4.3 Высоковольтные источники напряжения смещения
- •4.4 Предусилитель
- •4.5 Усилитель
- •4.5.1 Схема "полюс-ноль"
- •4.5.2 Цепь восстановления базового уровня
- •4.5.3 Цепь режекции наложений
- •4.5.4 Усовершенствование схемы усилителей
- •4.6 Одноканальный анализатор
- •4.8 Многоканальный анализатор
- •4.8.1 Аналого-цифровой преобразователь
- •4.8.2 Стабилизаторы спектра
- •4.8.3 Память многоканального анализатора, дисплей и анализ данных
- •4.9 Вспомогательное электронное оборудование
- •4.10 Заключительные замечания
- •Глава 5
- •5.1 Энергетическая градуировка и определение положения пика
- •5.1.1 Введение
- •5.1.2 Линейная энергетическая градуировка
- •5.1.3 Определение положения пика (центроиды)
- •5.1.4 Визуальное определение положения пика
- •5.1.5 Графическое определение положения пика
- •5.1.6 Определение положения пика методом первых моментов
- •5.1.7 Определение положения пика с помощью метода пяти каналов
- •5.1.8 Определение положения пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.1.9 Определение положения пика с использованием подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.1.10 Определение положения пика с помощью сложных программ подгонки спектра
- •5.2 Измерения разрешения детектора
- •5.2.1 Введение
- •5.2.3 Графическое определение ширины пика
- •5.2.4 Определение ширины пика с помощью аналитической интерполяции
- •5.2.5 Определение ширины пика с помощью метода вторых моментов
- •5.2.6 Определение ширины пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.2.7 Определение ширины пика с помощью подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.3 Определение площади пика полного поглощения
- •5.3.1 Введение
- •5.3.2 Выбор рассматриваемых областей
- •5.3.3 Вычитание линейного комптоновского фона
- •5.3.4 Вычитание сглаженной ступеньки комптоновского фона
- •5.3.5 Вычитание комптоновского фона при использовании единственной рассматриваемой области фона
- •5.3.6 Вычитание комптоновского фона с помощью процедуры двух стандартных образцов
- •5.3.7 Использование сумм числа отсчетов в рассматриваемых областях для измерения площадей пиков
- •5.3.8 Использование простых подгонок функцией Гаусса для измерения площади пика
- •5.3.9 Использование известных параметров формы для измерения площадей пиков в мультиплетах
- •5.3.10 Использование сложных вычислительных программ для измерения площади пика
- •5.4.1 Введение
- •5.4.2 Зависимость просчетов от входной загрузки
- •5.4.3 Пропускная способность спектрометрических систем
- •5.4.4 Методы введения поправок. Общие замечания
- •5.4.6 Введение поправок на мертвое время и наложения импульсов с помощью генератора импульсов
- •5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
- •5.5 Эффекты закона обратного квадрата
- •5.6 Измерения эффективности детектора
- •5.6.1 Абсолютная эффективность регистрации пика полного поглощения
- •5.6.2 Собственная эффективность регистрации пика полного поглощения энергии
- •5.6.3 Относительная эффективность
- •5.6.5 Эффективность в зависимости от энергии и положения
- •Глава 6
- •6.1 Введение
- •6.2 Процедуры
- •6.2.1 Предварительные замечания
- •6.2.2 Общее описание процедуры анализа
- •6.2.3 Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
- •6.2.4 Методы определения линейного коэффициента ослабления образца
- •6.3 Формальное определение коэффициента поправки на самоослабление
- •6.3.1 Общее определение
- •6.3.2 Удобные типовые формы образцов
- •6.4 Основные параметры коэффициента поправки на самоослабление
- •6.5 Аналитические зависимости для коэффициента поправки на самоослабление в дальней геометрии
- •6.5.1 Образцы в форме пластины
- •6.5.2 Цилиндрические образцы
- •6.5.3 Образцы сферической формы
- •6.6 Численные расчеты для ближней геометрии
- •6.6.1 Общие положения
- •6.6.2 Одномерная модель
- •6.6.3 Двухмерная модель
- •6.6.4 Трехмерная модель
- •6.6.5 Приближенные формулы и интерполяция
- •6.6.6 Влияние абсолютной и относительной погрешностей при расчете коэффициента поправки на самоослабление
- •6.6.7 Точность определения коэффициента поправки на самоослабление и полной скорректированной скорости счета
- •6.9 Примеры анализа
- •6.9.2 Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения
- •6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии
- •6.9.5 Сегментное сканирование с поправкой на пропускание излучения
- •7.3.2 Двухкомпонентная задача (уран и материал матрицы)
- •7.4 Методики анализа по отношению пиков
- •7.6 Измерения обогащения по нейтронному излучению
- •7.7 Поправки на ослабление в стенках контейнера
- •7.7.1 Прямое измерение толщины стенки
- •7.8.1 Измерение концентрации
- •7.8.2 Соотношение компонентов в смешанном оксидном топливе
- •8.2 Основные сведения
- •8.2.1 Характеристики распада изотопов плутония
- •8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
- •8.2.3 Определение концентрации изотопа 242Pu
- •8.2.4 Спектральная интерференция
- •8.2.5 Практическое применение измерений изотопного состава плутония
- •8.3 Спектральные области, используемые для изотопных измерений
- •8.3.1 Область энергии 40 кэВ
- •8.3.2 Область энергии 100 кэВ
- •8.3.3 Область энергии 125 кэВ
- •8.3.4 Область энергии 148 кэВ
- •8.3.5 Область энергии 160 кэВ
- •8.3.6 Область энергии 208 кэВ
- •8.3.7 Область энергии 332 кэВ
- •8.3.8 Область энергии 375 кэВ
- •8.3.9 Область энергии 640 кэВ
- •8.4 Основы измерений
- •8.4.1 Измерение изотопных отношений
- •8.4.2 Измерение абсолютной массы изотопа
- •8.4.3 Изотопная корреляция 242Pu
- •8.5 Получение данных
- •8.5.1 Электроника
- •8.5.2 Детекторы
- •8.5.3 Фильтры
- •8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор
- •8.5.5 Время измерения
- •8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области
- •8.6.2 Подгонка пика
- •8.6.3 Анализ по функции соответствия
- •8.7 Приборное оснащение
- •8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд
- •8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория
- •8.7.3 Установка Маундской лаборатории
- •8.7.5 Обзор погрешностей измерений
- •Глава 9
- •9.1 Введение
- •9.2 Моноэнергетическая плотнометрия
- •9.2.1 Измерение концентрации и толщины
- •9.2.2 Точность измерений
- •9.3 Многоэнергетическая плотнометрия
- •9.3.1 Анализ двухэнергетического случая
- •9.3.2 Точность измерения
- •9.3.3 Распространение на случай большего числа значений энергий
- •9.4 Плотнометрия по краю поглощения
- •9.4.1 Описание методики измерений
- •9.4.2 Точность измерения
- •9.4.3 Чувствительность измерения
- •9.4.4 Эффекты матрицы
- •9.4.5 Выбор методики измерений
- •9.4.6 Источники излучения
- •9.5 Моноэнергетические плотномеры
- •9.6 Двухэнергетические плотномеры
- •9.7 Плотномеры по краю поглощения
- •Глава 10
- •10.1 Введение
- •10.2 Теория
- •10.2.1 Образование рентгеновского излучения
- •10.2.2 Выход флюоресценции
- •10.2.3 Пропускание фотонов
- •10.2.4 Геометрия измерений
- •10.3 Типы источников
- •10.4 Поправка на ослабление в образце
- •10.4.1 Эффекты ослабления в образце
- •10.4.2 Основное уравнение анализа
- •10.4.3 Методы поправки на ослабление
- •10.5 Области применения и аппаратура
- •Глава 11
- •11.1 Введение
- •11.2 Спонтанное и вынужденное деление ядер
- •11.3 Нейтроны и гамма-кванты деления
- •11.5 Нейтроны других ядерных реакций
- •11.6 Изотопные нейтронные источники
- •11.7 Выводы
- •Глава 12
- •12.1 Введение
- •12.2 Микроскопические взаимодействия
- •12.2.1 Понятие сечения взаимодействия
- •12.2.2 Соотношение энергия-скорость для нейтронов
- •12.2.3 Типы взаимодействий
- •12.2.4 Зависимость сечения взаимодействия от энергии
- •12.3 Макроскопические взаимодействия
- •12.3.1 Макроскопические сечения
- •12.3.2 Длина свободного пробега и скорость реакции
- •12.4 Эффекты замедления в большом объеме вещества
- •12.5 Эффекты размножения в массивных образцах вещества
- •12.6 Защита от нейтронов
- •12.7 Методы расчета переноса нейтронов
- •12.7.1 Метод Монте-Карло
- •12.7.2 Метод дискретных ординат
- •Глава 13
- •13.1 Механизмы регистрации нейтронов
- •13.2 Основные свойства газонаполненных детекторов
- •13.4 Газонаполненные детекторы
- •13.4.3 Камеры деления
- •13.4.4 Детекторы с покрытием из 10B
- •13.5 Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы
- •13.5.1 Введение
- •13.5.3 Дискриминация по форме импульса
- •13.6 Другие типы детекторов нейтронов
- •13.7 Измерение энергетических спектров нейтронов
- •13.7.1 Введение
- •13.7.2 Методы измерений
- •Глава 14
- •14.1 Введение
- •14.1.1 Теория регистрации полного потока нейтронов
- •14.1.2 Сравнение методов регистрации полного потока нейтронов и нейтронных совпадений
- •14.2 Источники образования первичных нейтронов
- •14.2.1 Соединения плутония
- •14.2.2 Соединения урана
- •14.2.3 Примеси
- •14.2.4 Эффекты влияния энергетического спектра нейтронов
- •14.2.5 Эффекты тонкой мишени
- •14.3 Перенос нейтронов в образце
- •14.3.1 Умножение нейтронов утечки
- •14.3.2 Спектр нейтронов утечки
- •14.4 Эффективность регистрации нейтронов
- •14.4.1 Расположение гелиевых счетчиков в замедлителе
- •14.4.2 Конструкция замедлителя
- •14.4.3 Влияние энергетического спектра нейтронов
272 |
Х. Смит, мл. и Ф. Руссо |
выбора энергий фотонов. Первый, если используются две значительно отличающиеся энергии, то различия в наклоне кривой зависимости от E для компонентов с высоким Z и низким Z являются достаточными, чтобы провести различие между ними. Второй, если для более тяжелого компонента (с более высоким Z) выбрать близлежащие энергии фотонов, находящиеся на обеих сторонах края поглощения, то окажется, что энергетическая зависимость для массового коэффициента ослабления материала с более высоким Z будет иметь противоположный наклон по отношению к коэффициенту ослабления компонента с низким Z, что делает два компонента легко различимыми. Такой подход наиболее перспективен для анализа ядерных материалов в матрицах с низкой плотностью или для анализа двухкомпонентных ядерных материалов.
9.3.2 Точность измерения
Основным источником случайной неопределенности измерения является статистическая дисперсия результатов измерений коэффициента пропускания. Выражение для относительной погрешности концентрации каждого компонента имеет следующий вид:
σ(ρ1 ) |
|
|
|
|
|
|
σ(T1 ) |
2 |
|
|
σ(T2 ) |
2 |
1/2 |
|
|
|||||||
|
1 |
|
|
2 |
|
|
|
1 |
|
|
|
|
||||||||||
|
|
= |
|
|
|
2 |
|
|
|
|
|
+ 2 |
|
|
|
|
, |
|
||||
ρ1 |
12 lnT2 − 22 lnT1 |
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||||
|
|
|
|
|
T1 |
|
|
|
|
T2 |
|
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
σ(ρ2 ) |
|
|
|
|
|
|
|
σ(T1) |
2 |
|
|
σ(T2 ) |
2 |
1/2 |
|
|
||||||
|
1 |
|
|
2 |
|
|
1 |
|
|
|
|
|||||||||||
|
|
= |
|
|
|
1 |
|
|
|
|
|
+ 1 |
|
|
|
|
|
. |
(9.10) |
|||
ρ2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
|
|
12 lnT1 − 11 lnT2 |
|
|
T1 |
|
|
|
T2 |
|
|
|
|
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Отметим, что поскольку результат анализа изменяется обратно пропорционально толщине образца (см. уравнение (9.8)), то толщина образца x должна быть очень хорошо известна или оставаться постоянной в пределах небольшого допуска.
9.3.3Распространение на случай большего числа значений энергий
Âпринципе, методика многоэнергетической плотнометрии может быть расширена до трех или более значений энергий с целью измерения трех или большего числа компонентов образца. На практике такое расширение методики ухудшает чувствительность измерения для некоторых компонентов образца, поскольку чрезвычайно трудно выбрать энергии гамма-квантов, которые могут представлять различные энергетические зависимости поглощения каждого компонента. Поэтому многоэнергетическая плотнометрия редко выходит за рамки двухэнергетического варианта.
9.4 ПЛОТНОМЕТРИЯ ПО КРАЮ ПОГЛОЩЕНИЯ
Плотнометрия по краю поглощения представляет собой частный случай применения двухэнергетической плотнометрии. Энергии фотонов при каждом измерении коэффициентов пропускания выбираются как можно ближе по значению и
Глава 9. Плотнометрия |
273 |
одновременно на противоположных сторонах края кривой поглощения в энергетической зависимости массового коэффициента ослабления для неизвестного материала [1]. В неразрушающем анализе ядерных материалов используются как K-, так и LIII-края поглощения (см. раздел 9.7 по специальным применениям). На рис. 9.3 показаны коэффициенты ослабления для плутония, урана и некоторых материалов с низким Z, включая K- и L-края для тяжелых элементо в.
Плотнометрия по краю поглощения включает измерение коэффициента пропускания хорошо коллимированного пучка фотонов через материал образца. Коллимация определяет геометрию измерений, а также снижает интерференцию от излучения, испускаемого материалом образца. Поскольку коллимация выделяет только небольшую часть объема образца, он должен быть очень однородным для того, чтобы анализ был представительным для всего объема материала. Поэтому методика плотнометрии по краю поглощения чаще всего применяется для анализа растворов, хотя используется и для анализа тверды х веществ [2-4].
Ðèñ. 9.3. Энергетическая зависимость массовых коэффициентов осла бления фотонов для урана, плутония и некоторых материалов с низким Z. Следует отметить разрывы кривой поглощения (края поглощения) для урана и плутони я в энергетических диапазонах от 17 до 20 кэВ (L-êðàé) è îò 115 äî 122 êýÂ (K-êðàé)
274 |
Х. Смит, мл. и Ф. Руссо |
9.4.1 Описание методики измерений
Рассмотрим типичный случай ядерного материала — компонента с высоким Z в матрице (растворителе) с низким Z. На рис. 9.4 приведены коэффициенты ослабления и энергии измерения выше (U) и ниже (L) края поглощения. (В обсуждении основной упор делается на измерения по K-краю, однако, этот анализ аналогичен анализу по L-краю). Нижний индекс s относится к измеряемому элементу, а индексы M и m относятся к элементам матрицы с высоким и низким Z, соответственно. Величины скачков коэффициентов поглощения Δµ и рассматриваемые энергии краев поглощения даны в табл. 9.1.
Ðèñ. 9.4. Увеличенное схематическое изображение массового коэффи циента ослабления в виде функции энергии фотонов. Показаны кривые для материа ла образцаS)( , предположительно тяжелого элемента, компонента матрицы (M), являющегося тяжелым элементом, и компонента матрицы (m), являющегося легким элементом
Глава 9. Плотнометрия |
275 |
Таблица 9.1 — Энергии краев поглощения и скачки кривой поглощения для отдельных компонентов ЯМ
Характеристика |
Óðàí |
Плутоний |
||
|
|
|
|
|
E(K) |
115,6 |
êýÂ |
121,8 |
êýÂ |
E(LIII) |
17,2 |
êýÂ |
18,0 |
êýÂ |
Δµ(K) |
3,7 |
ñì2/ã |
3,4 |
ñì2/ã |
Δµ(LIII) |
55,0 |
ñì2/ã |
52,0 |
ñì2/ã |
|
|
|
|
|
Уравнение (9.11) дает коэффициент пропускания фотонов через раствор при двух энергиях измерения EU è EL:
lnTL = −(µLs ρs + µLmρm )x, lnTU = −(µUs ρs + µUmρm)x .
Решением для концентрации измеряемого элемента являетс я:
|
1 |
|
|
TL |
|
|
|
ρs = |
|
ln |
|
+ ρm |
Δµm , |
||
|
|
T |
|||||
|
Δµx |
|
|
Δµ |
|||
|
|
|
|
U |
|
|
|
ãäå Δµ = µUs |
− µLs |
> 0, |
|
|
Δµm = µLm − µUm > 0 .
(9.11)
(9.12)
(9.13)
Второй член в уравнении (9.12) выражает вклад от матрицы растворителя. Поскольку коэффициенты пропускания измеряются относительно пустого контейнера для образца, коэффициент пропускания самого контейнера для образца не влияет на уравнение (9.12). Отметим схожесть уравнения (9.12) с одноэнергетическим случаем (уравнение (9.3)), при замене µ на Δµ.
Поскольку член матрицы в уравнении (9.12) не зависит от концентрации ядерного материала и геометрии измерительной ячейки для образца, он может быть применен к любому измерению плотности по краю поглощения, для которого коэффициент пропускания раствора измеряется относительно пустого контейнера для образца. В идеале, если EL = EU = EK, òî Δµm = 0, и измерение является полностью нечувствительным к каким-либо эффектам матрицы. На практике, однако, два значения энергии измерения отличаются на конечную величину, поэтому может понадобиться некоторая остаточная поправка на матрицу. В случаях, когда вклад матрицы может оказаться значительным, он может быть определен эмпири- ческим путем, анализируя раствор, который содержит только материал матрицы, или этот эффект может быть рассчитан аналитически. Для дальнейшего обсуждения поправок на матрицу для плотнометрии по краю поглощения см. раздел 9.4.4.
Отношение двух коэффициентов пропускания при двух значениях энергии измерения R = TL/TU является измеряемой величиной, а Δµ и x — постоянными, которые могут быть оценены из измерений коэффициента пропускания с градуировочными стандартными образцами точно определенных концентраций. Совместно с тщательно подобранными энергиями фотонов эта методика обеспечит очень достоверный, практически независимый от матрицы анализ отдельных эле-