- •Глава 1
- •1.2 Характеристики ядерного распада
- •1.2.1 Процессы ядерного распада. Общие сведения
- •1.2.2 Альфа-распад
- •1.2.3 Бета-распад
- •1.3 Образование рентгеновского излучения
- •1.3.1 Модель атома Бора
- •1.3.2 Процессы образования рентгеновского излучения
- •1.4.1 Типичные спектры
- •1.4.2 Основные характеристики гамма-излучения, используемые для анализа ядерных материалов
- •1.4.3 Гамма-излучение продуктов деления
- •1.4.4 Радиационный фон
- •1.5.1 Тормозное излучение
- •Глава 2
- •2.1 Введение
- •2.2 Экспоненциальное ослабление
- •2.2.1 Основной закон ослабления гамма-излучения
- •2.2.2 Массовый коэффициент ослабления
- •2.3 Процессы взаимодействия
- •2.3.1 Фотоэлектрическое поглощение
- •2.3.2 Комптоновское рассеяние
- •2.3.3 Образование пар
- •2.3.4 Полный массовый коэффициент ослабления
- •2.4 Фильтры
- •2.5 Защита
- •Глава 3
- •3.1 Введение
- •3.2 Типы детекторов
- •3.2.1 Газонаполненные детекторы
- •3.2.2 Сцинтилляционные детекторы
- •3.2.3 Твердотельные детекторы
- •3.3 Характеристики регистрируемых спектров
- •3.3.1 Общий отклик детектора
- •3.3.2 Спектральные характеристики
- •3.3.3 Разрешение детектора
- •3.3.4 Эффективность детектора
- •3.4 Выбор детектора
- •Глава 4
- •4.1 Введение
- •4.2 Выбор детектора
- •4.3 Высоковольтные источники напряжения смещения
- •4.4 Предусилитель
- •4.5 Усилитель
- •4.5.1 Схема "полюс-ноль"
- •4.5.2 Цепь восстановления базового уровня
- •4.5.3 Цепь режекции наложений
- •4.5.4 Усовершенствование схемы усилителей
- •4.6 Одноканальный анализатор
- •4.8 Многоканальный анализатор
- •4.8.1 Аналого-цифровой преобразователь
- •4.8.2 Стабилизаторы спектра
- •4.8.3 Память многоканального анализатора, дисплей и анализ данных
- •4.9 Вспомогательное электронное оборудование
- •4.10 Заключительные замечания
- •Глава 5
- •5.1 Энергетическая градуировка и определение положения пика
- •5.1.1 Введение
- •5.1.2 Линейная энергетическая градуировка
- •5.1.3 Определение положения пика (центроиды)
- •5.1.4 Визуальное определение положения пика
- •5.1.5 Графическое определение положения пика
- •5.1.6 Определение положения пика методом первых моментов
- •5.1.7 Определение положения пика с помощью метода пяти каналов
- •5.1.8 Определение положения пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.1.9 Определение положения пика с использованием подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.1.10 Определение положения пика с помощью сложных программ подгонки спектра
- •5.2 Измерения разрешения детектора
- •5.2.1 Введение
- •5.2.3 Графическое определение ширины пика
- •5.2.4 Определение ширины пика с помощью аналитической интерполяции
- •5.2.5 Определение ширины пика с помощью метода вторых моментов
- •5.2.6 Определение ширины пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.2.7 Определение ширины пика с помощью подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.3 Определение площади пика полного поглощения
- •5.3.1 Введение
- •5.3.2 Выбор рассматриваемых областей
- •5.3.3 Вычитание линейного комптоновского фона
- •5.3.4 Вычитание сглаженной ступеньки комптоновского фона
- •5.3.5 Вычитание комптоновского фона при использовании единственной рассматриваемой области фона
- •5.3.6 Вычитание комптоновского фона с помощью процедуры двух стандартных образцов
- •5.3.7 Использование сумм числа отсчетов в рассматриваемых областях для измерения площадей пиков
- •5.3.8 Использование простых подгонок функцией Гаусса для измерения площади пика
- •5.3.9 Использование известных параметров формы для измерения площадей пиков в мультиплетах
- •5.3.10 Использование сложных вычислительных программ для измерения площади пика
- •5.4.1 Введение
- •5.4.2 Зависимость просчетов от входной загрузки
- •5.4.3 Пропускная способность спектрометрических систем
- •5.4.4 Методы введения поправок. Общие замечания
- •5.4.6 Введение поправок на мертвое время и наложения импульсов с помощью генератора импульсов
- •5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
- •5.5 Эффекты закона обратного квадрата
- •5.6 Измерения эффективности детектора
- •5.6.1 Абсолютная эффективность регистрации пика полного поглощения
- •5.6.2 Собственная эффективность регистрации пика полного поглощения энергии
- •5.6.3 Относительная эффективность
- •5.6.5 Эффективность в зависимости от энергии и положения
- •Глава 6
- •6.1 Введение
- •6.2 Процедуры
- •6.2.1 Предварительные замечания
- •6.2.2 Общее описание процедуры анализа
- •6.2.3 Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
- •6.2.4 Методы определения линейного коэффициента ослабления образца
- •6.3 Формальное определение коэффициента поправки на самоослабление
- •6.3.1 Общее определение
- •6.3.2 Удобные типовые формы образцов
- •6.4 Основные параметры коэффициента поправки на самоослабление
- •6.5 Аналитические зависимости для коэффициента поправки на самоослабление в дальней геометрии
- •6.5.1 Образцы в форме пластины
- •6.5.2 Цилиндрические образцы
- •6.5.3 Образцы сферической формы
- •6.6 Численные расчеты для ближней геометрии
- •6.6.1 Общие положения
- •6.6.2 Одномерная модель
- •6.6.3 Двухмерная модель
- •6.6.4 Трехмерная модель
- •6.6.5 Приближенные формулы и интерполяция
- •6.6.6 Влияние абсолютной и относительной погрешностей при расчете коэффициента поправки на самоослабление
- •6.6.7 Точность определения коэффициента поправки на самоослабление и полной скорректированной скорости счета
- •6.9 Примеры анализа
- •6.9.2 Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения
- •6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии
- •6.9.5 Сегментное сканирование с поправкой на пропускание излучения
- •7.3.2 Двухкомпонентная задача (уран и материал матрицы)
- •7.4 Методики анализа по отношению пиков
- •7.6 Измерения обогащения по нейтронному излучению
- •7.7 Поправки на ослабление в стенках контейнера
- •7.7.1 Прямое измерение толщины стенки
- •7.8.1 Измерение концентрации
- •7.8.2 Соотношение компонентов в смешанном оксидном топливе
- •8.2 Основные сведения
- •8.2.1 Характеристики распада изотопов плутония
- •8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
- •8.2.3 Определение концентрации изотопа 242Pu
- •8.2.4 Спектральная интерференция
- •8.2.5 Практическое применение измерений изотопного состава плутония
- •8.3 Спектральные области, используемые для изотопных измерений
- •8.3.1 Область энергии 40 кэВ
- •8.3.2 Область энергии 100 кэВ
- •8.3.3 Область энергии 125 кэВ
- •8.3.4 Область энергии 148 кэВ
- •8.3.5 Область энергии 160 кэВ
- •8.3.6 Область энергии 208 кэВ
- •8.3.7 Область энергии 332 кэВ
- •8.3.8 Область энергии 375 кэВ
- •8.3.9 Область энергии 640 кэВ
- •8.4 Основы измерений
- •8.4.1 Измерение изотопных отношений
- •8.4.2 Измерение абсолютной массы изотопа
- •8.4.3 Изотопная корреляция 242Pu
- •8.5 Получение данных
- •8.5.1 Электроника
- •8.5.2 Детекторы
- •8.5.3 Фильтры
- •8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор
- •8.5.5 Время измерения
- •8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области
- •8.6.2 Подгонка пика
- •8.6.3 Анализ по функции соответствия
- •8.7 Приборное оснащение
- •8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд
- •8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория
- •8.7.3 Установка Маундской лаборатории
- •8.7.5 Обзор погрешностей измерений
- •Глава 9
- •9.1 Введение
- •9.2 Моноэнергетическая плотнометрия
- •9.2.1 Измерение концентрации и толщины
- •9.2.2 Точность измерений
- •9.3 Многоэнергетическая плотнометрия
- •9.3.1 Анализ двухэнергетического случая
- •9.3.2 Точность измерения
- •9.3.3 Распространение на случай большего числа значений энергий
- •9.4 Плотнометрия по краю поглощения
- •9.4.1 Описание методики измерений
- •9.4.2 Точность измерения
- •9.4.3 Чувствительность измерения
- •9.4.4 Эффекты матрицы
- •9.4.5 Выбор методики измерений
- •9.4.6 Источники излучения
- •9.5 Моноэнергетические плотномеры
- •9.6 Двухэнергетические плотномеры
- •9.7 Плотномеры по краю поглощения
- •Глава 10
- •10.1 Введение
- •10.2 Теория
- •10.2.1 Образование рентгеновского излучения
- •10.2.2 Выход флюоресценции
- •10.2.3 Пропускание фотонов
- •10.2.4 Геометрия измерений
- •10.3 Типы источников
- •10.4 Поправка на ослабление в образце
- •10.4.1 Эффекты ослабления в образце
- •10.4.2 Основное уравнение анализа
- •10.4.3 Методы поправки на ослабление
- •10.5 Области применения и аппаратура
- •Глава 11
- •11.1 Введение
- •11.2 Спонтанное и вынужденное деление ядер
- •11.3 Нейтроны и гамма-кванты деления
- •11.5 Нейтроны других ядерных реакций
- •11.6 Изотопные нейтронные источники
- •11.7 Выводы
- •Глава 12
- •12.1 Введение
- •12.2 Микроскопические взаимодействия
- •12.2.1 Понятие сечения взаимодействия
- •12.2.2 Соотношение энергия-скорость для нейтронов
- •12.2.3 Типы взаимодействий
- •12.2.4 Зависимость сечения взаимодействия от энергии
- •12.3 Макроскопические взаимодействия
- •12.3.1 Макроскопические сечения
- •12.3.2 Длина свободного пробега и скорость реакции
- •12.4 Эффекты замедления в большом объеме вещества
- •12.5 Эффекты размножения в массивных образцах вещества
- •12.6 Защита от нейтронов
- •12.7 Методы расчета переноса нейтронов
- •12.7.1 Метод Монте-Карло
- •12.7.2 Метод дискретных ординат
- •Глава 13
- •13.1 Механизмы регистрации нейтронов
- •13.2 Основные свойства газонаполненных детекторов
- •13.4 Газонаполненные детекторы
- •13.4.3 Камеры деления
- •13.4.4 Детекторы с покрытием из 10B
- •13.5 Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы
- •13.5.1 Введение
- •13.5.3 Дискриминация по форме импульса
- •13.6 Другие типы детекторов нейтронов
- •13.7 Измерение энергетических спектров нейтронов
- •13.7.1 Введение
- •13.7.2 Методы измерений
- •Глава 14
- •14.1 Введение
- •14.1.1 Теория регистрации полного потока нейтронов
- •14.1.2 Сравнение методов регистрации полного потока нейтронов и нейтронных совпадений
- •14.2 Источники образования первичных нейтронов
- •14.2.1 Соединения плутония
- •14.2.2 Соединения урана
- •14.2.3 Примеси
- •14.2.4 Эффекты влияния энергетического спектра нейтронов
- •14.2.5 Эффекты тонкой мишени
- •14.3 Перенос нейтронов в образце
- •14.3.1 Умножение нейтронов утечки
- •14.3.2 Спектр нейтронов утечки
- •14.4 Эффективность регистрации нейтронов
- •14.4.1 Расположение гелиевых счетчиков в замедлителе
- •14.4.2 Конструкция замедлителя
- •14.4.3 Влияние энергетического спектра нейтронов
156 |
Дж. Паркер |
6.2 ПРОЦЕДУРЫ
6.2.1 Предварительные замечания
Процедуры и методы, описанные в данном разделе, более всего применимы для детекторов гамма-излучения высокого разрешения. Эти методы и поправки на ослабление могут использоваться также для измерений, проводимых с помощью детекторов низкого разрешения, но чтобы избежать чрезмерной погрешности, следует проявлять дополнительную осторожность, при этом точность результатов не будет такой же высокой, как в случае детекторов высокого разрешения.
Наиболее неприятным и важным обстоятельством при использовании гам- ма-спектрометрии является то, что скорость счета для конкретного гамма-излу- чения обычно не пропорциональна количеству нуклидов, испускающих гам- ма-излучение. Отсутствие такой пропорциональности объясняется двумя причи- нами: процессами, происходящими в электронике из-за скорости счета, которые приводят к мертвому времени и наложению импульсов, а также самоослаблением излучения в образце. Точные метода анализа гамма-излучения требуют введения точных поправок как на потери в электронике из-за скорости счета, так и на потери вследствие самоослабления излучения в образце. Поправки на потери в электронике подробно описываются в главе 5.
6.2.2 Общее описание процедуры анализа
Если исходную скорость счета умножить на соответствующие коэффициенты поправок на потери в электронике и потери вследствие самоослабления в образце, то можно записать (как в уравнении (5.55) раздела 5.4)
CR = RR × CF(RL) × CF(AT)
èëè
CR = FEIR × CF(AT) , |
(6.1) |
где CR — полная скорректированная скорость счета; RR — исходная скорость счета;
CF(RL) — коэффициент поправки на потери в электронике, связан ные со скоростью счета;
CF(AT) — коэффициент поправки на самоослабление в образце; FEIR — скорость счета в пике полного поглощения.
Если коэффициенты поправок правильно определены и рассчитаны, то CR есть скорость счета, которая наблюдалась бы, если бы не было потерь в электронике и если бы образец имел простую геометрическую форму (например, точка или линия) с пренебрежимо малым самоослаблением. Рассчитанная таким образом величина CR пропорциональна массе изотопа, испускающего исследуемое гамма-излучение. Тогда можно записать
CR = K × M , |
(6.2) |
где М — масса анализируемого изотопа, а K — градуировочная постоянная, которая определяется с помощью соответствующих стандартных образцов и учитыва-
Глава 6. Процедуры учета ослабления |
157 |
ет влияние эффективности детектора, телесных углов при измерении и скорости испускаемого гамма-излучения. CF(AT) определяется в предположении, что зна- чения CR для исследуемого и стандартного образцов совпадают, что справедливо, если исследуемый и стандартный образцы имеют одинаковую пространственную конфигурацию без самоослабления.
Вышесказанное представляет собой, по существу, общий метод пассивных измерений с использованием гамма-излучения. Отдельными шагами такого метода являются:
1)измерение исходной скорости счета;
2)определение поправки на потери в электронике (просчеты), связанные с скоростью счета;
3)определение поправки на самоослабление гамма-излучения в образце;
4)расчет полной скорректированной скорости, которая пропорциональна массе измеряемого изотопа;
5)определение постоянной пропорциональности, т.е. градуировочной постоянной путем использования соответствующих физических эталонов, при условии, что значения CR для стандартных и исследуемых образцов соответствуют идентичной неослабляющей геометрической форме, а так же идентичному положению относительно детектора.
Значения RR и CF(RL) определить точно относительно легко, и эта процедура подробно рассматривается в главе 5.
6.2.3Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
При определении значения CF(AT) основной вопрос состоит в том, какая часть гамма-излучения, испускаемого в направлении детектора, действительно достигает детектора? Если материал образца может быть охарактеризован простым линейным коэффициентом ослабления l, то в общем случае доля гамма-из- лучения, которая проходит через образец, может быть рассчитана. Для определения значения CF(AT) ключевым моментом является определение в еличины l.
Для проведения точного анализа гамма-излучения уместны следующие два требования:
λсмесь элемента, испускающего исследуемое гамма-излучение, с элементами матрицы образца достаточно равномерна и однородна по составу и плотности;
λчастицы, испускающие гамма-излучение, достаточно малы, поэтому самоослабление внутри отдельных частиц пренебрежимо мало.
Эти требования гарантируют, что линейный коэффициент ослабления имеет одно значение в достаточно большом диапазоне, поэтому его можно использовать для точного расчета доли гамма-излучения, испускаемого образцом. Все, что требуется — это то, чтобы коэффициент l можно было рассчитать или измерить. Исследуемые образцы не обязательно должны иметь один и тот же или аналогичный химический состав, что и градуировочные стандартные образцы. Не предъявляется также требований к размерам и форме стандартных образцов, хотя имеются некоторые ограничения.
158 |
Дж. Паркер |
Предположение о “достаточной” однородности образца воспринимается с трудом и затруднительно для определения. То, что представляет собой приемлемую однородность, зависит от энергии гамма-излучения, химического состава образца и требуемой точности. Некоторые типы образцов всегда удовлетворяют этому требованию, другие же — почти никогда.
Массовые коэффициенты ослабления µ (глава 2) элементов накладывают фундаментальные ограничения на размеры, форму, состав и плотность образцов, которые можно успешно анализировать с помощью методов, использующих гам- ма-излучение. На рис. 6.1 показаны массовые коэффициенты ослабления для элементов от водорода (Z = 1) до плутония (Z = 94). Представленные на рисунке данные иллюстрируют почти все возможности и ограничения пассивных методов гамма-анализа. Следует заметить, что значение µ для урана при энергии 185,7 кэВ почти в шесть раз больше, чем для плутония при энергии 413,7 кэВ. Это означает, что при анализе 235U с помощью излучения с энергией 185,7 кэВ имеются значительно более строгие ограничения по размерам образца, размерам частиц и однородности, чем при анализе 239Pu с помощью его гамма-излучения с энергией 413,7 кэВ. Ниже энергии 80 кэВ для большинства элементов значение µ быстро увеличивается, при этом проблема учета ослабления становится трудноразрешимой для всех образцов, кроме очень малых.
На рис. 6.2. приведена оценка самоослабления для некоторых образцов1 и показана доля потока гамма-излучения, выходящего нерассеянным из сферического источника в зависимости произведения µρD, где D является диаметром этой сферы. Например, для частицы UO2 с плотностью ρ=10 г/см3 и диаметром 200 мкм величина µρD 0,28. При этом около 10 % испускаемого потока гам- ма-излучения с энергией 185,7 кэВ рассеивается с некоторой потерей энергии или полностью поглощается внутри частицы.
Растворы удовлетворяют критерию точного гамма-анализа, если в них отсутствуют частицы или осадки. Чистые порошки (PuO2, UO2, U3O8 и т.д.) почти всегда удобны для анализа, также как некоторые хорошо перемешанные отходы, например, такие как зола из печей для сжигания отходов. Топливные частицы с оболочкой (микротвэлы) и стержни для высокотемпературного газоохлаждаемого ядерного реактора (HTGR) близки к удовлетворению этих требований, но полу- ченная с помощью такого анализа погрешность результатов возрастает до 5-10 %, если не введена поправка на самоослабление в ядрах частиц [5]. Небольшие коли- чества (менее 10 г) гамма-излучателей с высоким атомным номером, смешанные с органическими веществами малой плотности и низким атомным номером, могут соответствовать поставленным требованиям, если отсутствуют частицы порошка со значительным самопоглощением. Большие количества (более 100 г) порошков веществ с большими атомными номерами будут почти наверняка иметь частицы, существенно ослабляющие излучение. Наихудший случай связан с металли- ческой стружкой металлов высокой плотности с большими атомными номерами
1Âыражение для доли гамма-квантов, которые выходят нерассеянными и непоглощенными из сферы, свойства ослабления которой характеризуются величиной Х =µρD, имеет следующий вид:
|
3 |
|
|
2 |
|
2 |
|
2 |
|
F = |
|
1 |
− |
|
+ exp(−X) |
|
+ |
|
. |
2X |
X |
|
|
||||||
|
|
|
X |
|
X |
Обоснование этого выражения см. в работе [4].
Глава 6. Процедуры учета ослабления |
159 |
Ðèñ. 6.1. Полные массовые коэффициенты ослабления (без учета когер ентного рассеивания) в зависимости от энергии для девяти элементов с атомн ыми номерами Z, изменяющимися в диапазоне от 1 до 94 [3]
Z или с таблетками топлива, смешанными с матрицами низкой плотности с малым атомным номером Z. В этой ситуации результаты анализа могут быть занижены в 2-3 раза и более. Это обстоятельство заставляет быть осторожным при использовании методов гамма-анализа экранированных гетерогенных материалов с целью исключения возможной ядерной опасности.
Необходимо подчеркнуть, что степень соответствия материалов этим двум требованиям является наиболее важным фактором в определении потенциальной точности гамма-анализа. Например, практика показывает, что небольшие образцы раствора (до нескольких десятых кубического сантиметра) могут измеряться с погрешностями до нескольких десятых долей процента. Образцы равномерных, однородных порошков объемом до нескольких литров измерялись с погрешностями, приближающимися к 1 %, несмотря на существенные отличия по плотности. Для больших контейнеров с отходами (например, бочек емкостью