- •Глава 1
- •1.2 Характеристики ядерного распада
- •1.2.1 Процессы ядерного распада. Общие сведения
- •1.2.2 Альфа-распад
- •1.2.3 Бета-распад
- •1.3 Образование рентгеновского излучения
- •1.3.1 Модель атома Бора
- •1.3.2 Процессы образования рентгеновского излучения
- •1.4.1 Типичные спектры
- •1.4.2 Основные характеристики гамма-излучения, используемые для анализа ядерных материалов
- •1.4.3 Гамма-излучение продуктов деления
- •1.4.4 Радиационный фон
- •1.5.1 Тормозное излучение
- •Глава 2
- •2.1 Введение
- •2.2 Экспоненциальное ослабление
- •2.2.1 Основной закон ослабления гамма-излучения
- •2.2.2 Массовый коэффициент ослабления
- •2.3 Процессы взаимодействия
- •2.3.1 Фотоэлектрическое поглощение
- •2.3.2 Комптоновское рассеяние
- •2.3.3 Образование пар
- •2.3.4 Полный массовый коэффициент ослабления
- •2.4 Фильтры
- •2.5 Защита
- •Глава 3
- •3.1 Введение
- •3.2 Типы детекторов
- •3.2.1 Газонаполненные детекторы
- •3.2.2 Сцинтилляционные детекторы
- •3.2.3 Твердотельные детекторы
- •3.3 Характеристики регистрируемых спектров
- •3.3.1 Общий отклик детектора
- •3.3.2 Спектральные характеристики
- •3.3.3 Разрешение детектора
- •3.3.4 Эффективность детектора
- •3.4 Выбор детектора
- •Глава 4
- •4.1 Введение
- •4.2 Выбор детектора
- •4.3 Высоковольтные источники напряжения смещения
- •4.4 Предусилитель
- •4.5 Усилитель
- •4.5.1 Схема "полюс-ноль"
- •4.5.2 Цепь восстановления базового уровня
- •4.5.3 Цепь режекции наложений
- •4.5.4 Усовершенствование схемы усилителей
- •4.6 Одноканальный анализатор
- •4.8 Многоканальный анализатор
- •4.8.1 Аналого-цифровой преобразователь
- •4.8.2 Стабилизаторы спектра
- •4.8.3 Память многоканального анализатора, дисплей и анализ данных
- •4.9 Вспомогательное электронное оборудование
- •4.10 Заключительные замечания
- •Глава 5
- •5.1 Энергетическая градуировка и определение положения пика
- •5.1.1 Введение
- •5.1.2 Линейная энергетическая градуировка
- •5.1.3 Определение положения пика (центроиды)
- •5.1.4 Визуальное определение положения пика
- •5.1.5 Графическое определение положения пика
- •5.1.6 Определение положения пика методом первых моментов
- •5.1.7 Определение положения пика с помощью метода пяти каналов
- •5.1.8 Определение положения пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.1.9 Определение положения пика с использованием подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.1.10 Определение положения пика с помощью сложных программ подгонки спектра
- •5.2 Измерения разрешения детектора
- •5.2.1 Введение
- •5.2.3 Графическое определение ширины пика
- •5.2.4 Определение ширины пика с помощью аналитической интерполяции
- •5.2.5 Определение ширины пика с помощью метода вторых моментов
- •5.2.6 Определение ширины пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.2.7 Определение ширины пика с помощью подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.3 Определение площади пика полного поглощения
- •5.3.1 Введение
- •5.3.2 Выбор рассматриваемых областей
- •5.3.3 Вычитание линейного комптоновского фона
- •5.3.4 Вычитание сглаженной ступеньки комптоновского фона
- •5.3.5 Вычитание комптоновского фона при использовании единственной рассматриваемой области фона
- •5.3.6 Вычитание комптоновского фона с помощью процедуры двух стандартных образцов
- •5.3.7 Использование сумм числа отсчетов в рассматриваемых областях для измерения площадей пиков
- •5.3.8 Использование простых подгонок функцией Гаусса для измерения площади пика
- •5.3.9 Использование известных параметров формы для измерения площадей пиков в мультиплетах
- •5.3.10 Использование сложных вычислительных программ для измерения площади пика
- •5.4.1 Введение
- •5.4.2 Зависимость просчетов от входной загрузки
- •5.4.3 Пропускная способность спектрометрических систем
- •5.4.4 Методы введения поправок. Общие замечания
- •5.4.6 Введение поправок на мертвое время и наложения импульсов с помощью генератора импульсов
- •5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
- •5.5 Эффекты закона обратного квадрата
- •5.6 Измерения эффективности детектора
- •5.6.1 Абсолютная эффективность регистрации пика полного поглощения
- •5.6.2 Собственная эффективность регистрации пика полного поглощения энергии
- •5.6.3 Относительная эффективность
- •5.6.5 Эффективность в зависимости от энергии и положения
- •Глава 6
- •6.1 Введение
- •6.2 Процедуры
- •6.2.1 Предварительные замечания
- •6.2.2 Общее описание процедуры анализа
- •6.2.3 Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
- •6.2.4 Методы определения линейного коэффициента ослабления образца
- •6.3 Формальное определение коэффициента поправки на самоослабление
- •6.3.1 Общее определение
- •6.3.2 Удобные типовые формы образцов
- •6.4 Основные параметры коэффициента поправки на самоослабление
- •6.5 Аналитические зависимости для коэффициента поправки на самоослабление в дальней геометрии
- •6.5.1 Образцы в форме пластины
- •6.5.2 Цилиндрические образцы
- •6.5.3 Образцы сферической формы
- •6.6 Численные расчеты для ближней геометрии
- •6.6.1 Общие положения
- •6.6.2 Одномерная модель
- •6.6.3 Двухмерная модель
- •6.6.4 Трехмерная модель
- •6.6.5 Приближенные формулы и интерполяция
- •6.6.6 Влияние абсолютной и относительной погрешностей при расчете коэффициента поправки на самоослабление
- •6.6.7 Точность определения коэффициента поправки на самоослабление и полной скорректированной скорости счета
- •6.9 Примеры анализа
- •6.9.2 Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения
- •6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии
- •6.9.5 Сегментное сканирование с поправкой на пропускание излучения
- •7.3.2 Двухкомпонентная задача (уран и материал матрицы)
- •7.4 Методики анализа по отношению пиков
- •7.6 Измерения обогащения по нейтронному излучению
- •7.7 Поправки на ослабление в стенках контейнера
- •7.7.1 Прямое измерение толщины стенки
- •7.8.1 Измерение концентрации
- •7.8.2 Соотношение компонентов в смешанном оксидном топливе
- •8.2 Основные сведения
- •8.2.1 Характеристики распада изотопов плутония
- •8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
- •8.2.3 Определение концентрации изотопа 242Pu
- •8.2.4 Спектральная интерференция
- •8.2.5 Практическое применение измерений изотопного состава плутония
- •8.3 Спектральные области, используемые для изотопных измерений
- •8.3.1 Область энергии 40 кэВ
- •8.3.2 Область энергии 100 кэВ
- •8.3.3 Область энергии 125 кэВ
- •8.3.4 Область энергии 148 кэВ
- •8.3.5 Область энергии 160 кэВ
- •8.3.6 Область энергии 208 кэВ
- •8.3.7 Область энергии 332 кэВ
- •8.3.8 Область энергии 375 кэВ
- •8.3.9 Область энергии 640 кэВ
- •8.4 Основы измерений
- •8.4.1 Измерение изотопных отношений
- •8.4.2 Измерение абсолютной массы изотопа
- •8.4.3 Изотопная корреляция 242Pu
- •8.5 Получение данных
- •8.5.1 Электроника
- •8.5.2 Детекторы
- •8.5.3 Фильтры
- •8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор
- •8.5.5 Время измерения
- •8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области
- •8.6.2 Подгонка пика
- •8.6.3 Анализ по функции соответствия
- •8.7 Приборное оснащение
- •8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд
- •8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория
- •8.7.3 Установка Маундской лаборатории
- •8.7.5 Обзор погрешностей измерений
- •Глава 9
- •9.1 Введение
- •9.2 Моноэнергетическая плотнометрия
- •9.2.1 Измерение концентрации и толщины
- •9.2.2 Точность измерений
- •9.3 Многоэнергетическая плотнометрия
- •9.3.1 Анализ двухэнергетического случая
- •9.3.2 Точность измерения
- •9.3.3 Распространение на случай большего числа значений энергий
- •9.4 Плотнометрия по краю поглощения
- •9.4.1 Описание методики измерений
- •9.4.2 Точность измерения
- •9.4.3 Чувствительность измерения
- •9.4.4 Эффекты матрицы
- •9.4.5 Выбор методики измерений
- •9.4.6 Источники излучения
- •9.5 Моноэнергетические плотномеры
- •9.6 Двухэнергетические плотномеры
- •9.7 Плотномеры по краю поглощения
- •Глава 10
- •10.1 Введение
- •10.2 Теория
- •10.2.1 Образование рентгеновского излучения
- •10.2.2 Выход флюоресценции
- •10.2.3 Пропускание фотонов
- •10.2.4 Геометрия измерений
- •10.3 Типы источников
- •10.4 Поправка на ослабление в образце
- •10.4.1 Эффекты ослабления в образце
- •10.4.2 Основное уравнение анализа
- •10.4.3 Методы поправки на ослабление
- •10.5 Области применения и аппаратура
- •Глава 11
- •11.1 Введение
- •11.2 Спонтанное и вынужденное деление ядер
- •11.3 Нейтроны и гамма-кванты деления
- •11.5 Нейтроны других ядерных реакций
- •11.6 Изотопные нейтронные источники
- •11.7 Выводы
- •Глава 12
- •12.1 Введение
- •12.2 Микроскопические взаимодействия
- •12.2.1 Понятие сечения взаимодействия
- •12.2.2 Соотношение энергия-скорость для нейтронов
- •12.2.3 Типы взаимодействий
- •12.2.4 Зависимость сечения взаимодействия от энергии
- •12.3 Макроскопические взаимодействия
- •12.3.1 Макроскопические сечения
- •12.3.2 Длина свободного пробега и скорость реакции
- •12.4 Эффекты замедления в большом объеме вещества
- •12.5 Эффекты размножения в массивных образцах вещества
- •12.6 Защита от нейтронов
- •12.7 Методы расчета переноса нейтронов
- •12.7.1 Метод Монте-Карло
- •12.7.2 Метод дискретных ординат
- •Глава 13
- •13.1 Механизмы регистрации нейтронов
- •13.2 Основные свойства газонаполненных детекторов
- •13.4 Газонаполненные детекторы
- •13.4.3 Камеры деления
- •13.4.4 Детекторы с покрытием из 10B
- •13.5 Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы
- •13.5.1 Введение
- •13.5.3 Дискриминация по форме импульса
- •13.6 Другие типы детекторов нейтронов
- •13.7 Измерение энергетических спектров нейтронов
- •13.7.1 Введение
- •13.7.2 Методы измерений
- •Глава 14
- •14.1 Введение
- •14.1.1 Теория регистрации полного потока нейтронов
- •14.1.2 Сравнение методов регистрации полного потока нейтронов и нейтронных совпадений
- •14.2 Источники образования первичных нейтронов
- •14.2.1 Соединения плутония
- •14.2.2 Соединения урана
- •14.2.3 Примеси
- •14.2.4 Эффекты влияния энергетического спектра нейтронов
- •14.2.5 Эффекты тонкой мишени
- •14.3 Перенос нейтронов в образце
- •14.3.1 Умножение нейтронов утечки
- •14.3.2 Спектр нейтронов утечки
- •14.4 Эффективность регистрации нейтронов
- •14.4.1 Расположение гелиевых счетчиков в замедлителе
- •14.4.2 Конструкция замедлителя
- •14.4.3 Влияние энергетического спектра нейтронов
262 |
Т. Сэмпсон |
извольных образцов, поскольку ее функция соответствия анализирует область энергии 100 кэВ.
8.7.5. Обзор погрешностей измерений
Для всех рассмотренных методик на погрешности измерений в большой степени влияет анализируемый участок спектра. Наиболее высокая точность полу- чается, когда измеряются области низких энергий гамма-излучения, которые имеют высокую скорость испускания гамма-квантов. В табл. 8.21 представлены сходимости измерений, достижимые для различных областей энергии гамма-из- лучения. Погрешность измерения обычно соответствует схо димости.
Таблица 8.21 — Типовые сходимости измерения, %
Область |
Время |
|
|
Изотоп |
|
Удельная |
|
энергии, кэВ |
измерения |
238 |
239 |
240 |
241 |
Am |
мощность |
|
|
|
|||||
40 |
10 — 30 ìèí |
0,3-5 |
0,05-0,5 |
0,2-1,0 |
0,2-1,0 |
- - - |
- - - |
100 |
30 — 60 ìèí |
0,3-5 |
0,05-0,5 |
0,2-1,0 |
0,2-0,8 |
0,1-1,0 0,1-1,0 |
|
>120 |
1 — 4 ÷ * |
>1-10 |
0,1-0,5 |
1-5 |
0,3-0,8 |
0,2-10 |
0,3-2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
* Для систем с высокой скоростью счета эти сходимости могут быть реализованы за время менее 30 мин.
ЛИТЕРАТУРА
1.Francis X. Haas and Walter Strohm, "Gamma-Ray Spectrometry for Calorimetric Assay of Plutonium Fuels," IEEE Transactions on Nuclear Science NS-22, 734 (1975).
2.T. Dragnev and K. Scharf, "Nondestructive Gamma Spectrometry Measurement of 239Pu/240Pu and Pu/240Pu Ratios," International Journal of Applied Radiation and Isotopes 26, 125 (1975).
3.J. L. Parker and T. D. Reilly, "Plutonium Isotopic Determination by Gamma-Ray Spectroscopy," in "Nuclear Analysis Research and Development Program Status Report, January-April 1974," G.Robert Keepin, Ed., Los Alamos Scientific Laboratory report LA-5675-PR (1974).
4.R. Gunnink, J. B. Niday, and P. D. Siemens, "A System for Plutonium Analysis by Gamma-Ray Spectrometry. Part 1: Techniques for Analysis of Solutions," Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-51577, Part I (April 1974).
5.R. Gunnink, "A Simulation Study of Plutonium Gamma-Ray Groupings for Isotopic Ratio Determinations," Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-51605 (June 1974).
6."Determination of Plutonium Isotopic Composition by Gamma-Ray Spectrometry," ASTM Standard Test Method C1030-84, in 1985 Annual Book of ASTM Standards (American Society for Testing and Materials, Philadelphia, 1985), Section 12, pp. 788-796.
Глaвa 8. Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония |
263 |
7.R. D. Evans, The Atomic Nucleus (McGraw Hill, New York, 1955), p. 484.
8.R. Gunnink, "Use of Isotope Correlation Techniques to Determine 242Pu Abundance," Nuclear Materials Management 9 (2), 83-93 (1980).
9.R. Gunnink, J. E. Evans, and A. L. Prindle, "A Reevaluation of the Gamma-Ray Energies and Absolute Branching Intensities of 237U, 238, 239, 240, 241Pu, and 241Am," Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-52139 (October 1976).
10.J. F. Lemming and D. A. Rakel, "Guide to Plutonium Isotopic Measurements Using Gamma-Ray Spectrometry," Mound Facility report MLM-2981 (August 1982).
11.P. A. Russo, S.-T. Hsue, J. K. Sprinkle, Jr., S. S. Johnson, Y. Asakura, 1. Kando, J. Masui, and K. Shoji, "In-Plant Measurements of Gamma-Ray Transmissions for Precise K-Edge and Passive Assay of Plutonium Concentration and Isotopic Fractions in Product Solutions," Los Alamos National Laboratory report LA-9440-MS (PNCT 841-82-10) (1982).
12.R. Gunnink, A. L. Prindle, Y. Asakura, J. Masui, N. Ishiguro, A. Kawasaki, and S. Kataoka, "Evaluation of TASTEX Task H: Measurement of Plutonium Isotopic Abundances by Gamma-Ray Spectrometry," Lawrence Livermore National Laboratory report UCRL-52950 (October 1981).
13.H. Umezawa, T. Suzuki, and S. Ichikawa, "Gamma-Ray Spectrometric Determination of Isotopic Ratios of Plutonium," Journal of Nuclear Science and Technology
13,327-332 (1976).
14.J. Bubemak, "Calibration and Use of a High-Resolution Low-Energy Photon Detector for Measuring Plutonium Isotopic Abundances," Analytica Chimica Acta 96,279-284 (1978).
15.J. K. Li, T. E. Sampson, and S. Johnson, "Plutonium Isotopic Measurement for Small Product Samples," Proceedings of Fifth Annual ESARDA Symposium on Safeguards and Nuclear Material Management, Versailles, France, April 19-21, 1983, paper 4.23.
16.R. Gunnink, "Gamma Spectrometric Methods for Measuring Plutonium," Proceedings of the American Nuclear Society National Topical Meeting on Analytical Methods for Safeguards and Accountability Measurements of Special Nuclear Material, Williamsburg, Virginia, May 15-17, 1978.
17.J. G. Fleissner, "GRPAUT: A Program for Pu Isotopic Analysis (A User's Guide)," Mound Facility report MLM-2799 (January 1981).
18.J. E. Sampson, S. Hsue, J. L. Parker, S. S. Johnson, and D. F. Bowersox, "The Determination of Plutonium Isotopic Composition by Gamma-Ray Spectroscopy,"
Nuclear Instruments and Methods 193, 177-183 (1982).
19.H. Ottmar, "Results from an Interlaboratory Exercise on the Determination of Plutonium Isotopic Ratios by Gamma Spectrometry," Kernforschungszentrum Karlsruhe report KfK 3149 (ESARDA 1/81) (July 1981).
20.J. G. Fleissner, J. F. Lemming, and J. Y. Jarvis, "Study of a Two-Detector Method for Measuring Plutonium Isotopics," in Measurement Technology for Safeguards and Materials Control Proceedings of American Nuclear Society Topical Meeting, Kiawah Island, South Carolina, November 26-30, 1979, pp. 555-567.
264 |
Т. Сэмпсон |
21.J. G. Fleissner, "Nondestructive Assay of Plutonium in Isotopically Heterogeneous Salt Residues," Proceedings of Conference on Safeguards Technology, Hilton Head Island, Department of Energy publication CONF-831106 (1983).
22.H. Umezawa, H. Okashita, and S. Matsurra, "Studies on Correlation Among Heavy Isotopes in Irradiated Nuclear Fuels," Symposium on Isotopic Correlation and Its Application to the Nuclear Fuel Cycle held by ESARDA, Stresa, Italy, May 1978.
23.K. Kandiah and G. White, "Status at Harwell of Opto-Electronic and Time Variant Signal Processing for High Performance Nuclear Spectrometry with Semiconductor Detectors," IEEE Transactions on Nuclear Science NS-28 (1), 1-8 (1981).
24.F. J. G. Rogers, "The Use of a Microcomputer with In-Held Nondestructive Assay Instruments," International Symposium on Recent Advances in Nuclear Materials Safeguards, International Atomic Energy Agency, Vienna, Austria, November 8-12,1982.
25.J. G. Fleissner, "A High Count Rate Gamma-Ray Spectrometer for Pu Isotopic Measurements," Proceedings of Institute of Nuclear Materials Management 26th Annual Meeting, Albuquerque, New Mexico (1985).
26.R. Gunnink and J. B. Niday, "Computerized Quantitative Analysis by Gam- ma-Ray Spectrometry. Vol. I. Description of the GAMANAL Program," Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-51061, Vol. I (March 1972).
27.R. Gunnink and W. D. Ruhter, "GRPANL:,A Program for Fitting Complex Peak Groupings for Gamma and X-Ray Energies and Intensities," Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-52917 (January 1980).
28.J. G. Fleissner and R. Gunnink, "GRPNL2: An Automated Program for Fitting Gamma and X-Ray Peak Multiplets," Monsanto Research Corporation Mound Facility report MLM-2807 (March 1981).
29.R. Gunnink, "An Algorithm for Fitting Lorentzian-Broadened K-Series X-Ray Peaks of the Heavy Elements," Nuclear Instruments and Methods 143, 145 (1977).
30.W. D. Ruhter and D. C. Camp, "A Portable Computer to Reduce Gamma-Ray Spectra for Plutonium Isotopic Ratios," Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-53145 (May 1981).
31.W. D. Ruhter, "A Portable Microcomputer for the Analysis of Plutonium Gam- ma-Ray Spectra," Lawrence Livermore National Laboratory report UCRL-53506, Vols. I and II (May 1984).
32.R. A. Hamilton, Rockwell-Hanford letter R83-0763, to T. E. Sampson (February 24,1983).
33.S. -T. Hsue, T. E. Sampson, J. L. Parker, S. S. Johnson, and D. F. Bowersox, "Plutonium Isotopic Composition by Gamma-Ray Spectroscopy," Los Alamos Scientific Laboratory report LA-8603-MS (November 1980).
34.D. A. Rakel, "Gamma-Ray Measurements for Simultaneous Calorimetric Assay,"
Nuclear Material Management X, 467 (1981).
35.D. A. Rakel, J. F. Lemming, W. W. Rodenburg, M. F. Duff, and J. Y. Jarvis, "Results of Field Tests of a Transportable Calorimeter Assay System," 3rd Annual
Глaвa 8. Гамма-спектрометрия изотопного состава плутония |
265 |
ESARDA Symposium on Safeguards and Nuclear Materials Management, Karlsruhe, Federal Republic of Germany, May 6-8, 1981, p. 73.
36.R. Gunnink, "Plutonium Isotopic Analysis of Nondescript Samples by Gam- ma-Ray Spectrometry," Conf. on Analytical Chemistry in Energy Technology, Gatlinburg, Tennessee, October 6-8, 1981.