книги из ГПНТБ / Герасимов В.В. Материалы ядерной техники учеб. пособие

зации (370—430°) скор9 сть ползучести урана резко возрастает. Закалка из области температуры ß- и у-фаз повышает сопротив­ ление ползучести при температуре ниже 400°, но уменьшает ее при более высокой температуре. Большая скорость деформации закаленного урана при температуре >400° вызвана разупроч-

Рис. 7.4. Зависимость скорости ползучести горячекатаного урана от напряжения.

пением границ зерен. В условиях циклического изменения тем­ пературы скорость ползучести возрастает. Это обстоятельство связано с внутренними напряжениями, возникающими из-за ани­ зотропии термического расширения а-урана при изменении тем­ пературы. Внутренние напряжения возрастают до предела теку­ чести и вызывают пластическую деформацию зерен. Предел выносливости урана при испытаниях на усталость зависит от чистоты металла, обработки и составляет при комнатной темпе­ ратуре 10—28 кТ/лш 2.

Термические циклы (периодическое изменение температуры) вызывают изменение размера изделий из урана. Наибольшая скорость роста (увеличения длины изделий) урана отмечена при максимальной разнице температур теплового цикла (причем наибольшее влияние оказывает верхнее значение температуры), низкой скорости нагрева и высокой скорости охлаждения. В процессе изменения температуры в тепловом цикле происхо­ дит некоторое распухание изделий из поликристаллического ура­ на (т. е. уменьшение плотности) и возникает шероховатость по­ верхности— «жеванность» — и даже происходит растрескивание. Рост урана при термических циклах связывается с тем, что в

вследствие этого в определенном направлении различные коэф­ фициенты термического расширения, при нагревании возникают внутренние напряжения. Эти напряжения при достижении опре­ деленной величины снимаются скольжением или двойникованием при пониженной температуре и течением по границе зерна при высокой температуре. В результате такого взаимодействия между зернами возникает пластическая деформация, накапли­ вающаяся с увеличением числа циклов.

Механизм роста урана при термических циклах с переходом через точки фазовых превращений иной. В этом случае рост урана связывается с различием плотности и прочности кри­ сталлических модификаций урана. В случае превращении а—ß и ß—у объем увеличивается примерно на 1%. При этом на гра­ нице двух фаз будут возникать внутренние напряжения, пре­ восходящие по величине предел текучести всех модификаций

явления обусловлены радиационным ростом урана. В мелкозер­ нистом поликристаллическом уране при малом выгорании по­ верхность изделий становится шероховатой. Имеет место так называемый, эффект «апельсиновой корки». В случае крупного зерна и больших выгораний неровности на поверхности увеличи­ ваются, появляются чередующиеся гребешки и впадины. Этот вид изменения поверхности называют «жеванностью». Одновре­ менно может происходить деформация изделий, например прут­ ков из урана.

При исследовании облученного монокристалла урана было установлено удлинение в направлении [010], сокращение длины по оси [100]. В направлении [001] монокристалл не изменяется. Это изменение размеров выражается коэффициентом радиаци­ онного роста Gi — безразмерной величиной, представляющей собой при малом изменении длины относительное удлинение, отнесенное к выгоранию:

г _ Изменение длины, %

Выгорание, %

В более общем случае коэффициент радиационного роста выра­ жается следующим образом:

G- = 1п М>)

*Amini ’

где I и Іо— конечная и исходная длина; А т — число атомов, испытавших деление из общего числа атомов т. Значения коэф­ фициента радиационного роста монокристалла урана в случае облучения его при темпера­ туре 100° для направлений [010], [100] и [001] состав­ ляют соответственно + 420± ±20; —420±20; 0±20.

Поведение поликристаллического урана под облу­ чением существенно зависит от величины зерна и совер­ шенства его структуры, от характера текстуры. С ро­ стом степени холодной де­ формации коэффициент ра­ диационного роста увеличи­ вается. С увеличением тем­ пературы прокатки в а-об- ласти коэффициент радиа­ ционного роста снижается. Закалка из ß-области в зна­ чительной степени прибли­

жает структуру к квазиизотропной. Так, для урана, прокатан­ ного при температуре 300° и облученного до выгорания 0,5%, коэффициент радиационного роста составляет 690, а для того же материала после закалки из ß-фазы равен 25.

Данные по изменению длины образцов урана после различ­ ной термической обработки в зависимости от выгорания пред­

ставлены на рис. 7.5.

Изменение формы урана при радиационном росте можно представить как переход атомов из плоскости (100) в плоскость (010). Такой перенос должен осуществляться либо путем миг­ рации отдельных атомов, либо за счет их кооперативного дви­ жения. Для объяснения явления радиационного роста урана были предложены различные теории.

Термомеханическая теория объясняет рост урана возникно­ вением тепловых пиков при делении и анизотропией пластиче­ ских свойств а-урана. В делящемся уране возникают локальные области диаметром 40—80 Â, где в течение І0-10—10-11 сек тем­ пература находится на уровне нескольких тысяч градусов. В об­

184 Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы

ласти термического пика должно произойти расширение метал­ ла, которому препятствует окружающий холодный металл. В связи с этим в зоне пика создаются однородные сжимающие напряжения, которые вызывают локальную пластическую де­

напряжений в зоне термического пика вследствие анизотропии

иметь в виду, что объем пика не может увеличиться, так как этому препятствует окружающая его холодная часть кристалла. Поэтому локальная пластическая деформация должна сопро­ вождаться перемещением атомов.

В случае идеальной решетки при охлаждении металла в зоне пика процессы пойдут в обратном направлении и радиаци­ онного роста не будет. Если же пики возникнут на линии крае­

кости, образующие дислокации с вектором Бюргерса b [100], уничтожаются в пике деления, что дает сокращение размеров по оси [100].

Теория коррелятивных ударных процессов основывается на том, что благодаря закономерному расположению атомов в кристаллической решетке урана ударные процессы (передача энергии атомам решетки от быстрых нейтронов и осколков деле­ ния) происходят коррелятивно, т. е. в определенной зависимости от энергии и направления удара, а также от механизма пере­ дачи энергии от атома к атому в цепочке атомов урана. Грубой механической моделью такого процесса может служить удар бильярдного шара по «пирамиде», т. е. по треугольной плотно сложенной группе шаров. В этом случае отлетает под утлом к направлению удара не тот шар «пирамиды», по которому нанесен удар, а дальний крайний шар. Таким образом удар может передаваться по цепочке атомов в направлениях [100] и [010]. В направлении [100] имеет место плотная упаковка ато­ мов. При каждом новом ударе в атомном ряду в направлении [100] угол между направлением удара и линией атомного ряда становится меньше и наступает фокусировка. При таком фоку­ сирующем ударе последнему атому рассматриваемой цепочки передается энергия, достаточная, чтобы выбить его из решетки. Этот смещенный атом попадает либо на границу соседнего

падает в зону того или иного дефекта кристаллической решетки и покидает рассматриваемую цепочку атомов. В результате в атомном ряду становится одним атомом меньше и происходит сокращение длины. Расчеты показывают, что фокусировка сме­ щенных атомов осуществляется в направлении плотной упаков­ ки [100].

Иная картина имеет место при ударе вдоль направления [010]. Упаковка в этом ряду неплотная. В результате вместо фокусішовкн удара получается обратный эффект — кроудион. Угол между направлением удара и линией ряда атомов ста­ новится с каждым ударом все больше. В конце концов, столк­ новения атома цепочки с окружающими атомами приводят либо к выбиванию атомов из ряда за пределы данного зерна и пре­ вращению его в промежуточный атом, либо, что наиболее вероятно, кроудионный процесс задерживается иа границе зер­ на, II атом не выходит за его пределы. В этом случае скопив­

урана в этом направлении.

В третьем направлении [001], как вытекает из анализа кри­ сталлической решетки а-урана, вообще отсутствуют плотноупакованные цепочки атомов. При таких условиях частицы большой энергии не могут передавать свою энергию путем динамических коррелятивных процессов типа фокусонов или кроудионов, в результате чего изменение размеров в этом направлении отсут­ ствует.

Диффузионная теория радиационного роста урана основана на представлении об анизотропной диффузии вакансий и сме­ щенных атомов (иитерстиций). Под действием быстрых нейтро­ нов с энергией 1—2 Мэв и осколков деления с энергией около 100 Мэв в облучаемом уране в 1 сек возникает до 101S—101Это­ чечных дефектов (вакансий и смещенных атомов). При выгора­ нии 0,07% общего числа атомов в природном уране каждый атом смещается из своего положения 17 раз. Около 98% сме­ щенных' атомов рекомбинируют с вакансиями и занимают места в узлах кристаллической решетки, 1% смещенных атомов погло­ щается дислокациями. Оставшиеся смещенные атомы и вакан­ сии мигрируют к границам зерен, субзерен. При анизотропной диффузии смещенные атомы создают дополнительные плос­ кости, что приводит к увеличению размеров в одном направле­ нии, а вакансии вычитаются из решетки, что приводит к сокра­ щению в другом направлении.

Коэффициенты диффузии вакансий в направлениях [100], [010], [001] находятся в соотношении 1 ; 0 : 0,8. Диффузия же смещенных атомов в этих направлениях практически изотропна:

атомов в рассматриваемых направлениях неоднородны. В на­ правлении [010] диффундируют только смещенные атомы, по­ этому и размеры в этом направлении будут увеличиваться. В направлении [100] диффундируют предпочтительно вакансии, поэтому размеры будут уменьшаться. Следует отметить, что ни одна теория не объясняет все наблюдаемые эксперименталь­ ные факты.

Теория Бакли дает наилучшее согласование с опытными данными.

По предположению Бакли радиационный рост обусловлен образованием в поле упругих напряжений пиков деления далеко отстоящих друг от друга групп вакансий и смещенных атомов. Смещенные атомы удалены от пика деления за счет фокуси­ рующих столкновений и кроудионов. Возникающие в резуль­ тате нагрева в термическом пике напряжения создают условия, благоприятные для конденсации смещенных атомов и вакансий на разных атомных плоскостях. Удлинение, возникающее за счет плоских скоплений смещенных атомов в плоскости (010), идет по направлению минимального термического расширения. Сокращение длины по направлению максимального термиче­ ского расширения происходит вследствие скопления вакансий на плоскости (100). Этому способствует малая величина вектора Бюргерса в направлении [100]. Вектор Бюргерса в направлении [001] больше, поэтому плоские скопления в плоскости (ООП не возникают, хотя упругие напряжения благоприятствуют их образованию.

Плоские скопления смещенных атомов и вакансий ограни­ чены дислокационными петлями. Количество сохранившихся смещенных атомов зависит от температуры облучения и дисло­ кационной структуры урана. Благодаря фокусирующим ударам и кроудионам атомы в направлении [110] значительно удаля­ ются от пика деления, распространяясь в других направлениях в решетке лишь на несколько межатомных расстояний. В со­ вершенной кристаллической решетке зарождение комплексов должно быть гомогенным. На первых стадиях облучения веро­ ятность гомогенного зарождения мала и большинство смещен­ ных атомов аннигилирует на плоских скоплениях вакансий. Результирующий рост при этом мал. По мере возрастания дозы облучения увеличивается вероятность гомогенного зарождения ассоциаций смещенных атомов, вероятность аннигиляции умень­ шается и коэффициент роста возрастает. Поликристаллическне образцы и несовершенные монокристаллы содержат, по-види­ мому, достаточно дислокаций, чтобы уловить большинство мигрирующих смещенных атомов, поэтому скорость роста вна­ чале очень велика до тех пор, пока не возникнет столько

комплексов вакансий, что они смогут экранировать дислока­ ционные стоки. Тогда скорость роста понижается до стацио­ нарного значения.

§7. 3

Га з о в о е р а с п у х а н и е

Под газовым распуханием или свеллингом понимают изме­

мально. Скорость радиационного роста урана достигает макси­ мального значения при 200° С, уменьшается с дальнейшим повышением температуры и становится равной нулю при 460— 500°. Газовое распухание происходит при температуре, большей 350—460°. Явления радиационного роста и распухания могут перекрываться, т. е. механизм роста может все еще действовать в нижнем диапазоне температуры, в котором наблюдается га­ зовое распухание.

Газовое распухание обусловлено образованием в уране газовых пузырьков, наполненных осколками деления, главным образом газообразными ксеноном и криптоном. В 1 см3 урана, облученного до выгорания 1%, образуется 4,73 см3 (при нор­ мальных условиях) инертного газа. Растворимость ксенона и криптона в а-уране ничтожна. Атомы этих инертных элементов не образуют химических соединений с ураном, его примесями и осколками деления и выделяются из решетки, размещаясь в тех местах кристаллической решетки, где она искажена. Такими участками могут быть микропоры, дислокации, границы двойни­ ков, зерен и субзерен, слон металла, окружающие йнтерметаллиды, неметаллические включения. Атомы ксенона и криптона могут, по-видимому, захватываться отдельными вакансиями и группами вакансий, т. е. объемами, дающими начало порам. Накопившийся газ при высокой температуре создает в порах высокое давление, под действием которого происходит пластиче­ ская деформация металла. Пузырьки газа растут, объединяются и образуют крупные пузыри, в результате чего происходит увеличение объема урана, т. е. газовое распухание. Рост газо­ вого распухания при повышении температуры обусловлен умень­ шением сопротивления ползучести материала с увеличением температуры. При температуре 575° увеличение выгорания от 0,2 до 0,5% приводит к практически линейному увеличению объема урана от 1 до 7%. При выгорании 0,27—0,3% увеличе­ ние объема урана при температуре 700 и 800° составляет соот­ ветственно 11,5 и 84,5%. При газовом распухании разрушение может произойти по объему зерна или по границам зерен.

Повышение прочностных характеристик урана при повы­ шенной температуре и особенно характеристик сопротивления ползучести снижает газовое распухание. Это достигается леги­ рованием урана молибденом, ниобием, цирконием. Так, сплав с 10% Мо не распухает до температуры 600° при выгорании до 2%. При введении в уран железа и алюмйнпя образуются мел­ кодисперсные интерметаллиды. Образующиеся на них пузырьки мелки и не сливаются друг с другом. В сочетании с закалкой из у-фазы такое легирование устраняет распухание при выгорании до 0,7%. Применение конструкций, обеспечивающих сжатие ядерного горючего, также способствует уменьшению газового распухания.

§ 7. 4

В л и я н и е о б л у ч е н и я н а м е х а н и ч е с к и е х а р а к т е р и с т и к и у р а н а

Облучение металлов нейтронами вызывает радиационные по­ вреждения, влекущие за собой увеличение электросопротивле­ ния, пределов текучести и прочности, уменьшение пластичности и ударной вязкости, смещение порога хладноломкости в сторону высокой температуры. В уране все эти эффекты проявляются более резко, так как кристаллическая решетка его подвергается

имеют изменения механических характеристик и теплопровод­ ности при облучении. Так, при облучении в области температур 150—300° при выгорании 0,08% предел текучести урана увели­ чивается от 27 до 56 кГ/мм2. Предел прочности несколько снижается с увеличением интегрального потока, а затем зозра.- стает. Наиболее характерным является резкое уменьшение удлинения, изменяющегося от 19 до 0,3—0,5% при выгорании 0,02%. Ударная вязкость урана после облучения интегральным потоком 1019 нейтрон/см2 падает с 2—3 до 0,6—0,9 кГ-м/см2. Охрупчивание урана под облучением начинается при малых интегральных потоках — ІО16 нейтрон/см2. Облучение при тем­ пературе 300—400° приводит к аналогичным результатам.

Отжиг облученного урана восстанавливает в некоторой сте­ пени пределы прочности и текучести, но не восстанавливает пластичности. Радиационные повреждения не снимаются от­ жигом. Причиной этого служит не только внедрение в кристал­ лическую решетку урана инородных атомов, осколков деления, но и главным образом возникновение мнкротрещии. Микротре­ щины на границах и в теле зерен поликристаллнческого урана вызываются, по-видимому, анизотропным радиационным ростом отдельных зерен. Атомы примеси, являющиеся продуктами де­ ления, приводят к упрочнению металла и препятствуют снятию

внутренних напряжений путем пластической деформации. В зер­ нах облученного поликристаллического урана имеется большое число двойников и полос скольжения. Зерна деформируются. В результате взаимного воздействия беспорядочно ориентиро­ ванных зерен происходит их пластическая деформация и так называемый радиационный наклеп металла.

Чрезвычайно важной особенностью механического поведения урана непосредственно под облучением является резко выра­ женная ползучесть, так называемая сверхползучесть или радиа­ ционная ползучесть. В нейтронном поле ползучесть закаленного, отожженного и текстурированного урана превосходит его пол­ зучесть вне нейтронного поля в десятки и сотни раз. При облу­ чении в потоке нейтронов с плотностью 6 -ІО12 нейтрон/(см2х Хсек) ползучесть урана при температуре 220° наблюдается при напряжении 0,2 кГ/мм2. При той же температуре испытаний без облучения в уране ползучесть не отмечается. При температуре 100° в условиях облучения уран ползет со скоростью 10_5%/ч под действием нагрузки, составляющей 1% нормального преде­ ла текучести урана при данной температуре. Предполагается, что сверхползучесть связана с идущим под облучением про­ цессом радиационного роста, при котором зерна урана давят друг на друга и доводят тем самым напряжение до предела текучести. В таких условиях приложение далее ничтожной внеш­ ней нагрузки приводит к значительной ползучести, так как по мере деформации радиационный рост в направлении [010] все время повышает напряжения. Ускоренную ползучесть часто связывают с образование?.! дефектов в решетке и с движением атомов в зоне термического пика. Сверхползучесть может выз­ вать деформацию тепловыделяющих элементов, это имело место,

Сплавы урана

Возможности использования чистого урана для изготовления металлических сердечников твэлов ограничены из-за изменения свойств урана при облучении. Термическая и термомеханическая обработки урана, позволяющие получить более устойчивую мелкозернистую и квазиизотропную структуру, не решают пол­ ностью проблемы устойчивости металлического ядерного горю­ чего. Повышение устойчивости ядерного горючего в твэлах с металлическим сердечником может быть достигнуто примене­ нием сплавов урана.

Сплавы урана должны обеспечивать минимальный паразит­ ный захват нейтронов. Для этого легирующие элементы должны