Алексеев Нейтронные методы в физике конденсированного состояния 2012

Таблица 8.2 Нейтронные источники России, предназначенные

для проведения научных исследований

проект

Нейтронная спектроскопия занимает особое место среди прочих спектроскопических методик (ЭПР, ЯМР, рентгеновская атомная спектроскопия, гамма-резонансная спектроскопия (эффект Мёссбауэра), и т.п.). Преимущества использования нейтронов обсуждены в разделе 4, ниже еще раз приведем важную иллюстрацию (рис. 8.1), которая наглядно демонстрирует соотношение возможностей использования СИ и нейтронов для нужд спектроскопии: Видно, что нейтроны лучше адаптированы к исследованиям возбуждений в твердых телах за счет соотношения между энергией и импульсом. Синхротронное излучение составляет реальную конкуренцию нейтронной спектроскопии исключительно благодаря гигантскому запасу по светосиле, используемому для получения исключительно высокого относительного разрешения на кристаллических монохроматорах, порядка 10-7.

71

можность использования малых образцов, а отсюда экстремальные условия эксперимента (например, высокое давление). Но в исследованиях по магнетизму нейтроны по-прежнему конкурентоспособны, особенно в области динамики.

8.2.Основные принципы нейтронной спектроскопии

иосновы техники

Как уже отмечалось, техника спектроскопии использует дуализм нейтрона как квантово-механического объекта. В связи с этим получили развитие два основных типа спектрометров:

-спектрометры по времени пролета (прямой и обратной геомет-

рии, основанные на соотношении между энергией скоростью

E=mv2/2;

-спектрометры кристаллические, основанные на взаимосвязи

волнового вектора и длины волны k=2π/λ и законе Брега 2dsinθ=λ.

Нейтронные спектрометры: кристаллические и времяпролетные

Трехосный (кристаллический) спектрометр (three axis spectrometer (TAS). Прибор позволяет получать спектр как функцию энергии и переданного импульса, т.е. обеспечивает получение четырехмерного массива данных: счет, энергия, две компоненты вектора Q (в плоскости рассеяния).

Ki

ΘKf

Рис. 8.2. Принципиальная схема трехосного кристаллического спектрометра

73

Принципиальная схема прибора, основанная на использовании волновых свойств нейтрона (рис. 8.2), была впервые предложена и реализована Б. Брокхаузом в середине прошлого века и с тех пор не претерпела каких-либо качественных изменений, хотя борьба за светосилу и разрешение велась более 50 лет и привела к существенным техническим усовершенствованиям. Название прибора отражает принцип его устройства, а именно, наличие кристалламонохроматора и кристалла-анализатора (показаны в защите на рис. 8.2), фиксирующих начальную и конечную энергию нейтронов, попадающих в детектор после рассеяния на заданный угол (определяющий переданный импульс) в кристалле-образце. Оси монокристаллического образца фиксируются в системе координат, привязанной к направлению волнового вектора, падающего на образец нейтрона. Это позволяет осуществлять сканирование в пространстве обратной решетки в сечении плоскости рассеяния как за счет поворота кристалла, так и за счет изменения величины передачи импульса (определяемой углом рассеяния). Монохроматор обычно окружен массивной защитой для обеспечения минимального фона в месте расположения прибора и в зале, а анализатор и детектор обычно защищаются от воздействия фона зала на процессы рассеяния и регистрации нейтронов. Эти приборы размещаются как непосредственно в зале реактора, занимая площадь порядка 20 м2, так и в нейтроноводном зале, где уже не нужна столь массивная и дорогая защита монохроматора.

Подобные спектрометры в настоящее время используются только на стационарных источниках нейтронов. Более детально принципы работы этих приборов будут обсуждены в следующем разделе.

Времяпролетный (time-of-flight (TOF) спектрометр

Времяпролетные TOF-спектрометры используются как на импульсных, так и на стационарных источниках нейтронов.

TOF-приборы, в свою очередь, делятся на два основных типа (прямая (direct) и обратная (inversed) геометрии), применительно к характеристикам источника. Для источников с внутренне присущей временной структурой характерно использование спектрометров обратной геометрии, которые, к тому же, технически проще приборов прямой геометрии, так как не требуют наличия сфазированных, быстровращающихся прерывателей потока нейтронов (choppers).

74

Различия между двумя типами приборов определяются способом монохроматизации: в обратной геометрии – монохроматизация рассеянных образцом нейтронов (кристалл или фильтр), а в прямой геометрии – монохрматизация падающих на образец нейтронов (механические прерыватели, комбинированные схемы).

Для спектрометров прямой геометрии существует довольно много вариантов компоновки. На рис. 8.3 приведена схема, наиболее наглядно отражающая физическую идею функционирования прибора.

Рис. 8.3. Принципиальная схема спектрометра по времени пролета с монохроматизацией первичного пучка нейтронов (прямая геометрия)

Первый и второй прерыватель позволяют сформировать пульсирующий и монохроматический поток нейтронов от стационарного источника (конкретная энергия задается фиксированной фазировкой второго прерывателя, находящегося на расстоянии L0 от первого). Передача энергии в эксперименте определяется по времени пролета второй пролетной базы L1 от образца до детектирующей системы. Приборы прямой геометрии в комбинированной схеме монохроматизации с использованием кристалла-монохроматора вместо второго прерывателя (см. ниже) были созданы и соответствовали мировому уровню для своего времени (70-е годы ХХ века) в Курчатовском институте.

Приборы обратной геометрии, как правило, используют прерывистый, но широкий («белый») спектр нейтронов из замедлителя импульсного источника. После рассеяния на образце нейтроны попадают на кристалл или фильтр-монохраматор, а далее на детектор. Таким образом, изменение энергии нейтрона при рассеянии связано с его исходной энергией и временем пролета первой пролетной базы – от источника до образца, так как у всех

75

попавших в детектор нейтронов время пролета второй базы (от образца до детектора) – одинаковое.

На рис. 8.4 показана типичная схема и принцип работы спектрометра обратной геометрии на импульсном источнике. На приборах такого типа, за счет компактности вторичного спектрометра и соответствующего роста телесного угла для регистрации рассеянных нейтронов, можно получить достаточно хорошее разрешение и высокую светосилу.

Подобные установки были созданы у нас в стране на импульсных источниках нейтронов – линейном ускорителе электронов «Факел» в Курчатовском институте и на реакторе ИБР-30, а затем и реакторе ИБР-2 в ОИЯИ.

Рис. 8.4. Схема спектрометра обратной геометрии: S – образец, а – анализатор (монохроматор), d – детектор. На вставках проиллюстрирован принцип работы прибора на примере двухуровневой системы, на которой рассеивается нейтрон с приобретением (NEG) и потерей (NEL) энергии

На вставке слева – временная структура импульса нейтронов источника. На вставке справа – временная диаграмма, иллюстрирующая структуру спектра по времени пролета (t) для модельной двухуровневой системы при конечной температуре: слева и справа от упругой линии наблюдаются пики, соответствующие потере и

76

приобретению энергии нейтроном при взаимодействии с атомами в основном и возбужденном состояниях соответственно.

Варианты приборов прямой геометрии в основном связаны с различиями в способе первичной монохроматизации, которые определяются требованиями к рабочему диапазону энергии нейтронов, а также различием подходов к монохроматизации тепловых и холодных нейтронов (рис. 8.5).

Рис. 8.5. Сопоставление схемы с двумя прерывателями (а) и кристаллом монохроматором вместо одного из них (b) для спектрометров прямой геометрии

Важной характеристикой TOF-приборов является диапазон в Q- E пространстве, доступный для исследования. На рис. 8.6,a приведен пример доступной для измерений области в E-Q плоскости (расположена ниже ограничивающей кривой, соответствующей начальной энергии Ei~19 мэВ и углам рассеяния до 180о. На рис. 8.6,b

показаны траектории переданная энергия – переданный импульс в

зависимости от угла рассеяния для той же начальной энергии.

Для работы TOF-инструментов критически важны характеристики и конструкция прерывателей (дисковые или фермипрерыватели). Современный двухдисковый прерыватель для одного из спектрометров построенного в США протонного источника SNS показан на рис. 8.7. Прерыватели такого типа обеспечивают более короткое время вспышки по сравнению с ферми-прерывателями,

77

рассмотренными выше (см. рис. 8.3 и 8.5) и представляющими собой фактически вращающиеся коллиматоры.

Рис. 8.6. Диаграммы в координатах передача энергии – передача импульса для спектрометра по времени полета с начальной эенргией нейтронов 19 мэВ (a) и углом рассеяния от 0о до 180о(b)

Рис. 8.7. Конструкция прерывателя с двумя вращающимися навстречу друг другу дисками с отверстием, отверстия совпадают в месте прохождения нейтронного пучка

Энергетическое разрешение TOF-спектрометров прямой геометрии улучшается при использовании короткой вспышки и длинных пролетных баз. Поэтому современные спектрометры, как правило, довольно велики по размеру. Использование значительной

78

площади (более 10 м3) детектирующей системы позволяет компенсировать большое расстояние детектор-образец и получать значительные эффективные телесные углы детектирования. На (рис. 8.8) показан один из типичных современных TOF-спектрометров – CNCS (SNS). Исходно TOF-спектрометры предназначались для исследований некогерентной составляющей рассеяния, т.е. бесдисперсионных возбуждений, обусловленных спектром возбуждений конкретного иона (одноузельных), либо обобщенной функции плотности состояний, которая, даже при смешанном (σнк+σког) характере рассеяния нейтронов, может быть получена экспериментально с разумной точностью за счет интегрирования по сфере, описываемой вектором передачи импульса в импульсном пространстве при измерениях поликристаллического (порошкового) образца.

Детекторы

300Гц двойной дисковы прерыватель

60Гц прерывательограничитель

Защита

Изогнутый нейтроновод

Рис. 8.8. Схематическое изображение современного спектрометра по времени пролета

Для современных приборов этого типа характерны большие детектирующие системы. Они дают возможность проводить измерения монокристаллов и получать карты интенсивностей рассеяния нейтронов в пространстве импульс–энергия, «визуализировать»

79

элементарные возбуждения. Так, важную роль в физике низкоразмерных систем сыграли исследования соединений со спиновыми цепочками, позволившие получить наглядные карты интенсивности в пространстве импульс – энергия, фактически давшие представление о дисперсии коллективных возбуждений в одном эксперименте (рис. 8.9). Эксперименты на одномерной в смысле упорядочения магнитных моментов атомов меди системе CuGeO3 (использовался монокристалл) наглядно показали формирование щели в спектре магнитных возбуждений в центре зоны Бриллюэна при температурах ниже спин-пайерлсовского перехода

Рис. 8.9. Карты интенсивности (передача энергии – приведенный волновой вектор) (ISIS, RAL) для магнитного рассеяния нейтронов при Т=10 К и Т=50 К (выше и ниже фазового перехода) на монокристалле соединения CuGeO3, яв-

ляющегося одномерным магнетиком со спин-пайерлсовским переходом (димеризация цепочки магнитных ионов) вблизи 20 К

На рисунке видна периодически повторяющая по мере роста передачи импульса дисперсионная картина с минимумами в центре и максимумами энергии на границе зоны, интенсивность также уменьшается с ростом передачи импульса вдоль цепочки из-за формфактора. Темное поле соответствует фоновой области, где сигнала нет, а светлое – высокой интенсивности сигнала.

80