Алексеев Нейтронные методы в физике конденсированного состояния 2012

Фотоны же способны обеспечить необходимое соотношение между передачей энергии и импульса только когда их собственная энергия на много порядков (5-6) больше переданной.

Характерные особенности тепловых нейтронов, существенные для ФКС:

-легко проникает в объем вещества, так как электрически нейтрален;

-нейтрон взаимодействует как с ядрами, так и с магнитными моментами;

-энергия и длина волны – масштаба величин, характерных для возбуждений в конденсированных средах;

-комплементарность нейтронных методов исследования вещества с другими ядерно-физическими методами (Мёссбауэровская , мюонная спектроскопии, рентгеновские методики).

В таб. 4.2 приведена общепринятая классификация нейтронов по энергии.

Техника нейтронной спектроскопии

Спектроскопия использует квантово-механический дуализм нейтрона (волна и частица):

-спектрометры кристаллические (трехосные) (2dsinϑ=λ);

-спектрометры по времени пролета (прямой и обратной геомет-

рии) (E=mV2/2)

Характеристики взаимодействия нейтронов с веществом:

Два основных вида:

1 ядерное и

2 магнитное (рис.4.5).

31

Здесь k есть волновой вектор нейтрона, k=(2mE)1/2/ħ, при упругом рассеянии| k |=| ki |=| k f | , f(ϑ,k) – амплитуда рассеяния,

определяющая волновую функцию нейтрона вдали от центра рассеяния, зависит от потенциала взаимодействия нейтрона с центром рассеяния.

Дифференциальное сечение рассеяния в интервал телесного угла dΩ=2πsinθdθ есть d σ =| f 2 | d Ω . В фазовой теории

рассеяния выражение для амплитуды представляется как суперпозиция разложения по орбитальному моменту нейтрона членов, содержащих фазовый сдвиг δl для соответствующего l-го момента:

здесь Pl – полином Лежандра.

Радиус действия ядерных сил r0 ~ среднего размера ядра ~10-4Å, что много меньше длины волны теплового нейтрона.

Если λ>>r0 – радиуса действия потенциала, то в (4.4) остается только l=0 и рассеяние в пределе достаточно малых k оказывается изотропным, что справедливо для тепловых нейтронов

(+, -, - в зависимости от взаимной ориентации спина ядра и нейтрона).

Вбольшинстве случаев:

σ= 4πа2 ~ 1...10 барн (1 барн = 10-24 см2).

Магнитное рассеяние (на свободном атоме):

-обусловлено электромагнитным взаимодействием;

-участвуют только электроны незаполненных оболочек;

33

- существует формфактор рассеяния, обусловленный интерференцией падающей и рассеянной нейтронной волны в пределах электронной оболочки, - чем больше её размер, тем более локализован в Q-пространстве формфактор.

Это определяет важные методические особенности магнитного рассеяния нейтронов, которые более детально будут обсуждаться в дальнейшем. Амплитуда магнитного рассеяния

где s,m – спиновые состояния нейтрона и атома, S, sn – спины атома и нейтрона, re – радиус электрона, γ = -1.91–магнитный момент нейтрона в ядерных магнетонах, k = Q|Q| – единичный вектор передачи импульса нейтрона Q;

формфактор для электронной оболочки; Q=4π sin(θ)/λ; ρ(r) – распределение электронной плотности.

Сопоставление нейтронного и рентгеновского формфакторов приведено на рис. 4.7

Рис. 4.7. Сопоставление нейтронного и рентгеновского формфакторов для 3d- элементов

34

Как следует из предыдущих формул, амплитуда магнитного рассеяния определяется компонентой магнитного момента, перпендикулярной к переданному при взаимодействии импульсу. По масштабу магнитное рассеяние оказывается сопоставимо с ядерным.

Интерференция ядерного и магнитного рассеяния

В процессах взаимодействия нейтрона с веществом имеет место интерференция двух основных типов взаимодействия, ядерного и магнитного, причем в зависимости от взаимной ориентации спинового и атомного магнитных моментов интерференционный член входит в соответствующее выражение с + или с –. Сечение рассеяния, учитывающее интерференцию, может быть представлено в виде:

Из приведенного выражения ясно, что возможна поляризация нейтронного пучка при рассеянии на ферромагнетике за счет интерфереционного члена 2a|fm|. На этом эффекте основан один из наиболее распространенных методов поляризации нейтронов.

Когерентное и некогерентное рассеяние нейтронов

Медленные нейтроны взаимодействуют с коллективом ядер, так как длина волны λ~а – величины межатомного расстояния. Когерентность – связана с упорядоченностью, те или иные формы беспорядка, физическая индивидуальность – источники некогерентности.

Виды (источники) некогерентности в нейтронном рассеянии:

1)изотопная, т.е. наличие ядер разной массы и (что более важно для рассеяния нейтронов) с различными амплитудами рассеяния для одного химического элемента в составе материала – объекта;

2)спиновая, т.е. наличие у ядра спина, от ориентации которого по отношению к спину нейтрона зависит ядерное взаимодействие;

3)для нейтронов некогерентность есть отсутствие взаимодейст-

вия с коллективом (быстрые (λ<< 1Å) нейтроны всегда взаимодействуют с атомами некогерентно).

35

Важно понимать, что если нейтрон обменивается энергией с коллективными степенями свободы (магноны, фононы), то это рассеяние не обязано быть некогерентным, хотя состояние нейтрона и системы при этом изменяется (отличие от распространенного в оптике определения когерентности, тесно связанного с монохроматичностью, т.е. постоянством энергии).

В общем случае справедливо утверждение, что когерентность определяется средним фазовым сдвигом в результате рассеяния на коллективе:

bcoh = <b> ,

где усреднение берется по изотопам и значениям спина ядра. Здесь b есть амплитуда рассеяния на связанном ядре, которая несколько отличается, особенно для легких ядер в меру отношения массы нейтрона к массе рассеивающего ядра, от амплитуды рассеяния на свободном ядре.

И напротив, некогерентность определяется разбросом фазовых

сдвигов при рассеянии на коллективе;

binc = (<b2>-<b>2)1/2 .

В частности: разброс сдвига фаз = 0 – некогерентности нет, есть только когерентное рассеяние, а в случае когда средний сдвиг фаз =0, есть только некогерентное рассеяние.

Упругое и неупругое рассеяние нейтронов

Рассеяние нейтрона на связанном ядре, т.е. в кристалле может происходить без изменения энергии, в дальнейшем этот процесс именуется упругим рассеянием. Физически это объясняется тем, что нейтрон рассеивается на кристалле как целом.

В кристалле изменения импульса и энергии, p и E, перестают быть жестко связанными друг с другом (для рассеяния на свободном ядре связь однозначная: E =( p)2/2M), т.е. можно передать импульс и не передать энергию (упругое рассеяние), но для упорядоченного кристалла может быть и обратная ситуация (конечная передача энергии при нулевом квазиимпульсе для возбуждения) в случае коллективных степеней свободы.

В жидкостях (газах) упругое рассеяние невозможно – то что его заменяет, называется «квазиупругое» - это информация о проявлении индивидуальных степеней свободы (диффузия).

36

В общем случае существует четыре вида рассеяния нейтронов: (упругое и неупругое) × (когерентное и некогерентное):

Разные виды рассеяния используют для решения разных задач: исследований структуры кристаллов, плотности фононных состояний, законов дисперсии фононов. Наиболее детальную информацию несёт неупругое когерентное рассеяние, а наиблее интегральная информация о веществе отражается упругим некогерентым взаимодействием с нейтроном.

Вопросы и задания

1.В чем отличие между взаимодействием нейтронов и рентгеновского излучения для элементов начала, середины и конца периодической системы Менделеева?

2.В чем смысл понятий о когерентном и некогерентном сечении взаимодействия нейтронов с атомами в веществе. Назовите источники некогерентности?

3.Каковы закономерности поглощения тепловых нейтронов веществами? Сформулируйте способы учета и минимизации влияния поглощения нейтронов на результаты эксперимента по рассеянию нейтронов.

4.Проанализируйте зависимость коэффициента пропускания природной окиси гадолиния (Gd2O3) и чистого алюминия (Al) от

толщины массивного материала для тепловых (Е1=100 мэВ, Е2=25 мэВ,) и холодных (Е3=5 мэВ) нейтронов.

5.На каких элементах в основном наблюдается магнитное рассеяние нейтронов?

6.Какая ядерная реакция является наиболее эффективной с точки зрения числа нейтронов, рождающихся в единичном акте?

37

5. ФИЗИЧЕСКИЕ ЗАДАЧИ, РЕШАЕМЫЕ ПРИ ПОМОЩИ РАССЕЯНИЯ НЕЙТРОНОВ

5.1. Структура твердых тел и жидкостей

Как следует из раздела 2, структура твердых тел в кристаллической форме представляется в виде трехмерной правильной решетки, с узлами которой связаны атомы или их группы. В других, некристаллических формах существования конденсированного состояния вещества степень порядка может больше или меньше, как, например, в аморфных или жидких системах. Рис. 5.1.а демонстрирует пример структуры с ограниченной областью корреляций (ξ), превышающей межатомное расстояние (d) . Когда эти масштабы соизмеримы, мы имеем дело с неупорядоченными системами, упомянутыми выше, а если ξ>>d, то с кристаллом той или иной степени идеальности. На рис. 5.1.b показан фурье-образ такой структуры в обратном пространстве волновых векторов Q. При значении Q =K – вектору обратной решетки |K|=2π/d (см. раздел 2) значение интеграла Фурье по прямому пространству имеет максимум, а ширина соответствующего пика определяется масштабом области корреляций. При ξ → ∞ форма линии определяется δ- функцией.

Рис. 5.1. Схематическое изображение кристаллической решетки и одного из элементов ее фурье-образа в импульсном пространстве

38

Дифференциальное сечение рассеяния нейтронов, измеряемое как функция переданного импульса Q=ki-kf ,

дает нам величину, связанную с фурье-образом пространственной структуры, а именно квадрат структурного фактора F(K) и пропорционально когерентной составляющей сечения рассеяния. Используя эту информацию можно восстановить с достаточной точностью координаты атомов, образующих кристаллическую структуру. Обычно это делается с помощью компьютерных программ, реализующих процедуры Ритвельдовского анализа, основанного на расчете интенсивности и формы линий дифрактограмм.

Рис. 5.2. Векторная диаграмма рассеяния с траекторией, описываемой концом вектора переданного импульса в обратном пространстве. Обычно при сканировании образец поворачивается вслед за направлением kf на угол θ, что обеспечивает неизменность ориентации вектора Q по отношению к осям (базисным векторам ) обратного пространства

На векторной диаграмме, приведенной на рис. 5.2, показано, как можно реализовать сканирование обратного пространства за счет изменения угла рассеяния 2θ между векторам ki и kf. Когда их раз-

39

ность Q оказывается равной расстоянию между нулевым (000) и неким (hkl) узлами обратной решетки, наблюдается дифракционный пик в счете нейтронов. Условия появления этого пика формулируются как закон Вульфа–Брегга в дифракции, наглядное представление о условиях возникновения дифракционного максимума дает Рис. 5.3. Физически дифракционный пик связан с когерентным рассеянием нейтронной (или электромагнитной для рентгеновского излучения) волны всей совокупностью атомов, принадлежащих выделенной в данной геометрии системе кристаллических плоскостей, входящих в область когерентности (ξ), которая в идеальном случае определяется размерами кристалла. В силу этого обстоятельства интенсивность дифракционного пика на много порядков выше, чем интенсивность некогерентного рассеяния.

Рис. 5.3. Графическое представление условий выполнения закона Вульфа– Брэгга для дифракции на системе плоскостей с параметром d для излучения с длиной волны λ, 2 – разность хода волн от соседних плоскостей

В жидкостях, в связи с отсутствием дальнего порядка, упругое рассеяние несет информацию об особенностях радиального распределения плотности на атомном масштабе.

5.2.Динамика твердых тел и жидкостей

Неупругое рассеяние нейтронов

Воснове описания взаимодействия нейтрона с твердым телом лежат законы сохранения энергии и импульса:

hω = E i − E f = E ;

40