Алексеев Нейтронные методы в физике конденсированного состояния 2012

изменение эффективности гибридизации f-электронов с электронами проводимости приводит к быстрому подавлению этих эффектов.

Пример такого эффекта – «резонанс» на энергии 15 мэВ в системе SmB6, впервые обнаруженный и детально исследованный в 90-е годы ХХ в. методами нейтронной спектроскопии. Некоторые результаты экспериментов представлены на рис. 15.6.

Рис. 15.6. Экспериментальные спектры неупругого магнитного рассеяния нейтронов для различных точек обратного пространства монокристаллического образца промежуточно-валентной системы SmB6

Нетривиальность этих результатов в том, что узкий пик наблюдается в спектре наряду с очень широкими возбуждениями, соответствующими двум f-электронным конфигурациям, сосуществующим в состоянии с промежуточной валентностью самария. Это смешанное состояние условно можно характеризовать примерно

151

равной вероятностью нахождения каждого иона как в состоянии f 6, так и в состоянии f 5 (соответственно Sm2+ и Sm3+). Ширина этих возбуждений (спин-орбитальных переходов для обеих конкурирующих конфигураций) оказывается собственной по природе, т.е. обусловленной малым временем жизни самих состояний, поэтому ни о каких эффектах типа узких переходов между гипотетическими состояниями в КЭП, как у «обычных» редкоземельных интерметаллидов, речь не идет. Однако узкий резонансный пик имеется, что говорит о формировании нового основного состояния со своим спектром возбуждений на каждом из ионов самария, независимо от его конкретной электронной конфигурации, т.е. формировании квантово-механически смешанного состояния каждого иона на основе уже несобственных состояний типа f 6 и f 5.

Это важный вывод, который был получен в результате детальных и обширных нейтронных экспериментов. Специфические свойства нового основного состояния, в частности частично делокализованное распределение электронной плотности (так называемый экситон конечного радиуса, или экситон-полярон) проявляются довольно ярко в аномально резком магнитном формфакторе этого резонансного возбуждения. (см. вставку рис. 15.6).

Необходимо отметить, что в валентно-нестабильных СКЭС наблюдаются также аномалии динамики решетки. Их природа также весьма интересна, и, по сути, связана со спектром возбуждений с переносом заряда (в отличие от спектра возбуждений с изменением спинового состояния, о котором речь шла выше) для того же экситона, формирующегося в ПВ состоянии. Эти возбуждения с переносом заряда имеют энергию, попадающую в область колебаний решетки. Таким образом, возникает необычная для металлов ситуация, когда кроме дополнительного вклада в адиабатическую силовую матрицу от электронов проводимости, имеется резонансное нарушение адиабатического приближения для динамики решетки, когда на некоторых частотах электронная подсистема не может рассматриваться как более быстрая, чем ядерная (Eel~Eph!). Нейтронная спектроскопия и в этом случае является мощным инструментом в руках физиков-экспериментаторов. На рис. 15.7 показана дисперсия фононов системы SmS, демонстрирующей яркие особенности при переходе в промежуточно-валентное состояние, т.е. при переходе из состояния когда все ионы Sm находятся в состоянии 2+, в состоя-

152

ние, когда валентность Sm характеризуется нецелочисленной величиной (в данном случае 2.2 – 2.4). Движущей силой такого превращения является приложение внешнего давления, или использование эффекта так называемого «химического» давления при замещении того или иного элемента в составе образца.

Очевидный провал в продольной фононной ветви вблизи q~0.3 при приложении давления или замещении самария на иттрий обусловлен резонансным электрон-фононным взаимодействием в про- межуточно-валентном состоянии Sm.

Вопросы и задания

1.В чем физический смысл понятия о сильнокоррелированных системах?

2.Какие взаимодействия участвуют в формировании физических свойств сильнокоррелированных систем?

3.В чем уникальность нейтронной спектроскопии как метода исследования синокоррелированных систем?

4.Каков масштаб полного расщепления основного мультиплета для редкоземельных ионов в кристаллическом поле для металлов?

153

16. ОСНОВНЫЕ НАПРАВЛЕНИЯ РАЗВИТИЯ СОВРЕМЕННЫХ НЕЙТРОННЫХ МЕТОДОВ ИССЛЕДОВАНИЯ ВЕЩЕСТВА

Прогресс в нейтронных методах исследования материалов может быть достигнут многими способами: как методом «грубой силы» – увеличением плотности нейтронного потока источников, так и совершенствованием экспериментальной базы, созданием новых типов нейтронных инструментов.

16.1. Совершенствование источников нейтронов

Как уже отмечалось, плотность потока тепловых нейтронов – один из основных параметров, характеризующих нейтронный источник, стационарный или импульсный. На рис. 16.1 показана временная диаграмма для плотности потока нейтронов на источниках разных типов, в частности, наиболее распространенных стационарных реакторах, на базе ускорителей частиц, включая самые современные с источниками испарительного типа.

ПИК

Рис. 16.1. Диаграмма роста мощности нейтронных источников различных типов; для импульсных указано значение в пике

154

Из диаграммы следует, что реакторы на рубеже 70-х годов ХХ в. фактически исчерпали свой ресурс повышения плотности потока нейтронов. Главная проблема – теплосъем с предельно компактной активной зоны, ведь при делении наряду с рождением нейтронов происходит выделение большой энергии. Прогресс здесь крайне затруднен, но тем не менее еще много лет высокопоточные реакторы в ПИЯФ (после запуска ПИК), в ИЛЛ (HFR), и в Гарчинге (FRM-II) останутся конкурентоспособны по отношению к альтернативным нейтронным источникам «испарительного» типа на основе ускорителей, а в некоторых видах исследований останутся лидерами.

Источники испарительного типа, напротив, еще не исчерпали свой ресурс развития, хотя и приближаются к пределам возможностей, которые также определяются возможностями материалов. В рамках находящихся в стадии реализации амбициозных проектов планируется повышение средней мощности на мишени до 5 МВт, что заметно (в несколько раз) выше достигнутой в настоящее время величины. Учитывая, что на единицу выделяемой энергии в этом типе реакции приходится в несколько раз (до 10) больше нейтронов, чем в реакции деления, следует отметить, что этот показатель уже приближает их средний поток к потоку лучших реакторов. Именно испарительные источники станут флагманами нейтронных исследований в первой половине XXI в.

Превзойти испарительные источники возможно смогут (спустя несколько десятилетий) только источники на основе реакции термоядерного синтеза (рис.16.2).

Рис. 16.2. Перспективы развития нейтронных источников

155

Такая установка может быть реализована в схеме так называемого «инерциального синтеза», когда термоядерная реакция периодически «зажигается» за счет обжатия небольшой (объем << 1 см3) D-T капсулы-мишени лазерным излучением.

По современным оценкам, на термоядерных установках такой схемы возможно поднять плотность потоков в импульсе примерно на три порядка, по сравнению с предельными вариантами испарительных источников. Это достаточно много, чтобы вызывать интерес, но на этом пути имеется ряд серьезных технических проблем. Детально обсуждать их пока преждевременно, поскольку еще не продемонстрирован даже прототип – надежный термоядерный реактор с высоким нейтронным потоком.

Что касается собственно установок с лазерной генерацией нейтронов, то их потенциал в настоящее время невысок, хотя нейтронные пучки (с низкой интенсивностью) уже были получены на лазерных системах с оптической мощностью на мишени выше 1016 Вт/см2.

Таким образом, в обозримой перспективе (20-30 лет) наиболее светосильными будут источники испарительного типа с относительно длинной вспышкой (до 2 мс). В частности, именно так задуман европейский источник ESS (Lund, Швеция – утвержденное рабочей группой ЕС место его размещения), который планируется запустить к 2018-2020 гг.

Характеристики нейтронного импульса ESS по сравнению с импульсом нынешнего лидера – SNS в США показаны на рис. 16.3.

Рис. 16.3. Временная диаграмма импульса нейтронов на строящемся европейском источнике ESS (широкий импульс) в сравнении с ныне запущенным наиболее мощным источником такого же типа в США SNS

156

Столь длительная вспышка ESS, обеспечивая заметный рост в импульсном и среднем потоке нейтронов уже, тем не менее не может непосредственно использоваться в технике по времени пролета в смысле обеспечения нужной для проведения измерений временной структуры и требует определенной приборной адаптации

16.2. Перспективная экспериментальная база

Для «утилизации» на нужды спектроскопии возможно большей части нейтронов из столь длинной вспышки предложена новая концепция приборной базы – применение множественных импульсов, т.е. на образец из одной вспышки нейтронов будет падать совокупность импульсов с разной длиной волны, которые тем не менее можно будет анализировать раздельно после регистрации детектором рассеянных образцом нейтронов.

Рис. 16.4. Диаграмма во времени для идеологии множественных импульсов, рождающихся из одной вспышки порядка 1 мс, каждый из которых несет в себе нейтроны с энергией, отличающейся от энергии соседних групп этой серии. Сегмент на нуле – исходная вспышка нейтронов широкого спектра энергий ограниченного первым прерывателем. В зависимости от энергии, нейтроны попадают в то или иное «временное окно» второго прерывателя на дистанции около 6 м (жирный пунктир). Последующие прерыватели «доводят» пучок ограниченного диапазона энергий до детектора без перекрытия с другими аналогичными пучками

157

Временная диаграмма, поясняющая идеологию множественных импульсов показана на рис. 16.4. Диаграмма иллюстрирует, как за счет совместной работы ряда сфазированных прерывателей, расположенных на разных расстояниях от источника, с изменяющимися по определенному закону параметрами прерывания потока нейтронов, можно из одного нейтронного импульса на мишени получить несколько нейтронных «вспышек» разного диапазона начальныхэнергий.

Приборы, использующие эту концепцию, окажутся в десятки раз эффективнее современных приборов. Главным образом, это касается TOF-спектрометров неупругого рассеяния нейтронов.

Прогресс в развитии экспериментальной базы будет таким образом связан с:

-концепцией множественных вспышек для TOF -приборов;

-применением новых типов нейтроноводов и фокусирующих устройств – эллиптических (баллистических) нейтроноводов, монохроматоров и анализаторов большой площади;

-повышением эффективной площади детекторов, использования 2D- позиционно-чувствительных детекторов.

Отдельные элементы современных эффективных нейтронных приборов уже были показаны в предыдущих разделах. В настоящее время многие нейтронные установки (например, трехосные спектрометры классической схемы с одним детектором) достигли высокой степени совершенства: это компактность, эффективная защита узлов, пространственная и энергетическая фокусировка, оптимальные материалы основных нейтронно-оптических узлов. Потому производительность можно прямо сравнивать исходя из плотности потока источника, если приборы основаны на схожих конструктивных принципах – экспериментаторы научились «выжимать» максимум эффективности, и уже нет былого разброса по светосиле установок от одного источника к другому. Прорыв в эффективности может принести только революционная идея и новая конструктивная схема.

16.3. Комплементарность с другими физическими методами

Нейтронное рассеяние комплементарно нескольким экспериментальным методикам. В области структурных исследований рентгеновские и синхротронные (СИ) методы имеют как преимуще-

158

ства, так и недостатки по сравнению с нейтронной дифракцией. В частности, рентгеновские методы дешевле и доступнее, потоки выше нейтронных на много порядков, но для СИ почти недоступно магнитное рассеяние, плохо «видны» легкие элементы на фоне тяжелых, да и проблема радиационного воздействия на объекты из-за высокой интенсивности также актуальна. Впечатляющий прогресс светосилы источников СИ показан на рис. 16.5.

Рис. 16.5. Диаграмма роста интенсивности источников рентгеновского излучения. Шкала логарифмическая!

В спектроскопии у нейтронного рассеяния позиции намного устойчивее, почти ничто не «угрожает» ему в области исследования магнитных возбуждений, хотя в области изучения решеточных возбуждений СИ в последние годы «наступает». Тем не менее еще многие годы нейтронная спектроскопия будет оставаться основным методом исследования дисперсии фононов и плотности фононных состояний, особенно кристаллических материалов. Да и вопросы исследования не только динамики, но и структуры многокомпо-

159

нентных систем из легких и тяжелых элементов, магнитной структуры для систем без f- или d-электронов (например, органические магнетики), диффузии и динамики водорода в металлических матрицах – это поле действия нейтронных методов. За нейтронами остается спектроскопия высокого (лучше 1 мэВ) разрешения. Таким образом, безусловно, у нейтронов надолго еще есть свои «заповедные поляны», где нейтронная методика весьма конкурентоспособна по сравнению с СИ и позволяет получить уникальную, или существенную дополняющую информацию.

Вто же время:

-на СИ можно изучать динамику решетки в первой зоне Бриллюэна, что актуально для разупорядоченных систем в силу «подавления» в них трансляционной симметрии;

-СИ – это малый объем образца, со всеми вытекающими положительными следствиями для исследований вэкстремальных условиях!

-объем экспериментальной информации гораздо больше, а также шире диапазон преданных энергий с приемлемо хорошим разрешением, что существенно для возбуждений с энергией выше 50 мэВ.

Внастоящее время в мире и в нашей стране в качестве перспективной стратегии комплексного исследования вещества выбрано совместное использование нейтронного источника и источника СИ

водном исследовательском центре, как в НИЦ «Курчатовский институт» (Москва), в Резерфордовской лаборатории (Великобритания), или же в одном географическом районе, как в Сакле и Гренобле (Франция).

Вопросы и задания

1.История и перспективы развития источников нейтронов.

2.Какова структура приборного парка современных нейтронных центров?

3.Каков масштаб тепловой мощности современных исследовательских пучковых реакторов?

4.Что является ограничивающим фактором в развитии современных источников нейтронов?

5.В какой мере конкурируют, а в какой являются взаимодополняющими источники синхротронного излучения и источники нейтронов?

160