Алексеев Нейтронные методы в физике конденсированного состояния 2012

Развитие этой схемы - многодетекторная версия TAS была реализована в ILL на спектрометре IN3 (Рис. 9.10). Она позволяет получать интенсивность рассеяния как функцию координат импульса вдоль траектории в обратном пространстве.

Последовательность сканов дает возможность собрать информацию с некой площади в пространстве импульса. В верхней части находится место для измеряемого образца 1, далее вниз – система коллиматоров 2, кольцевой мультианализатор 3 и далее – коллиматоры 4, развернутые в соответствии с углом рассеяния на анализаторе, и выходные коллиматоры, формирующие пучки нейтронов попадающие на детектирующую систему 5.

Соответствующие диаграммы в импульсном пространстве показаны ниже на рис. 9.11.

-0.2

-0.3

Рис. 9.11. Схема сканирования импульсного пространства многодетекторным TAS. Qk и Qh – компоненты переданного импульса в двух взимноперпендикулярных направлениях, привязанных к обратной решетке образца. На (a) показана совокупность траекторий, определяющая область перекрываемую в импульсном пространстве, на (b) показано как последовательность траекторий формируется за счет вращения образца на малый угол

Интересно отметить, что в случае многодетекторной системы при измерении блок анализаторов не двигается (!!) относительно стола образца, а образец вращается (скан вдоль Qk) так, чтобы приблизительно сохранять ориентацию траектории измерений мультианализатором при одном положении прибора (пунктир на

91

рис. 9.11) вдоль Qk. При этом три из шести основных вращений (в TAS обычно имеется по два вращения для каждой из трех осей – это угол рассеяния и положение кристалла) углов трехосного спектрометра заблокированы. Тем самым TAS стал походить на TOFспектрометры, которые стационарны во время измерения.

В то же время, как мы видели из предыдущего раздела, за счет развития двумерных многопиксельных детекторов для TOF прямой геометрии, они становятся приборами, позволяющими измерять законы дисперсии для квазичастиц используя монокристаллы, особенно это наглядно для одно- и двумерных систем. Таким образом, две исходно принципиально отличающиеся техники спектроскопии сближаются по характеру решаемых задач в процессе технической эволюции!

Вопросы и задания

1. Принцип действия трехосного кристаллического спектромет-

ра.

2.Назовите основные методы сканирования обратного пространства, реализуемые при работе на трехосном спектрометре, их особенности, преимущества и недостатки.

3.В чем смысл термина «фокусировка», применительно к эксперименту на трехосном спектрометре?

4.Как осуществить настройку монокристаллического образца, для того чтобы начать эксперимент по изучению дисперсионных кривых в случае кубической симметрии кристаллической решетки?

5.Для чего нужна защита монохроматора, анализатора и детектора на трехосном спектрометре?

92

10.НЕЙТРОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ

СВЫСОКИМ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИМ РАЗРЕШЕНИЕМ

Втех случаях, когда требуется очень высокое ( E0<0.1 мэВ) энергетическое разрешение, необходимо использовать специализированные приборы – спектрометры обратного рассеяния и спин-эхо спектрометры. В мире были созданы десятки подобных приборов, но по массовости они уступают обычным TOF-спектрометрам и трехосным спектрометрам. Следует отметить, что эта методическая «ниша» пока недоступна для ближайшего конкурента нейтронов – синхротронного излучения. В приборах типа трехосного спектрометра на синхротронах (неупругое рассеяние гамма-квантов) достигнутое разрешение пока хуже 1 мэВ (HWHM).

10.1. Спектрометры обратного рассеяния

Данный тип нейтронных инструментов основан на известной зависимости энергетического разрешения для кристаллического монохроматора/анализатора с межплоскостным расстоянием d и угловой расходимостью пучка нейтронов Δθ от угла рассеяния:

Ясно, что можно обеспечить рост разрешения по начальной (прямая геометрия) или конечной (обратная геометрия) энергии за счет ухода на углы обратного рассеяния: 2θ ~ 180о (сtg →0). Это так называемая геометрия «обратного» рассеяния.

Современные инструменты, сконструированные на основе принципа «обратного» рассеяния, демонстрируют значения энергетического разрешения существенно меньшие предельного разрешения (~0.1 мэВ) классических TOF/TAS-спектрометров, схемы которых были рассмотрены ранее.

Типичная схема прибора обратного рассеяния приведена, на рис. 10.1. Фактически, это прибор обратной геометрии с двойным обратным рассеянием (на монохроматоре и анализаторе). Это позволяет добиться разрешения порядка 1 мкэВ при энергии нейтронов в единицы мэВ!

93

При этом сканирование по энергии осуществляется либо за счет изменения межплоскостного расстояния кристалла-монохроматора с помощью его нагрева, либо за счет эффекта Доплера при возврат- но-поступательном движении кристалла. Ясно, что эти способы весьма ограничены в смысле абсолютной величины интервала изменения переданной энергии.

Рис. 10.1. Принципиальная схема спектрометра высокого разрешения IN10 в ИЛЛ, установленного на нейтроноводе от холодного источника

Тем более разумным представляется применять схему обратной геометрии по времени пролета в сочетании с обратным рассеянием на импульсных источниках. Конструктивную реализацию данной схемы иллюстрирует рис. 10.2. Так выглядит вторичный спектрометр и узел образца для приборов этого типа на примере спектрометра на импульсном источнике ISIS, схема которого близка к схем соответствующего узла IN10. Импульсный пучок нейтронов попадает на образец, рассеивается в большой телесный угол анализатора (изогнутые панели по периметру), монохроматизуется на нем, регистрируется детектирующей системой (кольцо вокруг образца) и сигнал от каждой вспышки (импульса нейтронов) анализируется по времени пролета.

94

10.2. Спин-эхо спектрометры

Спин-эхо спектроскопия основана на использовании спина нейтрона в качестве «внутренних часов», т.е. метки, несущей информацию о времени, за которое нейтрон пролетел фиксированное расстояние. Таким образом, разрывается жесткая связь между энергетическим разрешением прибора и степенью монохроматизации пучка, за счет использования эффекта спинового эхо относительное разрешение может быть улучшено до 10-6!.

В самом широком смысле этот подход есть модификация, один из вариантов техники времени пролета. Ясно, что такое высокое разрешение недостижимо для обычной нейтронной техники, рассмотренной выше, из-за практически полного отсутствия нейтронов в пучке со столь высокой степенью монохроматичности.

Таким образом, техника спин-эхо позволяет уйти от проблем:

1)тяжелого выбора «интенсивность или разрешение»;

2)жесткой взаимосвязи диапазона переданных энергий и разрешения.

Данный тип нейтронных инструментов, использующих спиновые степени свободы нейтрона, был предложен и создан Ференцем Мезеем в ILL в 70-х годах 20-го века. Прибор основан на использовании поляризованных нейтронов, специальных спин-флипперов для поворота нейтронного спина, протяженных катушек для обеспечения ларморовской прецессии спинов нейтронов. Принцип работы спин-эхо прибора иллюстрирует рис. 10.3. Флипперы и катушки располагаются как до образца, так и после. При идентичных катушках с разным направлением прецессии спина до и после образца, и при условии упругого рассеяния в образце, нейтроны воспроизводят свое исходное спиновое состояние на выходе второй катушки прецессии, где стоит анализатор поляризации и счетчик. При неупругом рассеянии спиновое состояние на выходе из катушки изменяется по отношению к исходному на входе в первую катушку, так как нейтрон пролетает вторую катушку с другой скоростью, тем самым изменяя число оборотов ларморовской прецессии по отношению к первой, и это изменение спинового состояния обусловлено изменением энергии нейтронов в результате взаимодействия с образцом.

96

пучка с достаточно большим разбросом собственно энергии нейтронов ( Е/Е порядка 10 %!).

Авотвреальнойжизниспин-эхоспектрометрвыглядиттак, как представленонарис. 10.4.

Рис. 10.4. Спин-эхо спектрометр в нейтроноводном зале ИЛЛ

При помощи «кодирования» переданной энергии на языке спиновых степеней свободы можно получать рекордно высокое разрешение существенно лучше мкэВ, - на уровне десятков нэВ.

В отличие от классических спектрометров на спин-эхо приборе сам спектр в традиционном виде, т. е. интенсивность как функция энергии непосредственно не измеряется, типичные экспериментальные данные выглядят так, как представлено на рис.10.5. Здесь показаны осцилляции амплитуды сигнала поляризованных нейтронов на детекторе в зависимости от эффективного сдвига фазы в точке регистрации, что физически эквивалентно изменению длины второй ларморовской катушки по отношению к первой, расположенной перед образцом. На самом деле, конечно, изменяется ток в этой катушке, но важно поддерживать одинаковой температуру обеих катушек, что бы обеспечить эквивалентность создаваемых

98

ими магнитных полей. Затухание поляризации по мере увеличения сдвига фазы (ось абсцисс на рис. 10.5) связано с уже упоминавшейся достаточно существенной немонохроматичностью пучка нейтронов (которая и обеспечивает светосилу!).

Рис. 10.5. Зависимость выходного сигнала спинового эхо от тока в катушке, задающего сдвиг фазы второго плеча прибора относительно первого

Сдвиг фазы равен нулю для упругого рассеяния (т.е. максимум сигнала на рис. 10.5, соответствует значению тока = 1.0) и имеет конечную величину для неупругого рассеяния, его точное определение – задача эксперимента. Расстояние l, которое пролетает нейтрон с длиной волны λ за время поворота его спина в магнитно поле

(Е ≈ 0.7 мэВ) в ведущем поле 10 Гс оно равно 8 мм, что является уже достаточно большой величиной для обеспечения надежной фиксации фазы спина.

Особенности и недостатки техники спин-эхо

1. В реальности трудно изменить направление поля, так как неизбежна область с нулевым полем, а это означает деполяризацию пучка и потерю эффекта. Поэтому, обычно используется постоянное ведущее горизонтальное поле, создаваемое соленоидом, а на-

99

правление поляризации нейтронов изменяется за счет флипперов в пучке, т.е. имеет место усложнение схемы прибора.

2.Спин-эхо метод работает в реальном времени, а традиционная спектроскопия – в энергетическом пространстве. Действительно, если, например, 95 % рассеяния в образце – упругое, и лишь 5% – неупругое, в спин-эхо эксперименте это проявится как лишь 5% - модуляция сильного сигнала (порядка 95 % от полной интенсивности) с размытием за счет немонохроматичности (~10-15%).

В обычном TOF-спектрометре хорошо определенный пик (т.е. достаточно узкий по сравнению с собственной энергией) с интенсивностью 1/20 от упругой линии наблюдается без особых трудностей. Если же рассеяние в основном квазиупругое, то будет обнаружена существенная температурная зависимость.

3.Нехороши в качестве объектов исследования для спин-эхо техники некогерентные рассеиватели. Причина проблем – деполяризация нейтронов в образце из-за некогерентной составляющей амплитуды взаимодействия.

Практика показывает, что лучше всего метод спин-эхо работает для исследования диффузионных процессов и низкоэнергетических возбуждений в спиновых стеклах, жидкостях, твердых телах в неупорядоченном состоянии, полимерах, мембранах. Имеются примеры его использования для прецизионного измерения ширины квазичастичных возбуждений (типа фононов) со слабой дисперсией.

Вопросы и задания

1.Какова величина в абсолютных единицах энергетического разрешения, достигаемого на спектрометрах обратного рассеяния, чем она ограничена?

2.Каким образом изменяется энергия нейтронов в спектрометрах обратного рассеяния?

3.Каковы характеристики источника нейтронов, на котором обычно устанавливают спектрометры высокого разрешения?

4.В чем состоит основная идея спин-эхо спектроскопии?

5.Что представляет собой монохроматор спин-эхо спектромет-

ра?

6.Каковы требования к образам, предназначенным для исследований техникой спин-эхо?

100