Иванов В.И (1)

§ 47. ВЛИЯНИЕ РЕЖИМА ОБЛУЧЕНИЯ НА ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ ТЕРМОЛЮМИНЕСЦЕНТНЫХ ДОЗИМЕТРОВ

Зависимость чувствительности термолюминесцентных дозимет­ ров (ТЛД) от дозы и ؛мощности дозы излучения определяется

двумя факторами: числом ловушек в фосфоре и глубиной их залегания.

Пусть фосфор имеет N электронных ловушек с одинаковой глубиной е. Пусть далее в некоторый момент времени после на­ чала облучения оказались заполненными п ловушек. Тогда в мо­ мент времени I пустыми будут N—п ловушек. Заполнение лову­ шек электронами, освобожденными излучением, есть процесс ста­ тистический, поэтому число ловушек, заполняемых в единицу времени, пропорционально числу свободных ловушек N—п и

мощности дозы излучения Р.

Однако вследствие теплового возбуждения часть электронов будет покидать ловушки. Число ловушек, опустошаемых в едини­

Постоянная а равна относительному числу пустых ловушек, за-

полняемых при воздействии излучения единичной дозы.

Положим, что мощность дозы постоя'Нна В'О времени. П'римем также, что до облучения все N ловушек были пустыми, т. е. п=0

Выход термолюминесценции пропорционален числу заполненных ловушек. Доза излучения И=:Р1, поэтому чувствительность ТЛД по дозе

٢-ص٢}ابل ]-)؛?+،ل۶(الل■ >47-3(

В формулах (47.2) и (47.3) ، — время облучения дозиметра. Формула (47.3) показывает характер изменения дозовой чувствительНО'СТИ 0٠т времени облучения (т. е. от дозы) и мощности дозы р. Дозовая чувствительность в общем случае' уменьшается с увеличением дозы; при фиксированном времени облучения ، чувствительность также уменьшается с увеличением мощности дозы. Э'ТИ закономерН'Ости иллюстрируются кривыми на рис. 50, ,полученными для дО'Зиметра с люминофором СаВО^Мп. ЧтО'бы уяснить влияние мощности дозы ؛на чувствительность при фиксированном значении ٥, подставим в формулу (47.3) значение ،=£>/?; тогда

Т٥،Тъ{1-ехр[-(^+٥)п]}■ (47.4

151

покинувших ловушки в результате энергии теплового движения.

Через достаточно большой промежуток времени после начала облучения устанавливается равновесие: число захваченных в еди­ ницу времени электронов ловушками равно числу освобожденных из ловушек электронов. В этом случае йп/сИ = 09 и из формулы (47.1) получим для равновесного числа заполненных ловушек

(47.5)

Напомним, что интегральный выход термолюминесценции про­ порционален числу заполненных ловушек. Формула (47.5) соот، ветствует области насьмцения, когда выход люминесценции не за­ висит от дозы излучения. В условиях насыщения выход люминес­

Чувствительность изменяется с изменение^ 'времени облучения О'Т максимального значения, 'равного аЛЛ, до нуля,- причем это изменение полностью обусловлено энергией теплового 'движения, при фиксированном времени' облучения' чувствительность не 'зависит ни от ٥, ни от Р;

б) 0 و, что соответствует большому'значению энергии е (глубокие ловушки). При этом условии

ti/D= (N/Pt) [1—exp(—aPt)],

или-.

но не зависит от времени'ее накопления и мощности дозы;

152

от условий облучения. Этот случай наиболее благоприятен с точ­ ки зрения практической дозиметрии.

§ 48. ЗАТУХАНИЕ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ

За время между действием на фосфор ионизирующего излуче­ ния и измерением термолюминесценции может уменьшиться чис­

ло электронов в ловушках и измениться их распределение по ло­ вушкам различного типа. Связанное с этим уменьшение светосуммы люминесценции получило ؛название затухания люми­

несценции (фединга).

Изменение числа электронов в ловушках при постоянной тем­ пературе можно получить из уравнения (45.4) при некоторых предположениях об отношении В/١>.

Пусть р/۴=1. Это означает, что скорость уменьшения числа электронов в зоне проводимости вследствие их захвата ловушка­ ми равна скорости их уменьшения в результате рекомбинации с дырками. Уравнение (45.4) преобразуется в этом случае в урав­ нение вида

،٠=—٠Л٢. (48.1)

Если при /=0 число электронов в ловушках было■ «о, то из урав­ нения (48.1) получаем следующее число заполненных ловушек в момент времени /:

л=ло/٠[1+^Ло،/Л٩. (48.2)

Для произвольного значения отношения Р/٦> возможно лишь

приближенное решение уравнения (45.4), которое имеет следую­

вероятность возврата электронов в ловушку ■после термического освобождения пренебрежимо мала по сравнению с вероятностью его ؛перехода из зоны проводимости на активаторный уровень V.

Уравнение (45.4) при этом условии принимает вид

и изменение числа электронов в ловушках выражается следую­

щей формулой:

при этом температура кристалла Т в течение этого времени оста­

153

ется постоянной. Отношение ٠0 есть относительное число электронов, оставшихся в ловушках к моменту времени ؛. Следовательно, среднее время жизни электрона в ловушке

Как ٠и 'Следовало ожидать, люм,инофор тем устО'йчивее к затухаНИЮ люминесценции, чем больше е и чем ниже температура его хранения.

Ск-орость опустошения ловушек в период хранения люминофо-

ра не остается постоянной. Подставив формулу (48.5) в (48.4), получим

б/ц/٥/=—^Поехр (48.8) . (ص؛)

Скорость опустошения убывает с течением времени ПО' экспоненте, О'Днако для каждого мо٠мента времени существует такая температура хранения люминофора, при которой скорость исчезновения центров م максимальна.

Действительно, производная (1п/сН по ф'Ормуле (48.8) при дан-

температуру хранения, при которой в момент времени ؛ скО'рость опустошения ловушек максимальна по 'Сравнению с другими ус-

ловиями хранения (при другО'й температу’ре).

Экспериментально٠е исследование затухания люминесценции может дать полезные сведения о люминофоре.

Введем в рассмотрение время 1/2؛, в течение которого число электронов в ловушках уменьшается в 2 ؛раза, при 1/2؛=؛ По/п=

154

Зависимость 1п /٧2 от 1/Т можно получить экспериментально. Для этого необходимо при различных температурах хранения лю­

минофора определить время, в течение которого число электронов, запасенных в ловушках, уменьшается в 2 раза. Для этого надо измерять светосумму термолюминесценции через разное время хранения люминофора при заданной температуре; затем всю про­

цедуру повторить при другой температуре хранения, и так до тех пор, пока не получится достаточно данных для построения иско­ мой зависимости. При этом имеется в виду, что светосумма тер­ молюминесценции пропорциональна числу электронов в ло­ вушках.

Если экспериментальные точки ложатся на прямую, это по­ зволяет судить о кинетике процесса. Наклон прямой дает оценку величины е, а экстраполированное значение при 1/7٦=0 — пара­ метра V.

§ 49. ЛЮМИНЕСЦЕНТНЫЕ ДОЗИМЕТРЫ

Для практического применения в целях дозиметрии предложе­ но около десяти различных фосфоров. Каждый из них имеет свои

особенности, и применимость их в качестве ТЛД определяется выполнением следующих основных требований: чувствительность

фосфора только к ионизирующему излучению; высокий выход лю­ минесценции; линейная зависимость выхода люминесценции от дозы в возможно более широком интервале дозы; отсутствие за­ тухания люминесценции (глубокие ловушки) в широком диапазоне температуры; малая зависимость чувствительности от мощности дозы и энергии ионизирующего излучения; подходящий спектр

люминесценции; дешевизна и возможность массового производ­ ства.

Ниже описаны наиболее распространенные или перспективные термолюминесцентные материалы.

Фтористый кальций CaF2. В ТЛД могут быть применены как

природные соединения фтористого кальция, так и синтетические

монокристаллы CaF2. Природный CaF2 проявляет сильную радио­ термолюминесценцию, однако основные параметры изменяются от образца к образцу. Кривые высвечивания имеют несколько мак­ симумов; три главных находятся в интервалах температуры 70— 100, 150—190 и 250—300 ٥С.

Кривая высвечивания ТЛД на основе природного، CaF2 имеет пять максимумов с наибольшей высотой при 260 ٥С. Показания линейны в пределах дозы от нескольких миллирентген до более чем 5000 Р с погрешностью ±2%. Измерение дозы производится по высоте четвертого пика, который достаточно стабилен.

Широкое распространение получают ТЛД на основе синтети­ ческого، CaF2, активированного марганцем. Кривая высвечивания у этих дозиметров имеет только один максимум, обычно при тем­

пературе ٢о = 26О٥С. Спектр термолюминесценции охватывает об­ ласть от 450 до 600 нм с максимумом при 500 нм. Эти кристаллы

155

обладают малым затуханием люминесценции, так как имеют до­

статочно глубокие ловушки. Они теряют не более 10% запасенной энергии в течение первых 16 ч хранения; затем затухание состав­ ляет не более 1 % в сутки. Чувствительность не зависит от мощ­ ности дозы по крайней мере до 7000 Р/мин.

Фтористый литий LiF. Этот тип фосфора имеет различные ха­

рактеристики термолюминесценции в зависимости от природы и способа приготовления. Спектр термолюминесценции находится в пределах от 380 до 550 нм с максимумом около 400 нм.

Нижний предел измерения экспозиционной дозы порядка 1— 10 Р. Световыход линейно зависит от дозы примерно до 700 Р,

затем становится пропорциональным D1’2 примерно до значения 3٠ 104 Р, после чего наступает эффект насыщения. Верхний предел, определяемый насыщением,— порядка 105 Р. Такое необычное поведение фосфора ؛может быть вызвано побочными эффектами, например триболюминесценцией. По отношению к мощности дозы чувствительность остается постоянной, по крайней мере до зна­ чений порядка 103 Р/с.

Затухание люминесценции составляет не более 5% после хра­

нения в течение 48 ч при температуре ниже 50 ٥С; считается, что дозиметр LiF можно использовать при температуре окружающей среды от 0 до 60 ٥С.

Сульфат кальция, активированный марганцем, CaSo٢>Mn.

Этот тип фосфора имеет простую кривую высвечивания с одним

максимумом при 80—100 ٥С. Фосфор может быть приготовлен в

двух видах: либо в виде спрессованного порошка, либо в виде мо­

нокристалла. Способ приготовления влияет на значение пиковой

мощности дозы. Характер этой зависимости определяется форму­ лой (47.4). На рис. 49 показаны результаты измерения дозовой

чувствительности от времени облучения для двух значений мощ­

Кривая высвечивания обычно .имеет три максимума, причем сред­ ний пик очень слабый, а последний содержит 70—90% всей све-

ловушкам (7٦о=4ОО٥С), что делает дозиметр устойчивым к вы­ соким температурам. Однако без специальной обработки люми­ несценция заметно затухает в первоначальный момент. Чтобы из­

156

бежать этого, необходимо перед измерением дозиметр прогреть. Пропорциональность световыхода наблюдается лишь при не­

больших значениях экспозиционной дозы (до 100 Р). Выше этого значения световыход растет несколько быстрее, чем доза, но за٠ тем наступает обычный эффект насыщения. Разные исследовате­ ли указывают различные практические пределы измерения. Во всяком случае дозиметр применим в диапазоне дозы 10—104 Р. Минимальное значение дозы, которое указывается отдельными ис­ следователями, составляет 0,1 Р.

Наибольшее распространение в качестве чувствительных эле­

ментов термолюминесцентных дозиметров получили люминофоры 1ЛР, Са٢2—Мп и термолюминесцентные стекла.

Разработанные в СССР термолюминесцентные дозиметры на основе алюмофосфатных стекол (метод ИКС) имеют практические пределы измеряемой дозы 2٠10~4—102 Гр. Энергетическая зависи­

мость чувствительности дозиметров ИКС с ко١мпенсирующими фильтрами составляет 20؛% для энергий фотонов выше 35 кэВ.

Разработки в области применения ТЛД направлены на повы­ шение чувствительности, снижение ее энергетической зависимости, уменьшение фединга, автоматизацию процесса измерения. Иссле­ дования показывают применимость ТЛД для измерения дозы до 10-5 Гр. Фединг, определяемый потерей дозиметрической инфор­ мации за 1 мес при комнатной температуре лучшими дозиметра­

ми на основе ЫР, укладывается в пределы до 1%, а на основе СаЗО4 — до 10%. Для ИКС фединг в течение месяца не обнару­ живается. Один из способов уменьшения фединга — специальная температурная обработка дозиметра, снимающая второстепенные пики в спектре люминесценции. На фединг влияет также техно­ логия изготовления люминофора.

Фотолюминесцентные дозиметры обычно применяют в виде люминесцирующих стекол. Их дозиметрические свойства характери­

зуются следующими показателями: нижний предел измерения 0,5 мГр, энергетическая зависимость чувствительности относитель­

но тканеэквивалентного материала до٠ 10%, область энергий фо­ тонного излучения (с компенсирующим фильтром) 40 кэВ — 3 МэВ, фединг примерно 1% за месяц.

В дозиметрии могут быть использованы также детекторы, ос­ нованные на явлении экзоэлектронной эмиссии. Кинетика процес­ са в экзоэлектронных детекторах схожа с кинетикой процесса в

ТЛД. Электроны, попавшие под действ.ием ионизирующего излу­ чения в зону проводимости, затем захватываются локальными уровнями в запрещенной зоне (см. рис. 44). При дополнительном возбуждении электроны покидают ловушки и попадают снова в зону проводимости. Другими словами, они оказываются свобод­ ными с разрешенными значениями энергии, определяемыми шири­ ной зоны проводимости. В этом состоянии часть электронов мо­

жет обладать энергией, достаточной, чтобы покинуть кристалл. Число вышедших наружу электронов пропорционально числу

157

электронов, первоначально захваченных ловушками, т٠ е. пропор­ ционально поглощенной в кристалле энергии.

Вышедшие наружу кристалла электроны (так называемые эк­

зоэлектроны) обладают малой энергией (до 10 эВ), что наклады­ вает определенные ограничения на возможность их регистрации. При использовании газоразрядных счетчиков для регистрации эк­

зоэлектронов необходимо детектор помещать непосредственно в

чувствительный объем счетчика; для этой цели могут быть также применены электронные умножители.

Эмиссия электронов может быть вызвана или термической, или оптической стимуляцией. Наиболее ١перспект٢вным.и представ­ ляются дозиметры на основе термостимулированной экзоэлектронной эмиссии.

В заключение укажем на возможность использования в дози^ метрии так называемой лиолюминесценции—люминесценции, на­ блюдающейся в момент растворения некоторых твердых органи­ ческих соединений. Полностью механизм лиолюминесценции еще не изучен. Причина ее, однако, установлена: в органических со­ единениях, находящихся в твердом состоянии, под действием

излучения возникают химически активные свободные радикалы, которые взаимодействуют между собой и с окружающими моле­ кулами в момент растворения облученного вещества. Результатом этого взаимодействия является люминесценция, выход которой связан с дозой излучения. Лиолюминесценция органических ве­ ществ используется в дозиметрии при аварийном облучении

ГЛАВА 8

ФОТОГРАФИЧЕСКИЙ И ХИМИЧЕСКИЙ МЕТОДЫ ДОЗИМЕТРИИ ФОТОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ

§ 50. ФОТОХИМИЧЕСКОЕ ДЕЙСТВИЕ ИЗЛУЧЕНИЯ

Фотографический метод дозиметрии основан на свойстве иони­ зирующего излучения воздействовать на чувствительный слой фо­

томатериалов аналогично видимому свету. Для целей дозиметрии обычно используют рентгеновские пленки, представляющие собой

чувствительную эмульсию, нанесенную с одной или двух сторон

на целлулоидную подложку. Основная составляющая эмульсии — бромистое или хлористое серебро, равномерно распределенное в слое желатины. Под действием ионизирующих частиц в центрах скрытого изображения восстанавливаются атомы металлического серебра. В процессе химического проявления число атомов ме­ таллического серебра около центра скрытого изображения увели­ чивается в 1010—1012 раз, что приводит к почернению фоточувствительного слоя. Галоидное серебро распределено■ равномерно в

1.58

виде «зерен» в слое желатины. Те зерна-, в которых образовались центры скрытого изображения, практически полностью восстаньливают серебро при проявлении. 'В процессе закрепления (фиксирования) остатки невосстановленного серебра выводятся из эмуль-

сии, и .она становится нечувствительной к действию излучения. Облученная, проявленная -и закрепленная пленка имеет опре-

деленную оптическую ПЛО'ТНОСТЬ. Оптической ПЛОТНО'СТЬЮ называ-

где 0مل —интенсивность видимого света, падающего на обработанную пленку: مل — интенсивность видимого света, прошедшего через пленку.

Оптическая плотность .изменяется от о до оо. Практически приходится -определять оптическую плотность, значение которой не превышает трех единиц. Приборы, предназначенные для опреде-

ления оптической -плотности рентгеновской пленки (денситомет-

ры), градуи-руют в пределах от о до 3—4.

Оптическая плотность пленки зависит от экспозиции. Под экспозицией понимают произведение интенсивности воздействующего на пленку излучения на время облучения.

При неизменном спектральном сО'Ставе излучения экспозиция п-рям-0 пропорциональна дозе .излучения. Фотохимическое действие фотонного излучения полностью определяется фотохимическим действием электронов, освобожденных фотонами в эмульсии и окружающем ее веществе. Число зерен, экспонированных неп-0- средствен.но фотонами, пренебрежимо малопо ора-внению с ЧИСлом зерен, экспонированных 'электронам-и.

Приближенно зависимость оптической плотности ة от дозы излучения £> для фотонного ,излучения данного спектрального состава МО'ЖНО получить из следующих предположений:

1)скрытое изображение получается в результате воздействия электронов, освобожденных фотонами;

2)для образования скрытого изображения достат-очно, чтобы

взерно попал один электрон;

3)все зерна эмульсии имеют одинаковую площадь сечения;

4)электронный поток не меняется замет-ным образом по толтине эмульсионного ‘СЛОЯ.

Пусть V —число неэкспонированных зерен эмульсии, прих-одя-

щихся на 1 см2 ее поверхности; фе —плотность потока электронов.

Очевидно, что фе=С1£>, где ءا—постоянный множитель, учитывающий, в частности, время облучения. При облучении потокам электронов ٥фе число неэкспонированных зерен ,изменится на величину ىللا;

где Сг —новый постоянный множитель; & — площадь сечения зерна. Из уравнения (50.2)

٧=ехр'(—с٥|фе),

где "Уо-число неэкспонированных зерен до облучения.

159

Рис. 51. Сенситометрическая характеристи­ ка фотографической пленки:

/٠— инерция; Д —٠ широта эмульсии; ВС — область

недодержек; СЕ — область нормальных экспози­ ций; £۶ — область передержек; — область со­

ляризации

Число экспонированных зерен при облучении в дозе ٥ п=٢о—٢=٢о[1—ехр(—с2٠٥кре)] =

=٢о[1—ехр(—С1С2٥٥)]. (50.3)

Исследования показали, что оптическая плотность пропорцио­ нальна средней площади одного зерна и числу проявленных зе­ рен, т. е.

где с=С1С2с3; отсюда следует, что оптическая плотность пропорциональна дозе и квадрату площади одного зерна.

Реальная зависимость а от В отличается от формулы (50.5). Если для образования скрытого изображения необходимо, что­

бы в зерно попало■ более одной частицы, то будет наблюдаться порог дозы ٥п> ниже которого изменение оптической плотности

незначительно. Не экспонированная, но проявленная и зафикси­ рованная пленка будет иметь некоторую оптическую плотность а٥, которая называется вуалью пленки. Обычно свойства пленки ؛при­ нято определять ■сенситометрической характеристикой, представ­ ляющей собой зависимость оптической плотности от логарифма

экспозиции (рис. 51). На графике — область соляризации, ко­ торая проявляется в том, что при увеличении экспозиции оптиче­ ская плотность уменьшается. Область нормальных экспозиций СЕ соответствует линейной зависимости а от ٥ и наиболее удобна для дозиметрических целей. Диапазон дозы, в пределах которого оптическая плотность пропорциональна дозе, определяется широ­ той эмульсии ٤. Угол 6 определяет контрастность пленки: чем больше ٠, тем выше контрастность.

§ 51. ДОЗОВЛЯ ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ ФОТОДОЗИМЕТРЛ

Фотографическое действие фотонного излучения определяется

поглощенной в чувствительном слое пленки энергией электронов,

поэтому можно■ ؛провести аналогию между стеночной ионизацион-

160