8.3СПЕКТРАЛЬНЫЕ ОБЛАСТИ, ИСПОЛЬЗУЕМЫЕ ДЛЯ ИЗОТОПНЫХ ИЗМЕРЕНИЙ

Âэтом разделе приведены особенности спектров, которые важны для измерения изотопного состава плутония. Описание соответствует методике, используемой в работах Ганнинка с сотрудниками [9] и Лемминга и Рэкела [10], в которых спектр разбивается на несколько различных областей. Спектр гамма-излу- чения плутония сильно зависит от изотопного состава и концентрации 241Am. Спектры двух образцов приведены на рис. 8.3 и 8.4. На рис. 8.3 представлен пример низкого выгорания и малого содержания 241Am; на рис. 8.4 — среднего выгорания и относительно высокого содержания 241Am. Подобные примеры приведены для каждой спектральной области в качестве иллюстрации изменений, которые могут встретиться.

Âтабл. 8.2 приведен перечень большинства гамма-линий, используемых при изотопных измерениях плутония. Этот перечень показывает, что гам- ма-кванты низкой энергии намного интенсивнее, чем при больших энергиях. Однако во многих случаях низкоэнергетические гамма-кванты использовать невозможно.

8.3.1. Область энергии 40 кэВ

Область энергии 40 кэВ используется, главным образом, для анализа свежевыделенных растворов, из которых были удалены 241Am è 237U. Если присутствует много 241Am, его гамма-линия 60 кэВ подавляет все остальные пики в этой области. Обычно область 40 кэВ используется в период времени от 15 до 30 дней после отделения америция и урана. Типичный спектр от раствора регенерированного высоко выгоревшего топлива [11] показан на рис 8.5; в табл. 8.3 приведены энергии пиков и их интенсивности. Область энергии гамма-излучения 40 кэВ — наиболее используемая для измерений 238Pu, 239Pu è 240Pu, когда это технически возможно. Эта область не содержит измеряемых гамма-квантов 241Pu; обычно концентрация 241Pu измеряется по его гамма-линии 148,6 кэВ. Для малых количеств 241Pu è 237U их пики интерферируют с пиком 43,5 кэВ 238Pu, пиком 45,2 кэВ 240Pu и пиком 51,6 кэВ 239Pu.

Несколько экспериментаторов использовали эту область для измерения плутония в растворах: Ганнинк [12] и Руссо [11] измеряли растворы, сразу после разделения на радиохимическом заводе; Умезава [13] и Баберняк [14] использовали такие измерения для образцов, приготовленных в аналитической лаборатории. Лай [15] измерял субмиллиграммовые твердые образцы с незначительным содержанием 241Am. Ганнинк использовал методику абсолютного счета и градуировку на известных стандартных растворах; Умезава — абсолютный счет с помощью предварительно отградуированного детектора. Баберняк проводил градуировку с помощью образцов известного изотопного состава. Руссо и Лай измеряли изотопные отношения без стандартных образцов, как это описано в разделе 8.4.

222

Ðèñ. 8.3. Спектр гамма-излучения от 500 г металлического плутония, измеренный с помощью коаксиального германиевого детектора (при энергии 1332 кэВ: относительная эффективность — 11,7 %, ширина пика на полувысоте — 1,75 кэВ). Изотопный состав (вес. %): 238Pu — 0,012 %; 239Pu — 93,82 %; 240Pu — 5,90 %; 241Pu — 0,240 %; 242Pu — 0,02 %; 241Am — 630 ìêã/ã Pu. Необозна- ченные пики относятся к 239Pu

Сэмпсон .Т

224

Таблица 8.2 — Гамма-линии различных энергетических областей, используемые при измерениях изотопного состава плутония

* Дочерний 237U от распада 241Pu при равновесии 241Pu-237U.

Сэмпсон .Т

Ðèñ. 8.5. Спектр гамма-излучения в области энергии 40 кэВ от раствора свежевыделенного плутония в азотной кислоте, концентрация 185 г/л. Изотопный состав (вес. %):

238Pu — 0,649 %; 239Pu — 67,01 %; 240Pu — 21,80 %; 241Pu — 8,11 %; 242Pu — 2,44 % [11].

Рентгеновская Ka2-линия вольфрама — от защиты, окружающей детектор