- •Глава 1
- •1.2 Характеристики ядерного распада
- •1.2.1 Процессы ядерного распада. Общие сведения
- •1.2.2 Альфа-распад
- •1.2.3 Бета-распад
- •1.3 Образование рентгеновского излучения
- •1.3.1 Модель атома Бора
- •1.3.2 Процессы образования рентгеновского излучения
- •1.4.1 Типичные спектры
- •1.4.2 Основные характеристики гамма-излучения, используемые для анализа ядерных материалов
- •1.4.3 Гамма-излучение продуктов деления
- •1.4.4 Радиационный фон
- •1.5.1 Тормозное излучение
- •Глава 2
- •2.1 Введение
- •2.2 Экспоненциальное ослабление
- •2.2.1 Основной закон ослабления гамма-излучения
- •2.2.2 Массовый коэффициент ослабления
- •2.3 Процессы взаимодействия
- •2.3.1 Фотоэлектрическое поглощение
- •2.3.2 Комптоновское рассеяние
- •2.3.3 Образование пар
- •2.3.4 Полный массовый коэффициент ослабления
- •2.4 Фильтры
- •2.5 Защита
- •Глава 3
- •3.1 Введение
- •3.2 Типы детекторов
- •3.2.1 Газонаполненные детекторы
- •3.2.2 Сцинтилляционные детекторы
- •3.2.3 Твердотельные детекторы
- •3.3 Характеристики регистрируемых спектров
- •3.3.1 Общий отклик детектора
- •3.3.2 Спектральные характеристики
- •3.3.3 Разрешение детектора
- •3.3.4 Эффективность детектора
- •3.4 Выбор детектора
- •Глава 4
- •4.1 Введение
- •4.2 Выбор детектора
- •4.3 Высоковольтные источники напряжения смещения
- •4.4 Предусилитель
- •4.5 Усилитель
- •4.5.1 Схема "полюс-ноль"
- •4.5.2 Цепь восстановления базового уровня
- •4.5.3 Цепь режекции наложений
- •4.5.4 Усовершенствование схемы усилителей
- •4.6 Одноканальный анализатор
- •4.8 Многоканальный анализатор
- •4.8.1 Аналого-цифровой преобразователь
- •4.8.2 Стабилизаторы спектра
- •4.8.3 Память многоканального анализатора, дисплей и анализ данных
- •4.9 Вспомогательное электронное оборудование
- •4.10 Заключительные замечания
- •Глава 5
- •5.1 Энергетическая градуировка и определение положения пика
- •5.1.1 Введение
- •5.1.2 Линейная энергетическая градуировка
- •5.1.3 Определение положения пика (центроиды)
- •5.1.4 Визуальное определение положения пика
- •5.1.5 Графическое определение положения пика
- •5.1.6 Определение положения пика методом первых моментов
- •5.1.7 Определение положения пика с помощью метода пяти каналов
- •5.1.8 Определение положения пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.1.9 Определение положения пика с использованием подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.1.10 Определение положения пика с помощью сложных программ подгонки спектра
- •5.2 Измерения разрешения детектора
- •5.2.1 Введение
- •5.2.3 Графическое определение ширины пика
- •5.2.4 Определение ширины пика с помощью аналитической интерполяции
- •5.2.5 Определение ширины пика с помощью метода вторых моментов
- •5.2.6 Определение ширины пика с помощью подгонки линеаризованной функцией Гаусса
- •5.2.7 Определение ширины пика с помощью подгонки параболаризованной функцией Гаусса
- •5.3 Определение площади пика полного поглощения
- •5.3.1 Введение
- •5.3.2 Выбор рассматриваемых областей
- •5.3.3 Вычитание линейного комптоновского фона
- •5.3.4 Вычитание сглаженной ступеньки комптоновского фона
- •5.3.5 Вычитание комптоновского фона при использовании единственной рассматриваемой области фона
- •5.3.6 Вычитание комптоновского фона с помощью процедуры двух стандартных образцов
- •5.3.7 Использование сумм числа отсчетов в рассматриваемых областях для измерения площадей пиков
- •5.3.8 Использование простых подгонок функцией Гаусса для измерения площади пика
- •5.3.9 Использование известных параметров формы для измерения площадей пиков в мультиплетах
- •5.3.10 Использование сложных вычислительных программ для измерения площади пика
- •5.4.1 Введение
- •5.4.2 Зависимость просчетов от входной загрузки
- •5.4.3 Пропускная способность спектрометрических систем
- •5.4.4 Методы введения поправок. Общие замечания
- •5.4.6 Введение поправок на мертвое время и наложения импульсов с помощью генератора импульсов
- •5.4.7 Метод образцового источника для введения поправок на мертвое время и наложения
- •5.5 Эффекты закона обратного квадрата
- •5.6 Измерения эффективности детектора
- •5.6.1 Абсолютная эффективность регистрации пика полного поглощения
- •5.6.2 Собственная эффективность регистрации пика полного поглощения энергии
- •5.6.3 Относительная эффективность
- •5.6.5 Эффективность в зависимости от энергии и положения
- •Глава 6
- •6.1 Введение
- •6.2 Процедуры
- •6.2.1 Предварительные замечания
- •6.2.2 Общее описание процедуры анализа
- •6.2.3 Необходимые требования при определении коэффициента поправки на самоослабление
- •6.2.4 Методы определения линейного коэффициента ослабления образца
- •6.3 Формальное определение коэффициента поправки на самоослабление
- •6.3.1 Общее определение
- •6.3.2 Удобные типовые формы образцов
- •6.4 Основные параметры коэффициента поправки на самоослабление
- •6.5 Аналитические зависимости для коэффициента поправки на самоослабление в дальней геометрии
- •6.5.1 Образцы в форме пластины
- •6.5.2 Цилиндрические образцы
- •6.5.3 Образцы сферической формы
- •6.6 Численные расчеты для ближней геометрии
- •6.6.1 Общие положения
- •6.6.2 Одномерная модель
- •6.6.3 Двухмерная модель
- •6.6.4 Трехмерная модель
- •6.6.5 Приближенные формулы и интерполяция
- •6.6.6 Влияние абсолютной и относительной погрешностей при расчете коэффициента поправки на самоослабление
- •6.6.7 Точность определения коэффициента поправки на самоослабление и полной скорректированной скорости счета
- •6.9 Примеры анализа
- •6.9.2 Интерполяция и экстраполяция коэффициента пропускания излучения
- •6.9.4 Анализ раствора плутония-239 в ближней геометрии
- •6.9.5 Сегментное сканирование с поправкой на пропускание излучения
- •7.3.2 Двухкомпонентная задача (уран и материал матрицы)
- •7.4 Методики анализа по отношению пиков
- •7.6 Измерения обогащения по нейтронному излучению
- •7.7 Поправки на ослабление в стенках контейнера
- •7.7.1 Прямое измерение толщины стенки
- •7.8.1 Измерение концентрации
- •7.8.2 Соотношение компонентов в смешанном оксидном топливе
- •8.2 Основные сведения
- •8.2.1 Характеристики распада изотопов плутония
- •8.2.2 Характеристики распада изотопа 241Pu
- •8.2.3 Определение концентрации изотопа 242Pu
- •8.2.4 Спектральная интерференция
- •8.2.5 Практическое применение измерений изотопного состава плутония
- •8.3 Спектральные области, используемые для изотопных измерений
- •8.3.1 Область энергии 40 кэВ
- •8.3.2 Область энергии 100 кэВ
- •8.3.3 Область энергии 125 кэВ
- •8.3.4 Область энергии 148 кэВ
- •8.3.5 Область энергии 160 кэВ
- •8.3.6 Область энергии 208 кэВ
- •8.3.7 Область энергии 332 кэВ
- •8.3.8 Область энергии 375 кэВ
- •8.3.9 Область энергии 640 кэВ
- •8.4 Основы измерений
- •8.4.1 Измерение изотопных отношений
- •8.4.2 Измерение абсолютной массы изотопа
- •8.4.3 Изотопная корреляция 242Pu
- •8.5 Получение данных
- •8.5.1 Электроника
- •8.5.2 Детекторы
- •8.5.3 Фильтры
- •8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор
- •8.5.5 Время измерения
- •8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области
- •8.6.2 Подгонка пика
- •8.6.3 Анализ по функции соответствия
- •8.7 Приборное оснащение
- •8.7.1 Компания Рокуэлл-Хэнфорд
- •8.7.2 Лос-Аламосская национальная лаборатория
- •8.7.3 Установка Маундской лаборатории
- •8.7.5 Обзор погрешностей измерений
- •Глава 9
- •9.1 Введение
- •9.2 Моноэнергетическая плотнометрия
- •9.2.1 Измерение концентрации и толщины
- •9.2.2 Точность измерений
- •9.3 Многоэнергетическая плотнометрия
- •9.3.1 Анализ двухэнергетического случая
- •9.3.2 Точность измерения
- •9.3.3 Распространение на случай большего числа значений энергий
- •9.4 Плотнометрия по краю поглощения
- •9.4.1 Описание методики измерений
- •9.4.2 Точность измерения
- •9.4.3 Чувствительность измерения
- •9.4.4 Эффекты матрицы
- •9.4.5 Выбор методики измерений
- •9.4.6 Источники излучения
- •9.5 Моноэнергетические плотномеры
- •9.6 Двухэнергетические плотномеры
- •9.7 Плотномеры по краю поглощения
- •Глава 10
- •10.1 Введение
- •10.2 Теория
- •10.2.1 Образование рентгеновского излучения
- •10.2.2 Выход флюоресценции
- •10.2.3 Пропускание фотонов
- •10.2.4 Геометрия измерений
- •10.3 Типы источников
- •10.4 Поправка на ослабление в образце
- •10.4.1 Эффекты ослабления в образце
- •10.4.2 Основное уравнение анализа
- •10.4.3 Методы поправки на ослабление
- •10.5 Области применения и аппаратура
- •Глава 11
- •11.1 Введение
- •11.2 Спонтанное и вынужденное деление ядер
- •11.3 Нейтроны и гамма-кванты деления
- •11.5 Нейтроны других ядерных реакций
- •11.6 Изотопные нейтронные источники
- •11.7 Выводы
- •Глава 12
- •12.1 Введение
- •12.2 Микроскопические взаимодействия
- •12.2.1 Понятие сечения взаимодействия
- •12.2.2 Соотношение энергия-скорость для нейтронов
- •12.2.3 Типы взаимодействий
- •12.2.4 Зависимость сечения взаимодействия от энергии
- •12.3 Макроскопические взаимодействия
- •12.3.1 Макроскопические сечения
- •12.3.2 Длина свободного пробега и скорость реакции
- •12.4 Эффекты замедления в большом объеме вещества
- •12.5 Эффекты размножения в массивных образцах вещества
- •12.6 Защита от нейтронов
- •12.7 Методы расчета переноса нейтронов
- •12.7.1 Метод Монте-Карло
- •12.7.2 Метод дискретных ординат
- •Глава 13
- •13.1 Механизмы регистрации нейтронов
- •13.2 Основные свойства газонаполненных детекторов
- •13.4 Газонаполненные детекторы
- •13.4.3 Камеры деления
- •13.4.4 Детекторы с покрытием из 10B
- •13.5 Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы
- •13.5.1 Введение
- •13.5.3 Дискриминация по форме импульса
- •13.6 Другие типы детекторов нейтронов
- •13.7 Измерение энергетических спектров нейтронов
- •13.7.1 Введение
- •13.7.2 Методы измерений
- •Глава 14
- •14.1 Введение
- •14.1.1 Теория регистрации полного потока нейтронов
- •14.1.2 Сравнение методов регистрации полного потока нейтронов и нейтронных совпадений
- •14.2 Источники образования первичных нейтронов
- •14.2.1 Соединения плутония
- •14.2.2 Соединения урана
- •14.2.3 Примеси
- •14.2.4 Эффекты влияния энергетического спектра нейтронов
- •14.2.5 Эффекты тонкой мишени
- •14.3 Перенос нейтронов в образце
- •14.3.1 Умножение нейтронов утечки
- •14.3.2 Спектр нейтронов утечки
- •14.4 Эффективность регистрации нейтронов
- •14.4.1 Расположение гелиевых счетчиков в замедлителе
- •14.4.2 Конструкция замедлителя
- •14.4.3 Влияние энергетического спектра нейтронов
168 |
Дж. Паркер |
Это выражение очень компактно, но не удобно для использования из-за наличия в нем функций Струве и Бесселя [10]. Уравнение (6.11) использовалось для получения кривой для цилиндра, представленного на рис. 6.3. Следует отметить, что коэффициент CF(AT) для цилиндра немного меньше, чем коэффициент для образца в форме пластины (прямоугольного параллелепипеда). В образце цилиндрической формы меньше гамма-квантов должно проникать через максимальную толщину материала; по этой причине доля гамма-квантов, покидающих образец, больше, а коэффициент CF(AT) в этом случае меньше.
6.5.3 Образцы сферической формы
Для образца сферической формы в случае дальней геометрии коэффициент поправки равен [4]:
|
3 / |
2 |
|
|
|
2 |
|
|
|
|
|
|
2 |
|
|
2 |
|
−1 |
|
||||
CF(AT) = |
1 |
− |
|
|
+ exp(− |
|
D) |
|
|
+ |
|
|
. |
(6.12) |
|||||||||
|
|
|
|
|
|
2 |
l |
|
|
|
|
|
|
2 |
|||||||||
|
|
|
|
|
|
( |
|
D) |
|
|
|
|
D |
|
( |
|
D) |
|
|
||||
|
l |
D |
|
l |
|
|
|
|
|
l |
|
l |
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Это выражение графически показано на рис. 6.3. Коэффициент CF(AT) для сферы меньше, чем для параллелепипеда или цилиндра. В среднем гамма-излуче- ние проходит меньшее расстояние, чтобы выйти из сферы, чем для цилиндра или куба. Образцы сферической формы редко встречаются на практике, однако подстановка коэффициента CF(AT) дает долю гамма-излучения, выходящего из сферических частиц, и удобна для принятия решения о том, удовлетворяет ли образец требованиям к размерам сферических частиц. Показанные на рис. 6.2 данные были получены на основе уравнения (6.12).
6.6 ЧИСЛЕННЫЕ РАСЧЕТЫ ДЛЯ БЛИЖНЕЙ ГЕОМЕТРИИ
6.6.1 Общие положения
Для большинства случаев малых расстояний от образца до детектора (ближней геометрии), для которых должна точно учитываться обратная квадратичная зависимость, результирующие выражения не могут быть выражены через элементарные функции. Как следствие этого, должны использоваться численные методы, которые предполагают использование компьютеров. Однако даже при использовании вычислительных возможностей современных компьютеров необходимо применять простейшую модель. Часто невозможно упростить расчеты, принимая предположение о точечном или линейном детекторе с эффективностью, независимой от угла падения потока излучения. Для сложных геометрий могут использоваться вычислительные программы, использующие метод Монте-Кар- ло. Однако для задач НРA легко могут применяться упрощенные модели и простые одно-, двух- и трехмерные методы численного интегрирования с использованием простых программ и небольших компьютеров. Точность НРА с использование гамма-излучения обычно в большей степени определяется подобием формы и однородностью образца, а не точностью расчета коэффи циента CF(AT).
Существуют приближенные аналитические формулы, которые дают соответствующие точные значения коэффициента CF(AT) в необходимом диапазоне ко-
Глава 6. Процедуры учета ослабления |
169 |
эффициента пропускания излучения. Несколько таких формул приведено ниже. Пригодность формул может быть определена путем сравнения с результатами более точных численных расчетов. Приближенные аналитические формулы часто обеспечивают возможность получения аналитических выражений для расчета точных значений коэффициента CF(AT).
6.6.2 Одномерная модель
Общепринятой геометрией анализа образца является такая геометрия, при которой германиевый детектор просматривает бутыль с раствором снизу. Геометрические формы как детектора, так и образца, хорошо аппроксимируются цилиндрами. Предположим, что оси симметрии бутыли и детектора совпадают, и что радиус детектора составляет rd, радиус образца — rs, высота образца — D и расстояние от образца до детектора — d (рис. 6.5). Если d в несколько раз больше радиусов rd è rs, то все гамма-кванты приходят в детектор под углами более ~ 10° относительно их общей оси. Поскольку cosΘ ≥ 0,95 для углов < 19°, ясно, что гамма-кван- ты пройдут расстояние на пути к детектору всего на несколько процентов большее, чем расстояние в направлении, параллельном их общей оси. Следовательно, этот случай может быть описан одномерной моделью, содержащей точечный детектор и находящийся от него на расстоянии d линейный образец “глубиной” D с линейным коэффициентом ослабления l , как показано на рис. 6.6. Эта модель учитывает влияние закона обратной квадратичной зависимости от расстояния и ослабления гамма-излучения, которые являются главными эффектами, оказывающими влияние на величину коэффициента CF(AT).
Используя эту модель, получаем величину коэффициента CF(AT) для образца, который не имеет ослабления:
D |
dx |
|
D |
[exp(− l x)]dx |
|
|
CF(AT) = |
|
/ |
|
, |
(6.13) |
|
|
|
|||||
∫ |
(d + x)2 |
|
∫ |
(d + x)2 |
|
|
0 |
|
|
0 |
|
|
|
Ðèñ. 6.5. Общепринятая вертикальная геометрия анализа, для которой пригодна одномерная модель для расчета коэффициента CF(AT)
170 |
Дж. Паркер |
Ðèñ. 6.6. Одномерная модель для расчета коэффициента CF(AT)
где исключены все постоянные, имеющие отношение к эффективности детектора и интенсивности гамма-излучения. В числителе интеграл равен D/[d(d + D)]. Интеграл в знаменателе не может быть выражен с помощью элементарных функций, но он может быть представлен виде суммы. Тогда выражение для CF(AT) имеет следующий вид:
|
D |
|
N |
{exp(−µ l x(I−0,5) x)} |
x |
|
|
|
CF(AT) = |
|
|
/ ∑ |
|
|
|
, |
(6.14) |
|
[d +(I−0,5) x] |
2 |
|
|||||
d(d +D) |
= |
|
|
|
|
|||
|
|
|
I 1 |
|
|
|
|
|
где х = D/N, а N равно числу интервалов численного интегрирования. Обычно принимают N 100, что дает погрешность результатов менее 0,1 %. Численное интегрирование можно было бы, разумеется, выполнить с большей точностью и с меньшим количеством шагов, используя правило Симпсона или другие более точные методы. Уравнение (6.14) ясно показывает функциональную зависимость коэффициента CF(AT) от d, D и µl , а также эквивалентность интеграла сумме. Параметр D определяется как высота образца. Параметр d, однако, хуже определен, так как гамма-кванты взаимодействуют с материалом при прохождении через детектор, а средняя глубина взаимодействия является функцией энергии. Опыт показывает, что если номинальная величина d по крайней мере в несколько раз превышает величину D, то с помощью набора стандартных образцов, перекрывающих широкий диапазон значений µl , величина d в уравнении (6.14) может быть подобрана таким образом, чтобы давать такую величину коэффициента CF(AT), чтобы скорректированная скорость счета на единицу активности становилась почти постоянной в широком диапазоне значений величины µl . Подбор d компенсирует неточно известное расстояние между образцом и детектором и отличие одномерной модели от реальной трехмерной геометрии образц а.
На рис. 6.7 показаны результаты измерения с использованием только что описанной процедуры. Образцы представляли собой растворы нитрата обедненного урана в бутылочках объемом 25 мл с плоским дном площадью 10 см2 (круглые цилиндры диаметром 3,57 см и высотой 2,5 см). Концентрация урана изменялась в диапазоне от 5 до 500 г/л, и все образцы были помечены равным коли- чеством 75Se, который являлся материалом источника, уран служил только в ка- честве поглотителя. Кристалл детектора имел диаметр и длину равные 4,0 см. Для гамма-излучения с энергией 136,0 кэВ от источника 75Se коэффициенты поправки на приборные потери CF(RL) изменялись в пределах ~ 10 %, в то время как коэф-
Глава 6. Процедуры учета ослабления |
171 |
Ðèñ. 6.7. Результаты измерений, предназначенные для проверки прим енимости одномерной модели для расчета коэффициента CF(AT) = CF(T)
фициенты поправки на ослабление гамма-излучения CF(AT) изменялись до ~ 275 %.
Поскольку каждый образец имел одинаковое количество 75Se, то скорректированная интенсивность излучения с энергией 136,0 кэВ должна быть равной для всех образцов. В верхней части рисунка приводится отклонение скорректированных интенсивностей от средней величины и указывается типичная статистиче- ская погрешность измерений. Все скорректированные интенсивности находятся
âпределах диапазона ± 0,5 % от средней величины. В этом случае расстояние от дна образца до средней длины пробега квантов в детекторе составляло около 8 см, а уточненное значение составило 9,0 см. С качественной стороны одномерная модель дает значения коэффициента CF(AT), которые немного хуже по сравнению с трехмерной моделью поправок, так как гамма-кванты проходят через несколько большие толщины раствора, чем в случае одномерной модели. Увеличение значе- ния параметра d в общем случае приводит как к росту коэффициента CF(AT), так и к росту коэффициента CF(AT) для меньших величин Т. Поэтому используемое
âрасчетах значение d обычно немного больше физического.
Если набор образцов растворов имеет различные, но определяемые высоты, то было бы предпочтительнее рассчитывать величину коэффициента CF(AT) относительно точечного образца без ослабления, чтобы скорректированные интенсивности могли сравниваться непосредственно для всех образцов. Отношение коэффициента CF(AT), определенного для точки без ослабления, к коэффициенту CF(AT), определенного для образца без ослабления, составляет (1+D/d) независимо от величины l . Все значения коэффициента CF(AT), как для стандартных, так и для измеряемых образцов, должны рассчитываться по отношению к од-