Глава 3

Детекторы гамма-излучения

Хэйстингс А. Смит, мл. и Марша Лукас (Переводчик Н.В. Мошкина)

3.1 ВВЕДЕНИЕ

Для того чтобы гамма-квант был обнаружен, он должен провзаимодействовать с веществом и это взаимодействие должно быть зарегистрировано. К сча- стью, электромагнитная природа фотонов гамма-излучения позволяет им взаимодействовать с заряженными электронами атомов всех веществ. Ключевым процессом, посредством которого обнаруживается гамма-квант, является ионизация, в процессе которой он отдает часть или всю свою энергию электрону. Ионизационные электроны сталкиваются с другими атомами и высвобождают еще больше электронов. Освобожденный заряд собирается либо непосредственно (как в пропорциональном счетчике или твердотельном полупроводниковом детекторе), либо косвенным образом (как в сцинтилляционном детекторе), чтобы зарегистрировать гамма-квант и измерить его энергию. Окончательный результат этого процесса представляет собой электрический импульс, амплитуда которого пропорциональна энергии, потерянной гамма-квантом в детекти рующей среде.

В этой главе мы представим общую информацию о типах детекторов гам- ма-излучения, которые используются в неразрушающем анализе (НРА) ядерных материалов. Электронное оборудование, связанное с регистрацией гамма-излу- чения, рассматривается в главе 4. Более углубленное рассмотрение конструкции и работы детекторов гамма-излучения можно найти в работах [1 и 2].

3.2 ТИПЫ ДЕТЕКТОРОВ

Для регистрации гамма-квантов и их энергий используется множество различных типов детекторов. В НРА обычно необходимо измерять не только коли- чество излучения, выходящего из образца, но также его энергетический спектр. Таким образом, наиболее применяемыми детекторами для целей НРА являются детекторы, выходной сигнал которых пропорционален энергии, потерянной гам- ма-квантом в чувствительном объеме детектора.

3.2.1 Газонаполненные детекторы

Газонаполненные детекторы (газовые счетчики) состоят из чувствительного объема газа между двумя электродами (см. рис. 3.1). В большинстве конструкций внешний электрод представляет собой цилиндрическую стенку сосуда, наполненного газом под давлением, а внутренний (положительный) электрод — тонкий провод, расположенный в центре по оси цилиндра. В некоторых конструкциях

Ðèñ. 3.1. Эквивалентная схема газонаполненного детектора. Газ сос тавляет чувствительный (детектирующий) объем. Разность потенциалов между кор пусом трубки и центральным электродом создает сильное электрическое п оле в объеме газа. Электроны, образованные в результате газовой ионизации, перем ещаются к центральному электроду под действием электрического поля, обра зуя на электроде зарядовое перенапряжение для каждого события регистрации

(особенно ионизационных камер) оба электрода могут быть погружены в газ и электрически изолированы от корпуса камеры.

Ионизационная камера представляет собой газонаполненный счетчик, у которого напряжение между электродами достаточно низкое, так что собирается только заряд первичной ионизации. Выходной электрический сигнал пропорционален энергии, потерянной в объеме газа.

Если напряжение между электродами увеличить, ионизационные электроны приобретут достаточно кинетической энергии, чтобы вызвать последующую ионизацию. Таким образом можно получить пропорциональный счетчик, который может быть приспособлен для конкретного применения путем изменения давления газа и/или рабочего напряжения. Выходной сигнал все еще пропорционален энергии, потерянной в объеме газа гамма-квантом, а энергетическое разрешение является промежуточным между разрешением сцинтилляционных счетчиков NaI и германиевых (Ge) полупроводниковых детекторов. Пропорциональные счетчики используются для спектрометрии гамма- и рентгеновских квантов, энергии которых достаточно низки (несколько десятков кэВ) для эффективного взаимодействия с газом счетчика.

Если рабочее напряжение увеличивать дальше, умножение заряда в объеме газа лавинообразно возрастает до тех пор, пока пространственный заряд, образованный остаточными ионами, не воспрепятствует дальнейшей ионизации. В результате, количество ионизации достигает максимума (происходит насыщение) и становится независимым от первоначальной энергии, потерянной фотоном в газе. Этот тип детектора известен как счетчик Гейгера-Мюллера. Газоразрядный счетчик Гейгера-Мюллера не различает разные типы частиц, которые он регистрирует, или их энергии; он считает только количество частиц, попавших в детектор. Этот тип детектора является основой традиционных дозиметров β и γ-излу- чения, используемых в технике безопасности.

В неразрушающем гамма-анализе ядерных материалов газонаполненные счетчики не находят широкого применения. Сцинтилляционные и твердотельные детекторы более предпочтительны для получения тонких спектральных характеристик в энергетическом диапазоне, типичном для излучения урана и плутония (приблизительно 100-1000 кэВ). Газонаполненные счетчики более подробно описаны в главе 13, поскольку они в основном используются для регистрации нейтронов.

3.2.2 Сцинтилляционные детекторы

Чувствительный объем сцинтилляционного детектора представляет собой люминесцентный материал (твердый, жидкий или газообразный), который "осматривается" прибором, регистрирующим вспышки света, вызванные гам- ма-квантами; обычно это фотоэлектрический умножитель (фотоумножитель, ФЭУ). Сцинтиллирующий материал может быть органическим или неорганиче- ским; более распространен последний. Примерами органических сцинтилляторов являются антрацен, пластмассы и жидкости. Два последних являются менее эффективными, чем антрацен (эталон, с которым сравниваются все другие сцинтилляторы). Некоторыми из общепринятых неорганических сцинтилляционных материалов являются йодид натрия (NaI), йодид цезия (CsI), сульфид цинка (ZnS) и йодид лития (LiI). Наиболее традиционными сцинтилляционными детекторами являются твердые, а наиболее популярными — неорганические кристаллы NaI и CsI. Новый сцинтиллирующий материал германат висмута (Bi4Ge3O12), обычно обозначаемый как BGO, стал популярным в случаях, когда его высокая эффективность гамма-счета и/или его более низкая чувствительность к нейтронам перевешивают требования к энергетическому разрешению [3 и 4]. Всестороннее рассмотрение сцинтилляционных детекторов можно найти в работах [1, 2 и 5].

Когда гамма-кванты взаимодействуют с материалом сцинтиллятора, возникают ионизированные (возбужденные) атомы в материале сцинтиллятора, которые затем переходят в состояние с более низкой энергией и испускают фотоны света. В чистом неорганическом кристалле сцинтиллятора возвращение атома в состояние с более низкой энергией с испусканием фотона является малоэффективным процессом. Кроме того, испускаемые фотоны обычно обладают слишком высокой энергией по отношению к диапазону длин волн, к которым чувствителен ФЭУ. С целью увеличения испускания видимых фотонов ко всем сцинтилляторам добавляются небольшие количества примесей (называемых активаторами). Фотоны, возникающие при снятии возбуждения, проходя сквозь эти примеси добавляются к фотонам, которые могут активировать ФЭУ. Одним из важных следствий люминесценции через примеси активатора является то, что объем кристалла сцинтиллятора становится прозрачен для сцинтилляционного света. Типич- ным примером активированного сцинтиллятора, встречающимся в гамма-изме- рениях, является легированный таллием йодид натрия NaI(Tl).

Сцинтилляционный свет испускается изотропно, поэтому для минимизации потерь света сцинтиллятор обычно окружается отражающим материалом (таким, как MgO) и затем оптически соединяется с фотокатодом ФЭУ (см. рис. 3.2). Фотоны сцинтилляции попадают на фотокатод и высвобождают электроны посредством фотоэлектрического эффекта. Эти фотоэлектроны затем ускоряются сильным электрическим полем в ФЭУ. По мере того как фотоэлектроны ускоряются, они сталкиваются с электродами в трубке (называемыми динодами), высвобождая дополнительные электроны. Затем этот возросший поток электронов снова ускоряется до столкновения с последующими электродами, вызывая сильное умножение (с коэффициентом 104 и более) электронного потока от его первоначального значения на поверхности фотокатода. Наконец, усиленный зарядовый импульс прибывает на выходной электрод (анод) трубки. Амплитуда этого импульса пропорциональна первоначальному количеству заряда, освобожденного на фо-

Ðèñ. 3.2. Типичное расположение компонентов в сцинтилляционном д етекторе. Часто оптический контакт сцинтиллятора с трубкой фотоумножител я осуществляется через светопровод. Расположение динодов (обозначения 1-13 н а рис.) образует последовательные каскады электронов через объем трубки. Ок ончательный зарядовый импульс собирается на аноде и обычно передается на пр едусилитель для преобразования в импульс напряжения

токатоде ФЭУ; постоянная пропорциональности представляет собой коэффициент усиления ФЭУ. Кроме того, согласно природе фотоэлектрического эффекта, первоначальное число фотоэлектронов, освобожденных на фотокатоде, пропорционально количеству света, падающего на трубку фотоумножителя, которое, в свою очередь, пропорционально количеству энергии, потерянной в сцинтилляторе гамма-квантом (в предположении отсутствия потерь в объеме сцинтиллятора). Таким образом образуется выходной сигнал, пропорциональный энергии, потерянной гамма-квантом в сцинтиллирующей среде. Однако, как обсуждалось выше, измеренный энергетический спектр (даже для моноэнергетического потока фотонов) изменяется вследствие влияния на него фотоэлектрического эффекта, комптоновского эффекта и различных явлений рассеяния в сцинтиллирующей среде, а также в результате статистических флуктуаций, связанных со всеми этими процессами. Более подробно это обсуждается в разделе 3.3.

3.2.3Твердотельные детекторы

Âтвердотельных детекторах заряд, образованный при взаимодействии фотонов, собирается непосредственно в детекторе. Разрешение по энергии гамма-из- лучения этих детекторов существенно лучше, чем сцинтилляционных детекторов, что позволяет измерять более тонкие спектральные характеристики и использовать их для оценок специальных ядерных материалов (СЯМ). Типовая схема твердотельных детекторов показана на рис. 3.3. Чувствительный объем представляет собой электронно-кондиционированную область (известную как обедненная

Ðèñ. 3.3. Типичное расположение компонентов в твердотельном дете кторе. Кристалл представляет собой обратно-смещенный p-n переход, который прово дит заряд при образовании ионизации в чувствительной области. Обычно с игнал подается на за- рядо-чувствительный предусилитель для преобразования в импульс напряжения (см. главу 4)

область) в полупроводниковом материале, в которой свободно перемещаются электроны и дырки. Германий обладает наиболее идеальными электронными характеристиками в этом отношении и является наиболее широко используемым полупроводниковым материалом в твердотельных детекторах. Как видно из рис. 3.3, детектор действует как твердотельный пропорциональный счетчик, в котором ионизационный заряд перемещается в направлении электродов под действием электрического поля, образованного внешним источником высоковольтного питания. Предусилитель преобразует собранный заряд в импульс напряжения. В наиболее популярных ранних конструкциях в качестве детектирующей среды использовался литий-дрейфовый германий Ge(Li). Литий служит для подавления захвата заряда на примесях в кристаллической решетке в течение процесса сбора заряда. В последние годы производители детекторов создали кристаллы особо чистого германия (ОЧГ), что устранило необходимость в литии и упростило работу с детектором, при хранении которого не нужен жид кий азот.

Твердотельные детекторы производятся, в основном, в двух конфигурациях: планарной и коаксиальной. Эти термины относятся к форме кристалла детектора и способу его включения. Наиболее часто встречающиеся конфигурации детекторов представлены на рис. 3.4. Коаксиальные детекторы производятся либо с кристаллами с открытым концом (так называемые истинные коаксиальные) или с кристаллами с закрытым концом (см. рис. 3.4 (а,б)). В обоих случаях электриче- ское поле для сбора заряда является, в основном, радиальным, с некоторой осевой составляющей, присутствующей в конфигурациях с закрытым концом. Коаксиальные детекторы могут быть изготовлены с большими чувствительными объемами и, следовательно, с большими эффективностями регистрации при высоких энергиях гамма-квантов. Кроме того, радиальная геометрия электрического поля делает коаксиальные (особенно коаксиальные с открытым концом) твердотельные детекторы лучшими по быстродействию. Планарные детекторы состоят из кристалла либо с прямоугольным, либо с круглым поперечным сечением и толщиной чувствительного слоя от 1 до 20 мм (например, рис. 3.4 (в)). Электриче- ское поле перпендикулярно плоскости поперечного сечения кристалла. Толщина кристалла выбирается с учетом рассматриваемой области энергии гамма-излуче- ния для измерений низких энергий (например, в L-области рентгеновского спект-

Ðèñ. 3.4. Иллюстрация различных конфигураций кристаллов твердоте льных детекторов:

(а) цилиндрическая с открытым концом или истинно коаксиал ьная, (б) цилиндри- ческая с закрытым концом и (в) планарная. Соответствующими буквами отмече- ны полупроводниковые материалы p-типа и n-типа. Области, пом еченные буквой i, представляют собой обедненные области, служащие чувств ительными объемами детекторов. В терминах полупроводниковой техники, эта область рассматривается как область с собственной проводимостью или p-i-n п ереход

ра для специальных ядерных материалов). Наиболее оптимальна небольшая толщина. Планарные детекторы обычно обладают наилучшим энергетическим разрешением, благодаря их низкой емкости; они более предпочтительны для детальной спектрометрии, например, для анализа сложных спектров низкоэнергетиче- ских гамма- и рентгеновских квантов урана и плутония.

Из-за своего высокого разрешения полупроводниковые детекторы достаточ- но чувствительны к деградации рабочих характеристик вследствие радиационных повреждений. Количество повреждений, произведенных в кристалле детектора на единицу падающего потока, наибольшее для нейтронного излучения. Таким образом, в среде, в которой уровень нейтронного излучения высок (такой, как ускорители, реакторы или установки с интенсивными нейтронными источниками), будут наблюдаться самые значительные эффекты радиационных повреждений. Кроме того, эффекты радиационного повреждения могут иметь место в применениях НРА, в которых непрерывно измеряются большие количества ядерных материалов с использованием гамма-спектрометрического оборудования высокого разрешения, например, при измерении изотопов плутония в режиме с высокой пропускной способностью.

Основной эффект радиационного повреждения заключается в образовании смещенных атомов в кристалле детектора. Это увеличивает количество ловушек заряда, приводя к снижению амплитуды части импульсов в пике полного поглощения, и образованию низкоэнергетических хвостов у фотопиков спектра. В результате разрешение ухудшается, и детали спектра теряются. Пример такого вида эффекта показан на рис. 3.5 [6]. Обычно наблюдается, что значительное ухудшение рабочих характеристик детектора начинается с флюенса нейтронов приблизительно 109 í/ñì2, и детекторы становятся непригодными к использованию при флюенсе приблизительно 1010 í/ñì2 [7]. Однако новые ОЧГ кристаллы n-типа значительно менее подвержены повреждению нейтронами. Были описаны процедуры, при которых эффекты радиационного повреждения могут быть устранены посредством нагревания (отжига) кристалла детектора [8].

Дальнейшие подробности о конструкции и использовании твердотельных детекторов для гамма-спектрометрии можно найти в работах [1, 2 и 9].

В статическом состоянии конфигурация германиевого твердотельного детектора с обратно-смещенным диодом дает очень низкие токи утечки (обычно в диапазоне от пикоампер до наноампер). Этот ток можно еще уменьшить путем криогенного охлаждения кристалла от комнатной температуры до температуры жидкого азота (77 К). Такое охлаждение уменьшает естественный тепловой электри- ческий шум в кристалле, но определяет основной недостаток таких детекторов: корпус детектора должен включать емкость для охлаждения, которая обычно представляет собой сосуд Дьюара, содержащий жидкий охладитель. В последние годы были сделаны попытки охлаждать материал детектора электрическим способом [10], но эти разработки все еще находятся в экспериментальной стадии и в самом начале коммерческого использования.

Другим популярным материалом твердотельных детекторов для спектрометрии фотонов является литий-дрейфовый кремний Si(Li). Более низкий атомный номер кремния по сравнению с германием снижает фотоэлектрическую эффективность примерно в 50 раз (см. главу 2), но этот тип детектора широко используется в измерениях рентгеновских спектров в области энергий от 1 до 50 кэВ и находит некоторое применение в рентгенофлюоресцентном анализе (РФА) (см.

Ðèñ. 3.5. Ухудшение гамма-спектра твердотельного детектора высок ого разрешения с ростом флюенса нейтронов (f). Ширина фотопика 60Co при энергии 1,33 МэВ указана на каждом спектре. Показана только высокоэнергетическ ая часть спектра. Также отмечена ширина пика электронного генератора (пере делано из работы [6])

главу 10). Низкая фотоэлектрическая эффективность кремния при энергиях свыше 50 кэВ является преимуществом таких детекторов при измерении гамма- и рентгеновских квантов низких энергий, поскольку это означает, что чувствительность к гамма-квантам высоких энергий значительно снижается. Наиболее интенсивно кремниевые детекторы используются в спектрометрии заряженных ча- стиц, а также для спектрометрии комптоновской отдачи гамма-квантов высокой энергии.

Помимо германия и кремния в гамма-спектрометрии применялись и другие твердотельные детектирующие среды. Для измерений в НРА, а также для многих других применений гамма-спектрометрии, было бы выгодно иметь детекторы высокого разрешения, работающие при комнатной температуре, тем самым исклю- чая необходимость в громоздком оборудовании для охлаждения кристалла детектора. Работа при комнатной температуре таких полупроводниковых материалов, как CdTe, HgI2 и GaAs была всесторонне исследована [11]. Их более высокие средние атомные номера обеспечивают большую фотоэлектрическую эффективность на единицу объема материала. Некоторые из их эксплуатационных характеристик представлены в табл. 3.1. Однако в настоящее время эти материалы для детекторов находят ограниченное применение в задачах НРА, главным образом вследствие невозможности изготовления достаточно больших кристаллов для обеспечения высокой эффективности регистрации, необходимой для НРА. С улучшением технологии выращивания кристаллов эти детекторы могут стать более привлекательными в качестве удобных детекторов высокого разрешения, работающих при комнатной температуре.

Таблица 3.1 — Сравнение нескольких материалов полупроводн иковых детекторов

* Эта величина определяет число несущих зарядов, образованных в одном взаимодействии (см. раздел 3.3.3).

**Представительные данные по разрешению, взятые из таблиц в работе [12]. Энергетическое разрешение обсуждается дальше в разделе 3.3.3 и главе 5.

***Будучи не полупроводниковым материалом, NaI включен в таблицу для удобства сравнения.