Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007
.pdfФЕДЕРАЛЬНОЕ АГЕНТСТВО ПО ОБРАЗОВАНИЮ
МОСКОВСКИЙ ИНЖЕНЕРНО-ФИЗИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ (ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ)
А.В. Бушуев
МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ
Рекомендовано УМО «Ядерные физика и технологии» в качестве учебного пособия
для студентов высших учебных заведений
Москва 2007
УДК 621.039.531.08(075) ББК 31.46я7 Б94
Бушуев А.В. Методы измерения ядерных материалов: Учебное пособие. М.:
МИФИ, 2007.– 276 с.
В пособии представлен материал по курсу «Методы измерения ядерных материалов». В число рассматриваемых включены наиболее распространенные современные неразрушающие и разрушающие методы определения массы и изотопного состава ядерных материалов. Обсуждаются источники погрешностей результатов измерений и способы их минимизации, вопросы калибровки аппаратуры и контроля качества измерений. Каждая тема завершается вопросами для самоконтроля. Курс тесно связан с лабораторным практикумом «Методы измерения ядерных материалов», занятия в котором проходят параллельно лекционным.
Пособие предназначено для студентов, специализирующихся в области учета, контроля ядерных материалов и физической защиты ядерных объектов и специалистов ядерного топливного цикла. Пособие подготовлено в рамках методического обеспечения магистерской образовательной программы «Физическая защита, учет и контроль ядерных материалов» направления «Техническая физика», подготовки инженеров-физиков по специальности 651000 направления «Ядерные физика и технологии».
Пособие подготовлено в рамках Инновационной образовательной программы.
Рецензенты: д-р. техн. наук В.В. Фролов, канд. техн. наук Т.К. Рагимов, д-р физ.-мат. наук В.С. Трошин
ISBN 978-5-7262-0846-6 |
© Московский инженерно-физический |
|
|
|
институт (государственный университет), 2007 |
||
|
Редактор Н.В. Егорова |
|
|
Компьютерная верстка Г.А. Бобровой |
|
||
Подписано в печать 29.10.2007 |
Формат 60х84 |
1/16 |
|
Печ.л. 17,25 |
Уч.-изд.л. 17,25 |
Тираж 200 экз. Изд. № 4/54 |
|
|
Заказ № 0-630 |
|
|
Московский инженерно-физический институт (государственный университет). 115409 Москва, Каширское шоссе, 31
Типография издательства «Тровант» г. Троицк Московской области
ОГЛАВЛЕНИЕ |
|
Предисловие........................................................................................... |
8 |
Глава 1. Введение в курс «Методы измерения ядерных |
|
материалов» .......................................................................... |
10 |
1.1. Категории ЯМ. Требования к точности и периодичности |
|
проведения контрольных измерений............................................ |
10 |
1.2. Баланс ЯМ. Уравнение баланса.............................................. |
16 |
1.3. Стадии ядерного топливного цикла....................................... |
20 |
1.4. Учетные и подтверждающие измерения ЯМ ........................ |
23 |
1.5. Основные итоги рассмотрения материала первой главы..... |
25 |
1.6. Контрольные вопросы по материалу первой главы.............. |
26 |
1.7. Список литературы к материалу первой главы…................. 26 |
|
Глава 2. Неразрушающие методы анализа ЯМ. Калибровка |
|
измерительной системы. Стандартные образцы (СО)...... |
27 |
2.1. Неразрушающие анализы ЯМ................................................. |
27 |
2.2. Контроль качества измерений ................................................ |
30 |
2.3. Стандартные образцы (СО)..................................................... |
33 |
2.4. Изготовление стандартных образцов (СО) [2.7] ................... |
35 |
2.5. Гамма-спектрометрические НРА............................................ |
38 |
2.6. Нейтронные НРА ..................................................................... |
41 |
2.7. Основные итоги рассмотрения материала второй главы..... |
42 |
2.8. Контрольные вопросы по материалу второй главы.............. |
42 |
2.9. Список литературы к материалу второй главы..................... |
43 |
Глава 3. Определение содержания ЯМ путем |
|
измерения их собственных гамма-излучений................... |
44 |
3.1. Просчеты при спектрометрических измерениях................... |
44 |
3.2. Контроль растворов ЯМ. Пассивные гамма-спектрометри- |
|
ческие анализы................................................................................ |
49 |
3.3. Контроль отходов. Сегментированное сканирование |
|
на основе измерений гамма-лучей [3.3]........................................ |
52 |
3.4. Контроль отложений................................................................ |
55 |
3.5. Радиационные мониторы контроля периметра..................... |
60 |
3.6. Основные итоги рассмотрения материала третьей главы.... |
62 |
3.7. Контрольные вопросы по материалу третьей главы............. |
63 |
3.8. Список литературы к материалу третьей главы.................... |
64 |
3
Глава 4. Гамма-спектрометрические измерения обогащения |
|
урана с помощью сцинтилляционных и полупровод- |
|
никовых детекторов............................................................. |
65 |
4.1. Определение обогащения урана в образцах «бесконечной» |
|
толщины........................................................................................... |
65 |
4.2. Сравнение измерений обогащения урана с помощью NaI- |
|
и Ge-спектрометров........................................................................ |
69 |
4.3. Метод измерения обогащения по относительной |
|
интенсивности гамма-излучений 235U и 238U ................................ |
72 |
4.4. Защита измерительных систем от фонового излучения....... |
77 |
4.5. Основные итоги рассмотрения материала четвертой главы.. |
78 |
4.6. Контрольные вопросы по материалу четвертой главы ........ |
79 |
4.7. Список литературы к материалу четвертой главы................ |
79 |
Глава 5. Неразрушающие измерения изотопного состава |
|
плутония и урана с помощью гамма-спектрометрии. |
|
Программа FRAM ................................................................ |
80 |
5.1. Измерения гамма-излучения образцов плутония.................. |
80 |
5.2. Метод изотопных корреляций для определения массовой |
|
доли 242Pu ......................................................................................... |
86 |
5.3. Программы MGA и FRAM для определения изотопного |
|
состава плутония............................................................................. |
89 |
5.4. Программы MGAU и FRAM для определения обогащения |
|
урана................................................................................................. |
97 |
5.5. Основные итоги рассмотрения материала пятой главы..... |
101 |
5.6. Контрольные вопросы по материалу пятой главы.............. |
102 |
5.7. Список литературы к материалу пятой главы..................... |
103 |
Глава 6. Анализы растворов ЯМ: денситометрия на K- и L-крае |
|
поглощения, рентгено-флюоресцентный анализ............ |
104 |
6.1. Денситометрия растворов ЯМ.............................................. |
104 |
6.2. Рентгено-флюоресцентный анализ (РФА)........................... |
111 |
6.3. Основные итоги рассмотрения материала шестой главы..... |
120 |
6.4. Контрольные вопросы по материалу шестой главы........... |
120 |
6.5. Список литературы к материалу шестой главы.................. |
121 |
Глава 7. Основы нейтронных измерений ЯМ ................................ |
122 |
7.1. Нейтронное излучение образцов ЯМ................................... |
122 |
7.2. 3He-счетчики нейтронов........................................................ |
124 |
4
7.3. Эффект самоэкранировки образцов при измерениях |
|
нейтронного излучения ................................................................ |
127 |
7.4. Счет нейтронных совпадений. Сдвиговый |
|
регистр [7.1, 7.2]............................................................................ |
129 |
7.5. Основные итоги рассмотрения материала седьмой главы... |
138 |
7.6. Контрольные вопросы по материалу седьмой главы ......... |
138 |
7.7. Список литературы к материалу седьмой главы................. |
139 |
Глава 8. Методы и приборы для нейтронных измерений ЯМ...... |
140 |
8.1. Пассивный нейтронный анализ образцов Pu....................... |
140 |
8.2. Определения параметров измерительной установки для |
|
счета нейтронных совпадений..................................................... |
144 |
8.3. Пассивные системы регистрациинейтронныхсовпадений.... |
148 |
8.4. Активный нейтронный анализ образцов U.......................... |
150 |
8.5. Счет множественности нейтронов ....................................... |
154 |
8.6. Особенности измерений протяженных образцов ЯМ ........ |
155 |
8.7. Моделирование с помощью метода Монте-Карло при |
|
проведении неразрушающих анализов....................................... |
155 |
8.8. Основные итоги рассмотрения материала восьмой главы... |
162 |
8.9. Контрольные вопросы по материалу восьмой главы ......... |
162 |
8.10. Список литературы к материалу восьмой главы .............. |
163 |
Глава 9. Калориметрия..................................................................... |
164 |
9.1. Физические основы калориметрического анализа ЯМ ...... |
164 |
9.2. Калориметр теплового потока.............................................. |
168 |
9.3. График чувствительности калориметра............................... |
172 |
9.4. Погрешность калориметрического анализа ЯМ ................. |
174 |
9.5. Стандартные образцы и электрические стандарты............. |
175 |
9.6. Основные итоги рассмотрения материала девятой главы.... |
178 |
9.7. Контрольные вопросы по материалу девятой главы.......... |
178 |
9.8. Список литературы к материалу девятой главы................. |
179 |
Глава 10. Измерения выгорания реакторного топлива.................. |
180 |
10.1. Отработавшие ТВС ядерных реакторов............................. |
180 |
10.2. Гамма-спектрометрический метод определения |
|
выгорания ТВС.............................................................................. |
181 |
10.3. Метод изотопных корреляций............................................ |
189 |
10.4. Определение выгорания по интенсивности нейтронного |
|
излучения топлива [10.3].............................................................. |
190 |
10.5. Измерения выгорания отработавших ТВС |
|
исследовательских реакторов...................................................... |
193 |
5
10.6. Основные итоги рассмотренияматериала десятой главы..... |
195 |
10.7. Контрольные вопросы по материалу десятой главы........ |
195 |
10.8. Список литературы к материалу десятой главы ............... |
196 |
Глава 11. Разрушающие анализы ЯМ. Отбор проб и подготовка |
|
образцов. Титрирование по методу Девиса–Грея для |
|
количественного анализа содержания урана................. |
197 |
11.1. Отбор проб........................................................................... |
197 |
11.2. Растворение образцов ядерных материалов...................... |
203 |
11.3. Разделение элементов.......................................................... |
204 |
11.4. Ионообменное разделение .................................................. |
207 |
11.5. Гравиметрия [11.2, 11.3]...................................................... |
209 |
11.6. Титрование по методу Дэвиса–Грэя для |
|
количественного анализа содержания урана.............................. |
210 |
11.7. Основные итоги рассмотрения материала одиннадцатой |
|
главы............................................................................................... |
215 |
11.8. Контрольныевопросыпоматериалуодиннадцатойглавы..... |
216 |
11.9. Список литературы к материалу одиннадцатой главы..... |
216 |
Глава 12. Масс-спектрометрия. Альфа-спектрометрия................. |
217 |
12.1. Физические основы масс-спектрометрии.......................... |
217 |
12.2. Масс-спектрометрический анализ изотопного |
|
состава урана................................................................................. |
221 |
12.3. Метод изотопного разбавления [12.3]................................ |
224 |
12.4. Метод Resin-bead.................................................................. |
225 |
12.5. Масс-спектрометрия с индуктивно связанной плазмой |
|
(ИСП-МС) [12.4] ........................................................................... |
227 |
12.6. Измерения ЯМ в образцах окружающей среды................ |
228 |
12.7. Альфа-спектрометрия.......................................................... |
229 |
12.8. Основные итоги рассмотрения материала двенадцатой |
|
главы............................................................................................... |
235 |
12.9. Контрольные вопросы по материалу двенадцатой главы.. |
235 |
12.10. Список литературы к материалу двенадцатой главы..... |
236 |
Глава 13. Комплексное применение методов измерений ЯМ ...... |
237 |
13.1. Взаимозаменяющие и взаимодополняющие методы |
|
анализа ЯМ.................................................................................... |
237 |
13.2. Методы измерений ЯМ, применяемые на химическом |
|
комбинате в Селлафилде (Великобритания) .............................. |
238 |
6
13.3. Контроль при производстве МОХ-топлива [13.2] ............ |
243 |
13.4. Контроль отложений ЯМ в технологическом |
|
оборудовании предприятия [13.3] ............................................... |
244 |
13.5. Системы учета и контроля ЯМна заводе |
|
Melax (Франция)................................................................................. |
247 |
13.6. Основные итоги рассмотрения материала тринадцатой |
|
главы............................................................................................... |
253 |
13.7. Контрольные вопросы по материалу тринадцатой главы.... |
254 |
13.8. Список литературы к материалу тринадцатой главы....... |
254 |
Глава 14. Некоторые особенности российской системы учета |
|
и контроля ЯМ.................................................................. |
255 |
14.1. Основные типы производств ядерного |
|
топливного цикла.......................................................................... |
255 |
14.2. Методы и приборы, используемые для учетных |
|
и подтверждающих измерений ЯМ............................................. |
259 |
14.3. Учет и контроль при хранении диоксида плутония, |
|
выделенного из отработавших ТВС, на заводе РТ-1 |
|
производственного объединения «Маяк».................................. |
264 |
14.4. Физическая инвентаризация в хранилище ЯМ |
|
Сибирского химического комбината (СХК)............................... |
266 |
14.5. Основные итоги рассмотрения материала |
|
четырнадцатой главы.................................................................... |
271 |
14.6. Контрольные вопросы по материалу четырнадцатой |
|
главы............................................................................................... |
272 |
14.7. Список литературы к материалу четырнадцатой главы... |
272 |
Краткое заключение: перспективы и тенденции ........................... |
274 |
7
ПРЕДИСЛОВИЕ
Впособии представлен материал лекций по курсу «Методы измерения ядерных материалов», прочитанных автором в МИФИ студентам, обучавшимся по магистерской программе «Физическая защита, учет и контроль ядерных материалов». Предварительная подготовка этих студентов включала изучение курсов «Ядерная физика», «Экспериментальная реакторная физика» и работу в ряде лабораторных практикумов.
Основное внимание в данном курсе уделено наиболее распространенным современным методам неразрушающих анализов ядерных материалов (ЯМ). Кроме того, в задачу входило ознакомление слушателей с особенностями разрушающих анализов ЯМ, вопросами комплексного применения методов контроля ЯМ и контрольных измерений на российских предприятиях ядерного топливного цикла.
При рассмотрении отдельных методов уделялось внимание физическим основам и приборному обеспечению метода, анализу факторов, влияющих на погрешность получаемых результатов, и способам их минимизации.
Вряде случаев при подготовке лекций по неразрушающему анализу ЯМ были использованы материалы из книги Д. Райли, Н. Энслина, Х. Смита и С. Крайнер «Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов». Некоторые разделы пособия базируются на материалах, содержащихся в монографиях, периодических изданиях и докладах на конференциях. Быстрое развитие методов и аппаратуры контроля ЯМ заставило автора вносить в лекции ежегодные дополнения и коррективы.
Пособие состоит из 14 глав. Каждая глава завершается вопросами для самоконтроля. Некоторые вопросы выходят за пределы лекционного материала и требуют самостоятельного изучения. Курс лекций тесно связан с лабораторным практикумом «Методы измерения ядерных материалов», в который включены шесть работ:
«Изучение γ-спектрометрического метода контроля ядерных материалов», «α-спектрометрические измерения изотопного состава актиноидов», «Определение длины топливного столба, его однородности и обогащения методом γ-сканирования твэла», «Определение концентрации ЯМ в растворах методом денситометрии на K-крае
8
поглощения», «Определение концентрации ЯМ в растворах с помощью рентгено-флюоресцентного анализа», «Определение изотопного состава образцов плутония с помощью программы
FRAM».
Автор благодарен Алеевой Т.Б. за большую помощь в подготовке и оформлении рукописи.
Автор приносит особую благодарность рецензентам д.т.н. Фролову В.В., к.т.н. Рагимову Т.К. и д.ф.-м.н. Трошину В.С. за внимательное прочтение рукописи и ряд полезных замечаний, способствовавших улучшению качества учебного пособия.
9
Глава 1 ВВЕДЕНИЕ В КУРС «МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ
ЯДЕРНЫХ МАТЕРИАЛОВ»
Нападения террористов в США 11 сентября 2001 г. показали, что угроза со стороны глобальных террористических групп, решивших вызвать массовые разрушения, не гипотеза, а реальность. Результаты могли оказаться еще более катастрофическими, если бы нападавшие применили оружие массового уничтожения.
Обеспечение того, чтобы в руки террористов или враждебных государств не попали материалы для изготовления ядерного оружия массового уничтожения и в первую очередь оружейные ядерные материалы – самая приоритетная задача. Необходимы новые масштабные усилия, которые гарантируют сохранность ядерных материалов и установок во всем мире.
Данный курс посвящен рассмотрению и изучению методов и аппаратуры, применяемых для учета и контроля ядерных материалов (ЯМ). Перечисляются подлежащие контролю ЯМ, обсуждаются их свойства, условия проведения контрольных измерений. Даются сведения о наиболее распространенных методах разрушающего и неразрушающего контроля ЯМ, пассивных и активных анализах. Большинство методов контроля основано на регистрации гамма- и нейтронного излучений. Приводятся данные о применяемых детекторах и аппаратуре, о процессах калибровки и эталонах. Обсуждаются источники погрешностей измерений и меры по их снижению. В заключение приводятся примеры комплексного применения методов измерений ЯМ на производстве.
1.1. Категории ЯМ. Требования к точности и периодичности проведения контрольных измерений
Требования к государственному учету и контролю ядерных материалов при их производстве, использовании, переработке, хранении и транспортировке установлены в России основными правила-
10