Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

нейтроны и гамма-лучи. Гамма-излучение чаще всего детектируют используя для этого пластмассовые сцинтилляторы, которые представляют собой дешевые радиационные счетчики с большой чувствительной поверхностью. Пластмассовые сцинтилляторы – органические материалы, имеют малые плотность и атомный номер. Они регистрируют гамма-кванты по электронам, возникающим при комптоновском рассеянии, нейтроны – с помощью протонов отдачи. В измеренном гамма-спектре присутствуют сигналы всех энергий от комптоновского края до нуля. Пиков полного поглощения не наблюдается. Низкая стоимость пластмассовых сцинтилляторов обусловлена дешевизной материала и простотой упаковки. Один из примеров применения – пункты контроля «Янтарь», оснащенные стационарными радиационными мониторами, предназначенными для обнаружения делящихся и радиоактивных материалов в ручной клади пассажиров и в перевозимых грузах. Там применяют детекторы из неорганической пластмассы БДС-Г.

Для оптимизации отношения сигнал/шум при измерениях используют дискриминаторы двух уровней, которые ограничивают энергетический интервал (окно приема) измеряемого излучения. Наиболее интенсивная часть спектра сигналов, образуемых излучением ВОУ, лежит в определенном диапазоне, соответствующее окно приема обеспечивает наилучшую чувствительность для обнаружения урана. Нижний уровень обычно задают равным 60 кэВ, верхний для измерений ВОУ равен 220 кэВ, для измерения Pu – 450 кэВ.

При контроле ЯМ сигналы монитора вырабатываются в течение короткого интервала времени, т.к. объект перемещается по отношению к детектору. Интеграл переменного во времени счета сигналов составляет около 60% от сигналов неподвижного объекта. Время измерения должно соответствовать максимальной скорости счета сигналов (достигается конструкцией монитора).

Чтобы исключить ложные срабатывания монитора результат каждого измерения сравнивается с порогом обнаружения (М):

где В – радиационный фон; B – его стандартное отклонение, значение N выбирают равным 3 или 4.

61

Тревожный сигнал об обнаружении вырабатывается, когда результат измерения равен или превышает порог обнаружения. Сигнал является ложным, если он вызван изменением фона. Чувствительность обнаружения ЯМ с помощью транспортных мониторов в самых неблагоприятных условиях (высокий уровень экранирования ЯМ конструктивными элементами автотранспорта) представлена в табл. 3.2.

Таблица 3.2

Данные о чувствительности мониторов ЯМ [3.1]

3.6. Основные итоги рассмотрения материала третьей главы

1.Одним из традиционных и широко распространенных методов контроля содержания ЯМ в растворах является метод измерения их собственных гамма-излучений. Этот метод применим в широком диапазоне изменений концентраций ЯМ, и в случае измерений растворов урана, охватывает семь порядков величины. Полученные результаты корректируются с учетом самопоглощения излучений и просчетов импульсов. Искомую концентрацию определяют, используя результаты предварительной калибровки.

2.Метод сегментированного сканирования основан на измерении собственного гамма-излучения ЯМ от контролируемых контейнеров. Поправки на поглощение излучения внутри контейнера определяют с помощью внешних источников. Вращение и вертикальное перемещение контейнера дают возможность определить

62

среднюю концентрацию ЯМ даже при неравномерном распределении материала в объеме контейнера.

3.Определение массы ЯМ в отложениях представляет сложную задачу из-за разнообразия технологического оборудования, применяемого на производстве ЯМ, и трудных условий измерений. Особенности оборудования влияют на формирование отложений и определяют геометрию измерений. Для определения массы отложения применяют точечную, линейную и плоскую модели. Погрешность оценок массы ЯМ в отложениях могут достигать десятков процентов.

4.Результаты измерений могут быть искажены из-за просчетов импульсов в электронном измерительном тракте. Существуют различные методы контроля и коррекции просчетов, основанные на применении генераторов импульсов или специальных радиоактивных источников излучений.

3.7.Контрольные вопросы по материалу третьей главы

1.Можно ли путем измерений на ССУ обнаружить присутствие

вконтейнере крупных предметов, содержащих ЯМ?

2.Пригоден ли метод сегментированного сканирования для контроля ЯМ в контейнере, содержащем металлическую стружку?

3.Сравните точность определения 235U в растворе и в отходах, если в обоих случаях использовать метод измерения его собственного гамма-излучения.

4.Сравните величины поправок на поглощение излучения внутри контейнера при анализах отходов на содержание урана и плутония.

5.Перечислите и сопоставьте методы определения поправок на просчеты в электронной измерительной системе, обусловленные мертвым временем.

6.Какие цели, кроме учета ЯМ, преследуют измерения отложе-

ний?

7.Укажите факторы, влияющие на точность определения массы ЯМ в отложении.

63

3.8.Список литературы к материалу третьей главы

3.1.Бушуев А.В., Петрова Е.В., Кожин А.Ф. Практическая гам- ма-спектрометрия. М.: МИФИ, 2006.

3.2.D.T. Vo, P.A. Russo and T.E. Sampson. Comparison between Digital Gamma-Ray Spectrometer (DSPec) and Standard Nuclear Instrumentations Methods (NIM) Systems. – Los Alamos, NM87545 LA- 13393-MS.

3.3.Дуглас Райли, Норберт Энслин, Хэйстингс Смит, Сара Крайнер. Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов.

М.: «Бином», 2000.

3.4.Рязанов Б.Г., Кречетов С.С. и др. Виды и основные характеристики оборотов и отходов предприятий ядерного топливного цикла // Труды трехстороннего семинара, 14–18 октября 2002 г., Обнинск, Россия.

3.5.Обзор ядерных аварий с возникновением СУР. – ЛАНЛ, LA- 13638-TR, 2003.

64

Глава 4 ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЕ ИЗМЕРЕНИЯ

ОБОГАЩЕНИЯ УРАНА С ПОМОЩЬЮ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ И ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ДЕТЕКТОРОВ

Существуют два определения обогащения урана изотопом 235U:

•обогащение (массовые проценты) Е1 = (масса 235U/общая мас-

са U) 100%;

•обогащение (атомные проценты) Е2 = (число атомов 235U/общее число атомов U) 100%.

4.1. Определение обогащения урана в образцах «бесконечной» толщины

Первые попытки использовать гамма-излучение для контрольных измерений обогащения урана были сделаны в 1965 г. Начиная с 1970 г. анализы, основанные на предположении, что интенсивность гамма-излучения 235U из образцов урана достаточной толщины пропорциональна их обогащению 235U, получили широкое распространение. Гамма-кванты с энергией 185,7 кэВ при распадах 235U испускаются с вероятностью (57,5±0,9)% (квантовый выход излучения*), число квантов указанного излучения достигает 4,6 104 квант/с г.

Длины свободного пробега и «бесконечные» толщины для квантов 185,7 кэВ в соединениях урана приведены в табл. 4.1. «Бесконечной» называют толщину слоя вещества равную 7 длинам свободного пробега гамма-квантов.

На рис. 4.1 представлены энергетические зависимости массовых коэффициентов поглощения гамма-лучей в различных материалах. Вероятность поглощения монотонно увеличивается при уменьшении энергии, но при энергии гамма-лучей близкой к энергии связи электронов на K-оболочке происходит ее резкое изменение, которое носит название K-края. Из-за резкого уменьшения коэффициента поглощения при энергиях ниже K-края, вероятности поглощения излучений в U и Pu при энергиях 100 и 200 кэВ почти одинако-

* В иностранной литературе часто используется термин «коэффициент ветвления».

65

вые. Существование K-края имеет большое значение для проведения денситометрических и рентгено-флюоресцентных анализов (см. главу 6).

Таблица 4.1

Длины свободного пробега и «бесконечные» толщины для квантов 185,7 кэВ в соединениях урана

Рис. 4.1. Массовые коэффициенты ослабления гамма-излучений в различных материалах

66

На рис. 4.2 представлена геометрия измерений обогащения урана по гамма-излучению образца. Детектор регистрирует излучение, прошедшее через фильтр и коллиматор. С помощью коллиматора устанавливается площадь видимой детектором поверхности одинаковой для образцов разной геометрии. Фильтр поглощает излучение в области энергий ниже 185,7 кэВ, что позволяет разгрузить измерительный тракт, повысить долю сигналов 185,7 кэВ в полном потоке сигналов через тракт и, соответственно, сократить время измерения для получения результата с заданной погрешностью. Фильтры изготавливаются из материалов среднего веса (Cd, Ni и др.).

Рис. 4.2. Схема геометрии измерения обогащения урана по гамма-излучению образца

Обычно l >>D, l >>R, l >>r (l – расстояние от образца до детектора, D – толщина образца, R – диаметр отверстия коллиматора, r – радиус детектора). Для данных условий измеренная скорость счета импульсов в пике полного поглощения nр=Sф/t, где Sф – счет импульсов в пике, t – время измерения, определяется следующим выражением:

67

где Ωd – телесный угол, ограниченный отверстием коллиматора; ε – эффективность детектора* при Еγ =185,7 кэВ; NA – число Авогадро; АU – атомная масса урана в образце; ρU – плотность урана в образце; Е – обогащение; I – квантовый выход (коэффициент ветвления) излучения 185,7 кэВ; θ – площадь отверстия коллиматора; µф, ρф, dф

– массовый коэффициент ослабления, плотность и толщина фильтра; µк, ρк, dк – массовый коэффициент ослабления, плотность и толщина стенки контейнера; µl – коэффициент ослабления гаммаизлучения в образце урана; λ235 – постоянная распада 235U.

После вычисления интеграла и преобразований (и более подробного представления состава образца) формула 4.1 приводится к следующему виду:

где K = [( Ωd / 4π) ε λ235 I AU / µU ]; Тобр – коэффициент пропускания для исследуемого образца; Тк – коэффициент пропускания для стенки контейнера; Тф – коэффициент пропускания фильтра; µU, ρU – массовый коэффициент ослабления и плотность урана; µМ, ρМ – массовый коэффициент ослабления и плотность матрицы.

Член [1+(µM / µU ) (ρM / ρU )] учитывает разбавление урана в

образце другими материалами (кислород, фтор, плутоний и др.). Он зависит от состава измеряемого материала. Для элементов с Z < 30 (µM/µU) ≤ 0,1, а для большинства соединений урана (ρM/ρU) ≤ 0,2. Таким образом, эта поправка редко бывает больше 1,02.

Все параметры в выражении для K являются константами для конкретной геометрии измерений. Если они хорошо известны, можно обойтись без использования СО. Однако в действительности K определяют с помощью СО, и его значение становится калибровочным коэффициентом. Таким образом, искомое значение обогащения получают по формуле:

* Здесь эффективность определяется как вероятность для гамма-кванта, попавшего в детектор, быть зарегистрированным в пике полного поглощения.

68

где четыре члена (1–Тобр), ТK, Тф, [1+(µM / µU ) (ρM / ρU )] являются поправками, которые, будучи раз определенными, используются для измерений с любыми образцами с аналогичным составом и в аналогичной упаковке.

Чаще всего измерения обогащения проводились на образцах, для которых Тобр = 0 (бесконечно толстые образцы). ТK может быть подсчитан с достаточно малой погрешностью, если известен материал и толщина стенки контейнера. Точное значение толщины стенки можно оценить с помощью ультразвукового толщиномера.

4.2. Сравнение измерений обогащения урана с помощью NaI- и Ge-спектрометров

Теперь сравним результаты измерений с NaI- и Geспектрометрами. Спектры излучения урановых образцов, измеренные на NaI- и Ge(Li)-спектрометрах, представлены на рис. 4.3 и 4.4.

Часть спектра в области пика 185,7 кэВ 235U, измеренного с помощью NaI-детектора, показана на рис. 4.5.

Рис. 4.3. Спектр гамма-излучений урановых образцов, полученные на NaI(Tl)-спектрометре (кристалл с высотой и диаметром 70 мм)

69

Рис. 4.4. Спектры, полученные на Ge-спектрометре (эффективность детектора 14%)

Пик+фон

Рис. 4.5. Спектр гамма-излучения, измеренный на NaI-спектрометре

70