Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

экспериментальными данными, необходимо очень точно знать параметры детектора (геометрия, «мертвые» зоны), радиационной защиты (состав, плотность), источника (масса, плотность, состав, геометрия), контейнеров и матрицы, если она есть. Проведенные исследования показали, что неопределенность в эффективности детектора в диапазоне энергий более 100 кэВ составляет примерно 5% в том случае, если геометрия кристалла достаточно хорошо известна. Моделирование образцов диоксида плутония с относительно хорошо известной геометрией дало неопределенность около 20% по площади пиков полного поглощения фотонов с энергиями в диапазоне от 129 до 451 кэВ.

8.8. Основные итоги рассмотрения материала восьмой главы

1.Для контроля плутониевых образцов чаще всего применяют пассивные измерения нейтронов спонтанного деления. Контроль урановых образцов осуществляют с помощью активных анализов, основанных на измерениях нейтронов вынужденного деления.

2.Для контроля малых урановых образцов проводят активные анализы с использованием медленных нейтронов, для контроля больших – с использованием быстрых нейтронов.

3.Счетчики множественности преимущественно используют для анализа плутониевых образцов с включениями, для которых коэффициент размножения и альфа не могут быть определены до измерения.

4.Нейтронные измерения дают значение эффективной массы 240PuЭфф, чтобы определить массу плутония необходимо знать его изотопный состав.

8.9.Контрольные вопросы по материалу восьмой главы

1.Чем отличается устройство счетчиков для пассивных и активных нейтронных измерений? Можно ли с помощью одного счетчика проводить активные и пассивные анализы?

2.Чем отличается устройство счетчика множественностей от счетчика двойных совпадений?

3.Не лучше ли для реализации режима счета быстрых нейтронов использовать источник 252Cf вместо 241AmLi?

162

4.Можно ли, используя комбинации пассивных и активных нейтронных измерений, определить изотопный состав и массу плутониевого образца?

5.Можно ли для калибровки счетчика, предназначенного для

пассивного контроля образцов PuO2, использовать эталоны из металлического плутония?

6.Как переделать счетчик совпадений, работающий в режиме счета тепловых нейтронов, на режим счета быстрых нейтронов?

7.Как отличаются средние числа возможных совпадений при пассивных и активных нейтронных анализах

8.10.Список литературы к материалу восьмой главы

8.1.N. Ensslin, M. Evans et al. Neutron Coincidence Counter for Plutonium Measurements. – Nuclear Materials Management, VII (2), 43 (1978).

8.2.J.E. Swansen, P.R. Collinsworth, M.S. Krick. Shift-Register Coincidence Electronics System for Thermal Neutron Counter. – Nuclear Instruments and Methods, 176, 555 (1980).

8.3.CANBERRA – приборы и оборудование для ядерных измерений. Краткий каталог. Нейтронные системы неразрушающего контроля. 2003. С. 60.

8.4.MCNP – A General Monte Carlo N-Particle Transport Code. Version 4B.J.F.Briesmeister.LA-12625-M, Version 4B, Manual.

163

Глава 9 КАЛОРИМЕТРИЯ

9.1. Физические основы калориметрического анализа ЯМ

Калориметрия – пассивный неразрушающий метод контроля ЯМ (плутония и трития) [9.1].

Энерговыделение W при радиоактивных распадах атомов определяется соотношением:

где N – число радиоактивных атомов, λ – постоянная их распада, Q – выделяемая при распаде энергия.

Если точно измерить энерговыделение из образца, то можно определить массу m содержащегося в нем радиоизотопа:

Преобладающим способом распада изотопов плутония является альфа-распад. Пробеги рождающихся альфа-частиц составляют около 5 мкм. Почти вся энергия альфа-распадов передается образцу в виде тепла. Коэффициент P в формуле (9.2) представляет собой удельную тепловую мощность, выраженную в ваттах на грамм изотопа.

При калориметрических анализах измеряют передачу энергии от образца к прибору-калориметру, вызванную разностью температур. Тепло, выделяемое во внутренней полости калориметра, повышает его температуру и создает тепловой поток через тепловое сопротивление в окружающую среду:

где Q – тепловая энергия, k – теплопроводность, Tкол – внутренняя температура калориметра, Токр – температура внешней среды.

Для определения тепловой мощности проводят измерения разницы температур между камерой с образцом и камерой сравнения,

164

где поддерживается постоянная температура. Камера с образцом и камера сравнения содержат две обмотки из никелевой проволоки, электрическое сопротивление которой зависит от температуры. Четыре обмотки образуют мост Уитстона с перекрещенными плечами

иподключены к источнику постоянного тока. Потенциал моста прямо пропорционален разности температур в камере с образцом и в камере сравнения.

Впервые калориметрия была использована в 1903 г. для измерения радия. Калориметрический анализ основан на точных измерениях температуры и требует хорошей температурной стабильности

иее контроля. В целом этот метод более точен, но менее быстр и портативен по сравнению с другими методами неразрушающих измерений ЯМ.

Преимущества калориметрии: результаты измерений не зависят от геометрии образцов, не зависят от материала матрицы, от распределения ЯМ внутри образца. Калориметрия применима для контроля различных форм: металл, сплавы, оксиды, фториды, отходы. Для калибровок не требуются идентичные образцам эталоны.

Результаты калориметрических анализов сравнимы по точности с результатами химических анализов*. На предприятиях США широко применяют калориметрию: на заводе в Саванна–Ривер работает

31калориметр, в Рокки–Флетс – 22 [9.2]. Калориметрия используется для:

•ответственных измерений;

•калибровки стандартов, применяемых при НРА;

•контроля за технологическими процессами;

•проверки результатов, полученных другими методами;

•контроля при приеме/передаче продукции.

Пробег α-частиц с энергией 5–6 МэВ в металлическом плутонии составляет около 5 мкм. 100% энергии α-распадов превращается в тепло. Каждый α-распад 240Pu сопровождается выходом

энергии Q = (M240Pu – M236U – Mα)c2 = 5,25578 МэВ. При β-распаде 241Pu выделяется Qβ = 20,81 кэВ, при β-распаде 3H Qβ = 18,59 кэВ.

* При измерениях гомогенных образцов выгоревшего Pu точность 0,1%, как при химических анализах и взвешивании. При измерениях отходов, содержащих Pu однородного изотопного состава, точность 1%.

165

При радиоактивных распадах 240Pu (рис. 9.1) выделяется мощность, равная W= λ N Q, где N – число атомов 240Pu, λ – постоянная

распада 240Pu. При α-распаде 240Pu выделяемая удельная мощность

P=W/m равна 0,00707±0,00002 Вт/г, где m – масса 240Pu.

Рис. 9.1. Схема распада 240Pu

В табл. 9.1 даны сведения о радионуклидах, присутствующих в образцах плутония.

Таблица 9.1

Характеристики радионуклидов, присутствующих в образцах плутония

Эти сведения используют для определения количества Pu (грамм) по результатам калориметрии (ватт) [9.3].

166

Изотопная композиция образцов плутония включает:

238Pu+239Pu+240Pu+241Pu+242Pu+241Am.

Полная удельная мощность, производимая всеми изотопами:

Рэфф(Вт/г)=ΣfiPi, где fi – массовая доля отдельного изотопа.

В табл. 9.2 приведен пример вклада отдельных изотопов в Рэфф. При увеличении выгорания Pu Рэфф увеличивается (табл. 9.3). Характеристикой глубины выгорания служит содержание 240Pu.

Удельная мощность 241Am значительно больше, чем 239Pu, поскольку период полураспада 241Am короче. Обычно содержание 241Am в плутониевых образцах растет со временем, поэтому увеличивается тепловая мощность образца (рис. 9.2)

167

Рис. 9.2. График зависимости Рэфф от времени для образцов плутония

Для расшифровки результата калориметрического измерения нужны данные об изотопном составе плутониевого образца. Изотопная композиция образца плутония может быть определена различными методами (табл. 9.4).

9.2. Калориметр теплового потока

Измерив тепловыделение образца плутония, и зная его изотопный состав, можно найти содержание Pu. На рис 9.3 представлена схема калориметра теплового потока. Калориметры теплового по-

168

тока используют в случае, когда тепло генерируется продолжительное время.

Датчик температуры

Окружающая сре-

Объем для образца Термоизолятор

Рис. 9.3. Схема калориметра теплового потока

Для определения тепловой мощности, выделяемой образцом, проводят измерения разницы температур между камерой с образцом и камерой сравнения, где поддерживается постоянная температура. Камера с образцом и камера сравнения содержат по две обмотки из никелевой проволоки, электрическое сопротивление которой зависит от температуры. Двойной калориметрический мост с двумя идентичными термостатами показан на рис. 9.4. Измерения проводятся с помощью потенциометра или цифрового вольтметра, который включен в электрическую схему, называемую мостом Уитстона (рис. 9.5). Измеренное напряжение пропорционально разности между температурой в полости образца и температурой датчика сравнения, которые находятся в воздушной или водяной «бане» с постоянной температурой (ее изменения допустимы в пределах ± 0,001 °С).

169

Рис. 9.4. Схема двойного калориметрического моста с двумя идентичными термостатами

V

Испытательное плечо Эталонное

плечо

Источник

тока

Рис. 9.5. Мост Уитстона, служащий для измерений потока тепла

Если температура в обоих термостатах одинаковая, т.е. образец отсутствует, то мост Уитстона находится в сбалансированном состоянии. При помещении образца в термостат температура изменяется, и мост становится несбалансированным. На рис. 9.6 показан сбалансированный мост Уитстона.

170